【摘要】：SAPO-11分子篩,因其獨特的酸性質及特殊的孔道結構,在烷烴異構化反應中有重要的應用,高活性高選擇性SAPO-11分子篩設計和合成是該領域的關鍵課題。本文系統(tǒng)地考察了SAPO-11分子篩的孔道長度及孔徑大小的影響因素,并探究了不同孔道長度SAPO-11分子篩在正辛烷異構化反應中的反應性能。取得的主要結果如下：1.考察了提高SAPO-11分子篩結晶度及調(diào)控酸性的方法。結果表明,原料配比對SAPO-11分子篩結晶度影響較小,動態(tài)合成、加入晶種、加入HF的方式可以有效提高分子篩的結晶度及分散性。焙燒前對分子篩進行銨交換是提高SAPO-11分子篩中強酸量的有效方法。2.通過調(diào)節(jié)原料配比中H2O/Al2O3比,發(fā)現(xiàn)SAPO-11分子篩晶體存在取向生長的現(xiàn)象。XRD和SEM結果表明,H2O/Al2O3比的增加,有利于SAPO-11在垂直于C軸孔道方向的生長,而抑制C軸孔道方向的生長。ICP、29Si MASNMR以及NH3-TPD結果顯示,取向生長過程并沒有導致SAPO-11的組成、結構和酸性質發(fā)生明顯變化。進一步研究發(fā)現(xiàn),合成體系模板劑濃度變化是導致SAPO-11的取向生長的原因。正辛烷異構化反應結果顯示,隨著合成體系H2O/Al2O3比的增加,得到的SAPO-11分子篩的催化活性升高,而產(chǎn)物甲基庚烷選擇性下降、二甲基己烷選擇性上升,原因可能是SAPO-11分子篩晶體孔口數(shù)量逐漸增多導致可接觸活性位增加。3.探究了SAPO-11分子篩焙燒后空間群變化即孔徑大小變化的影響因素。結果表明,骨架中SiO2/Al2O3比增加,有利于晶胞穩(wěn)定性提高；采用焙燒前銨鹽交換的方式,可以有效提高SAPO-11分子篩晶胞穩(wěn)定性,原因可能是焙燒前銨鹽會將分子篩的模板劑脫除一部分,減少焙燒過程模板劑脫除引起的骨架扭曲。
【學位授予單位】：華東師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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