【摘要】：本文針對持久性有毒有機污染物生物毒性強、可生化性差等關鍵技術難題,采用簡易熱解法成功制備出新型氮摻雜碳納米管包覆磁性鐵、鈷、鎳金屬納米粒子(M@N-C,M=Fe、Co、Ni)以及硼/氮共摻雜碳納米管包覆磁性鐵系金屬納米粒子(Fe@C-BN)非均相催化劑。并以典型有害物質(zhì)偶氮染料金橙Ⅱ (Orange Ⅱ)為模型污染物,構建基于硫酸根自由基的新型催化氧化反應體系,從反應動力學、影響因素、反應機理等角度對該類催化劑/PMS體系進行深入的分析研究,并結合現(xiàn)代測試分析表征手段(XRD、XPS、SEM、TEM等)闡明催化材料的組成-結構-表/界面性質(zhì)-催化性能間的構效關系,實現(xiàn)催化劑的循環(huán)利用。主要開展了以下幾個方面的工作:(1)采用熱解法制備了 M@N-C非均相復合材料,并成功地將其應用于催化分解PMS降解有機污染物的反應體系中。系列表征結果顯示催化劑具有管狀結構,且金屬納米粒子被碳納米管有效包覆形成核殼結構。非均相M@N-C/PMS體系降解金橙Ⅱ的催化效率呈現(xiàn)Co@N-C Fe@N-C Ni@N-C,這與文獻報道的金屬鈷分解PMS產(chǎn)生活性自由基的效果最佳相符合。以Co@N-C/PMS體系為研究對象,考察了反應溫度、PMS用量、污染物初始濃度等不同反應因素對金橙Ⅱ降解效率的影響。另外,催化劑循環(huán)實驗表明催化劑具有很好的穩(wěn)定性。通過自由基抑制實驗得出催化劑表面的SO4·-和·OH自由基為主要的活性物種,并結合表征分析推斷出金屬與氮摻雜的碳納米管協(xié)同作用共同活化PMS降解有機污染物。(2)以硼酸、三聚氰胺作為非金屬原料與不同物質(zhì)的量的九水合硝酸鐵均相混合,并采用熱解法在不同煅燒溫度下合成Fe@C-BNTX (T代表催化劑的煅燒合成溫度,X代表鐵源物質(zhì)的量)系列復合催化劑。系列表征結果表明催化劑具有管狀結構,金屬納米粒子被碳納米管有效包覆,且碳層表面有效實現(xiàn)硼/氮元素的共摻雜。催化實驗顯示Fe@C-BN80/PMS體系降解金橙Ⅱ的效率最佳,說明了合成溫度和鐵金屬含量的不同對PMS的活化產(chǎn)生了不同的影響。實驗以Fe@C-BN800 /PMS體系為研究對象,系統(tǒng)考察了 pH值、無機離子種類、反應溫度、污染物種類以及催化劑重復使用條件下的有機物降解效率。通過催化機理分析,得出金屬鐵納米粒子與硼/氮共摻雜的碳納米管協(xié)同催化PMS產(chǎn)生SO4-和·OH自由基高效去除水中有機污染物。
[Abstract]:In view of the key technical problems such as high biotoxicity and poor biodegradability of persistent toxic organic pollutants, a novel N-doped carbon nanotube coated with magnetic iron, cobalt and nickel was successfully prepared by a simple pyrolysis method. And boron / nitrogen co-doped carbon nanotubes (CNTs) were coated with heterogeneous catalysts of magnetic ferric metal nanoparticles (Fe@C-BN). Using gold orange 鈪，

本文編號：2424598