發(fā)布時(shí)間：2020-02-04 13:21

【摘要】：目前世界能源現(xiàn)狀,化石燃料仍然占能源消耗的主導(dǎo)地位�；茉凑既澜缒茉聪�85%以上,其持續(xù)增長(zhǎng)的消耗引起了人們對(duì)于能源危機(jī)和溫室效應(yīng)的憂慮,這促使國(guó)內(nèi)外研究人員探索減少碳排放和利用二氧化碳的技術(shù)。在過(guò)去的幾十年中,已經(jīng)有很多將二氧化碳轉(zhuǎn)化成化學(xué)物質(zhì)和可再生燃料的方法,例如熱轉(zhuǎn)換,等離子體轉(zhuǎn)換,光還原作用等。在節(jié)能減排的各種技術(shù)中,光催化二氧化碳還原成烴燃料是一種很有前途而且環(huán)保的方法,這種方法可以來(lái)阻止溫室氣體的增加和化石資源的枯竭。對(duì)于傳統(tǒng)的光催化反應(yīng)器,反應(yīng)體系中的還原劑通常是水,在催化劑TiO_2、WO_3等光催化劑的作用下,CO_2被H_2O還原成甲烷、甲酸、甲醛和甲醇等有機(jī)物。但是,由于H_2O是一種弱還原劑,CO_2很難被還原,而且生成的有機(jī)物容易被二次氧化,造成了傳統(tǒng)光催化反應(yīng)器產(chǎn)率低。近年,光催化水分解制氫技術(shù)取得了飛速發(fā)展,這為雙胞反應(yīng)器的化學(xué)反應(yīng)體系提供了理論依據(jù)。雙胞反應(yīng)器將光催化CO_2還原技術(shù)與光催化水分解制氫技術(shù)相結(jié)合,利用水分解產(chǎn)生的氫離子作為CO_2還原的還原劑。由于H+的還原性遠(yuǎn)優(yōu)于H_2O,因此,雙胞反應(yīng)體系有可能比傳統(tǒng)反應(yīng)器具有更高的效率本文建立了描述雙胞反應(yīng)器內(nèi)水的光解和CO_2光還原過(guò)程的計(jì)算模型,該模型包含了化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型、物質(zhì)擴(kuò)散和傳遞模型以及光照強(qiáng)度分布模型。通過(guò)與已有實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比,驗(yàn)證了本文采用模型的可行性。進(jìn)而本文分析了溫度、壓強(qiáng)、氣體混合比對(duì)于CO_2轉(zhuǎn)化效率的影響。結(jié)果表明,一氧化碳中的碳元素雖然可以間接被用于形成甲醇,但是過(guò)量的一氧化碳會(huì)與中間產(chǎn)物甲酸甲酯反應(yīng),進(jìn)而抑制甲醇產(chǎn)量。在合理的溫度和壓強(qiáng)范圍內(nèi),提高反應(yīng)溫度和壓強(qiáng)可以提升甲醇產(chǎn)量。本文還模擬了自然光下的雙胞反應(yīng)器的反應(yīng)過(guò)程,對(duì)于今后的實(shí)驗(yàn)研究給出了合理的建議�；趥鹘y(tǒng)的雙反應(yīng)器的參數(shù),本文提出了鼓泡式雙胞反應(yīng)器的設(shè)想,并建立了計(jì)算模型對(duì)其進(jìn)行模擬實(shí)驗(yàn),該模型在包含上述模型基礎(chǔ)上還引入了兩相流動(dòng)模型。結(jié)果表明,鼓泡式雙胞反應(yīng)器的二氧化碳轉(zhuǎn)換效率高于傳統(tǒng)雙胞反應(yīng)器。在合理的進(jìn)氣速度范圍內(nèi),提高進(jìn)氣速度可以增加反應(yīng)器甲醇產(chǎn)量,在單位時(shí)間內(nèi)進(jìn)氣總流量相同的情況下,增加氣孔數(shù)量可以提高反應(yīng)器甲醇產(chǎn)量。
【圖文】：

圖 2-1 新型雙胞反應(yīng)器示意圖還原反應(yīng)的熱力學(xué)分析器內(nèi)的 CO2光催化還原產(chǎn)生甲醇的過(guò)程，可以簡(jiǎn)化為1 所示。該系列反應(yīng)的化學(xué)反應(yīng)焓均為負(fù)值，說(shuō)明這些反應(yīng)（1）、（4）、（5）的吉布斯自由能為負(fù)值，說(shuō)明這進(jìn)行。盡管反應(yīng)（2）和（3）的吉布斯自由能為正值布斯自由能（ H0= 285.8 kJ/mol; G0= 237.1 kJ/mol）子能量轉(zhuǎn)化為化學(xué)能，伴隨著微小的吉布斯自由能的度說(shuō)明了該反應(yīng)體系是可進(jìn)行的，且雙胞反應(yīng)器利用催化反應(yīng)器用水更具有優(yōu)勢(shì)。

反應(yīng)器內(nèi)氣體為純 CO2時(shí)，模擬結(jié)果如圖 2-側(cè)反應(yīng)器內(nèi)氫氣的濃度快速增加，，這是由于光解制膜進(jìn)入還原反應(yīng)器，短時(shí)間內(nèi)形成了 H2氣濃度穩(wěn)定增加，其增速約為氫氣生成速率的續(xù)增加，氫氣濃度保持穩(wěn)定不再增加，明氫離子的產(chǎn)生與消耗達(dá)到了平衡，間接的說(shuō)O2反應(yīng)合成有機(jī)物甲醇。因此，在反應(yīng)的前五降，但是甲醇的量逐漸增加，其平均生成速率到六小時(shí)后，甲醇濃度基本達(dá)到最大值并 所示。圖 2-2 和圖 2-3 中的實(shí)心點(diǎn)為參考文得到的結(jié)果，可以看到，模擬結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果
【學(xué)位授予單位】：華北電力大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O643.3;O644.1

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本文編號(hào)：2576336