【摘要】：隨著對清潔能源需求的增加,人們開始致力于開發(fā)高效率、低成本、環(huán)境友好型的可替代能源轉換與存儲系統(tǒng)。在燃料電池、金屬空氣電池和電解水等多種可再生能源技術領域中,開發(fā)出能夠同時促進氧析出反應(Oxygen Evolution Reaction,OER)和氧還原反應(Oxygen Reduction Reaction,ORR)的電催化劑是一個技術關鍵。ORR在燃料電池和金屬空氣電池的電極反應中至關重要,而OER在電解水的陽極反應中發(fā)揮著重要的作用。因此,制備高性能、低成本的具有催化ORR和OER雙功能的電催化劑,是目前亟待解決的一個科學難題和技術難點。本研究中,通過簡單的制備方法將氧化亞鈷(CoO)納米顆粒嵌入到氮、硫雙摻雜的碳納米纖維網(wǎng)絡(以CoO@N/S-CNF表示)中,制備了一種新穎的三維塊體雙功能電催化劑,用于催化OER和ORR。碳納米纖維網(wǎng)絡來源于具有大量官能團的生物質材料,該材料不僅為納米顆粒成核提供了大量活性位點,而且保留了交錯互聯(lián)的三維多孔網(wǎng)絡結構。該CoO@N/S-CNF復合材料具有較大的比表面積和較高的石墨化程度,有利于傳質和電化學反應的電荷轉移。通過測試表明,CoO@N/S-CNF具有優(yōu)異的ORR電催化活性,在堿性介質中,起始電位約為0.84 V vs.氫標電極(RHE),并且穩(wěn)定性和抗甲醇能力均高于商品化Pt/C催化劑。此外,它在電位為1.55 V(vs RHE)時電流密度達到了10 mA cm-2,這表明了CoO@N/S-CNF復合材料還是一種有效的OER電催化劑。作為一種雙功能電催化劑,CoO@N/S-CNF的氧電極活動參數(shù)值(ΔE)為0.828 V,低于Pt/C和大多數(shù)非貴金屬催化劑,這說明CoO@N/S-CNF復合材料可作為一種性能優(yōu)異的ORR和OER雙功能催化劑�？梢酝茢郈oO納米顆粒和碳納米纖維、氮/硫共摻雜之間產(chǎn)生的雙協(xié)同效應促使CoO@N/S-CNF具有令人滿意的雙功能催化特性。同時,探究了升溫速率對材料合成的影響,改變升溫速率后合成了Co9S8CT/Co@N/S-CN新材料。生成的Co9S8CT/Co@N/S-CNF具有新穎的微觀形貌,在碳納米纖維表面以Co9S8為活性位點生長出了蓮藕狀的空心碳管。通過探究材料的電化學性能,發(fā)現(xiàn)Co9S8CT/Co@N/S-CNF具有一定的ORR催化活性和良好的穩(wěn)定性。
[Abstract]:With the increasing demand for clean energy, people began to develop efficient, low-cost, environment-friendly alternative energy conversion and storage systems. In the field of renewable energy technologies, such as fuel cell, metal air cell and electrolytic water, (Oxygen Reduction Reaction, has been developed to promote both oxygen evolution reaction (Oxygen Evolution Reaction,OER) and oxygen reduction reaction (Oxygen Reduction Reaction,). The electrocatalyst of ORR is a key technology. ORR is very important in electrode reaction of fuel cell and metal air cell, while OER plays an important role in anode reaction of electrolytic water. Therefore, the preparation of high-performance, low-cost electrocatalysts with dual catalytic functions of ORR and OER is an urgent scientific problem and technical difficulties to be solved. In this study, a novel three-dimensional bulk bifunctional electrocatalyst was prepared by embedding cobalt oxide (CoO) nanoparticles into a carbon nanofiber network (expressed as CoO@N/S-CNF) doped with nitrogen and sulfur by a simple preparation method. Used to catalyze OER and ORR. Carbon nanofiber network is derived from biomass materials with a large number of functional groups, which not only provides a large number of active sites for nucleation of nanoparticles, but also preserves the three-dimensional porous network structure of staggered interconnection. The CoO@N/S-CNF composites have large specific surface area and high graphitization degree, which is beneficial to mass transfer and charge transfer in electrochemical reaction. The results show that CoO@N/S-CNF has excellent electrocatalytic activity for ORR. In alkaline medium, the initial potential is about 0.84 V vs.. The hydrogen-labeled electrode (RHE), and its stability and methanol resistance were higher than commercial Pt/C catalysts. In addition, when the potential is 1.55 V (vs RHE), the current density is up to 10 mA cm-2, which indicates that the CoO@N/S-CNF composite is an effective OER electrocatalyst. As a bifunctional electrocatalyst, the oxygen electrode activity parameter (螖 E) of CoO@N/S-CNF is 0.828 V, which is lower than that of Pt/C and most non-precious metal catalysts. This indicates that the CoO@N/S-CNF composite can be used as a bifunctional catalyst for ORR and OER with excellent performance. It can be concluded that the double synergistic effect between CoO nanoparticles and carbon nanofibers, N / S co-doping makes CoO@N/S-CNF have satisfactory bifunctional catalytic properties. At the same time, the influence of heating rate on the synthesis of Co9S8CT/Co@N/S-CN was investigated, and the new material was synthesized after changing the heating rate. The resulting Co9S8CT/Co@N/S-CNF has a novel micro-morphology and a lotus-like hollow carbon tube has been grown on the surface of carbon nanofibers using Co9S8 as the active site. By investigating the electrochemical properties of the materials, it is found that Co9S8CT/Co@N/S-CNF has a certain ORR catalytic activity and good stability.
【學位授予單位】：北京理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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