發(fā)布時間：2017-03-07 06:24

  本文關(guān)鍵詞：碳納米材料及金屬納米材料的制備及其在魯米諾電致化學(xué)發(fā)光免疫傳感器構(gòu)建中的應(yīng)用研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《西南大學(xué)》 2015年

碳納米材料及金屬納米材料的制備及其在魯米諾電致化學(xué)發(fā)光免疫傳感器構(gòu)建中的應(yīng)用研究

蔣欣亞  

【摘要】：近年來,納米材料被廣泛的應(yīng)用到傳感器的研究中,這主要是由于其具有許多優(yōu)異的特點,如：大的比表面體、良好的穩(wěn)定性、小尺寸效應(yīng)、好的生物相容性、強的吸附能力及電催化活性等。尤其是碳納米管、石墨烯、納米金屬、納米金屬氧化物和量子點在生物檢測方面的應(yīng)用,更是引起了人們的注意。電致化學(xué)發(fā)光(ECL)免疫傳感器就是將電致化學(xué)發(fā)光與免疫傳感器相結(jié)合而發(fā)展起來的具有選擇性高、靈敏度好、檢測快速等優(yōu)點的生物傳感器。本論文正是基于這些納米材料的這些優(yōu)點,采用碳納米管/石墨烯納米復(fù)合物、金鉑合金納米顆粒、納米銀／石墨烯復(fù)合材料、卟啉鐵/石墨烯納米材料、聚乙二胺/氧化鋅納米棒復(fù)合納米材料等納米材料,構(gòu)建了一系列性能優(yōu)良的夾心免疫傳感器。并應(yīng)用掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、電化學(xué)分析技術(shù)等對納米復(fù)合材料、電極的制備過程、優(yōu)化過程和性能等進行了表征。本論文主要從以下幾個方面開展研究工作：1.基于石墨烯-碳納米管、金鉑合金納米復(fù)合物和葡萄糖氧化酶構(gòu)建超靈敏的魯米諾陰極電致化學(xué)發(fā)光免疫傳感器的研究本研究工作中,首先將石墨烯、碳納米管分散在殼聚糖溶液中合成了殼聚糖-石墨烯-碳納米管(Chi-GR-CNTs)納米復(fù)合材料。由于石墨烯和碳納米管具有較好的導(dǎo)電性,因此用其來作為修飾電極的基底材料。然后在Chi-GR-CNTs修飾的電極上電沉積上一層金鉑合金納米顆粒(DpAu-Pt)。由于金鉑合金納米顆粒不僅具有優(yōu)異的導(dǎo)電性,而且生物相容性也好,因此不僅可以促進電子的傳遞也能用來固載抗體。緊接著,使用葡萄糖氧化酶(GOD)來封閉電極表面的非特異性吸附位點。當(dāng)?shù)滓褐写嬖谄咸烟菚r,GOD直接催化葡萄糖的氧化來原位產(chǎn)生過氧化氫(H2O2), H2O2又接著促進魯米諾的氧化使其具有一個放大的陰極發(fā)光信號。該傳感器對檢測CEA的線性范圍為0.1 pg/mL-40 ng/mL,檢出限為0.03pg/mL(S/N=3)。用Chi-GR-CNTs和DpAu-Pt構(gòu)建的魯米諾發(fā)光的免疫傳感器具有優(yōu)異的靈敏度,好的選擇性和穩(wěn)定性而且制備方法簡單。2.基于卟啉鐵和銀納米顆粒協(xié)同催化增強型的魯米諾電致化學(xué)發(fā)光免疫傳感器的研究采用肼還原法并通過π-π之間的相互作用合成卟啉鐵-石墨烯(hemin-rGO)納米復(fù)合物,由于hemin中的FeⅢ/FeⅡ可逆氧化還原作用使其具有較好的電催化性能,能催化一些像過氧化物酶等的氧化反應(yīng)。利用硼氫化鈉法還原硝酸銀和氧化石墨烯合成納米銀-還原石墨烯(Ag-rGO)納米復(fù)合材料,利用石墨烯大的比表面積固載大量的納米銀,利用納米銀強的吸附性和好的生物相容性用以固載二抗和葡萄糖氧化酶(GOD)。在眾多的金屬納米顆粒中,AgNPs表現(xiàn)出優(yōu)異的催化和電催化性能使得電致化學(xué)信號明顯增強。利用hemin和AgNPs對H202的協(xié)同催化效應(yīng)又極大地提高了催化電致化學(xué)發(fā)光信號。實驗表明,該免疫傳感器的靈敏度也因此得到了提高。用該傳感器對癌胚蛋白(CEA)進行檢測,其線性范圍為檢測范圍為0.1pg/mL-160 ng/mL,檢出限為0.03 pg/mL。此外,該免疫傳感器具有良好的選擇性、重現(xiàn)性和穩(wěn)定性。3.基于聚乙二胺功能化的氧化鋅納米棒固載魯米諾構(gòu)建的高靈敏電致化學(xué)發(fā)光免疫傳感器的研究在高壓釜中,利用Zn(Ac)2·2H2O與NaOH在甲醇中的反應(yīng)合成氧化鋅納米棒(ZNs)。該方法制備得到的ZNs具有大的比表面積。在用3-氨丙基三甲氧基硅烷(APTMS)在ZNs表面進行氨基化后,通過EDN和NHS的作用與聚乙二胺(PAMAM)反應(yīng)制得PAMAM功能化的ZNs(ZNs-PAMAM)。PAMAM具有樹枝狀的三維結(jié)構(gòu)且?guī)в写罅康聂然?可以用來連接發(fā)光試劑魯米諾和標(biāo)記二抗,從而制備得到二抗信號探針。本實驗成功的將魯米諾固載到了電極表面,與將魯米諾加入底液中相比,將魯米諾固載到電極上能提高魯米諾的發(fā)光效率,因為這縮短了發(fā)光試劑與電極表面的距離。在最優(yōu)的實驗條件下,該傳感器對CA15-3的檢測范圍為0.1-120 U/mL,檢出限為0.033 U/mL。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O657.3;TB383.1
【目錄】：

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