發(fā)布時間：2018-12-16 06:50

【摘要】：設計并合成了一種新的四肟配體(H4L),并進行了核磁共振氫譜等表征,最終確定合成的化合物即為我們的目標產物。我們將得到的目標產物與不同的過渡金屬鹽和堿土金屬鹽(Co(OAc)2·4H_2O;Zn(OAc)2·2H_2O;Ba(OAc)2;Sr(OAc)2;Ca(OAc)2)反應,進而獲得了Co(Ⅱ)和Zn(Ⅱ)兩個系列6種配合物:[Co_3(L)(OAc)2(CH_3CH_2OH)(H_2O)](1),[Co_2Ba(L)(OAc)2](2),[Co_2Ca(L)(OAc)2]·CHCl_3(3),[Zn_2Ca(L)(OAc)2]·CHCl_3(4),[Zn_2Sr(L)(OAc)2](5),[Zn_2Ba(L)(OAc)2](6),并分別對它們做了X-射線單晶衍射等表征,最終確定了配合物的結構。對Co(Ⅱ)系列配合物,研究了其兒茶酚酶活性。實驗結果表明,在乙腈溶液中,配合物1,2和3分別表現(xiàn)出良好的兒茶酚酶氧化活性。利用紫外可見光譜可以觀察到在催化反應中,兒茶酚(3,5-DTBCH_2)被催化氧化為相應的醌(3,5-DTBQ),從而確定了配合物在催化反應中所起的重要作用。由于配合物1的反應規(guī)律符合酶動力學方程,即米氏方程,故我們對配合物1的催化反應的動力學進行了進一步的研究,然后利用雙倒數法作圖,擬合出了催化反應各個參數之間的關系,最終計算出配合物1的催化常數。配合物1:化學組成為C_(40)H_(45)Co_3N_4O_(16),Mr=1014.60,屬于單斜晶系,空間群為P 21/n,a=11.1657(8)?,b=13.5989(9)?,c=28.9628(17)?,α=90.00o,β=96.758(7)o,γ=90.00o,Z=4,V=4367.2(5)?3,R1=0.0553,w R2=0.1192;配合物2:化學組成為C_(38)H_(38)BaCo_2N_4O_(14),Mr=1029.92,屬于三斜晶系,空間群為P-1,a=12.6248(5)?,b=13.3958(6)?,c=15.2840(6)?,α=110.4800(10)o,β=101.1890(10)o,γ=99.6460(10)o,Z=2,V=2296.13(17)?3,R1=0.0306,wR2=0.0751;配合物3:化學組成為C_(39)H_(39)CaCl_3Co_2N_4O_(14),Mr=1052.05,屬于三斜晶系,空間群為P-1,a=12.5212(8)?,b=13.1612(10)?,c=13.3725(8)?,α=82.562(2)o,β=80.553(2)o,γ=86.513(2)o,Z=2,V=2153.8(3)?3,R1=0.0530,wR2=0.1438;配合物4:化學組成為C_(39)H_(39)CaCl_3N_4O_(14)Zn_2,Mr=1064.94,屬于三斜晶系,空間群為P-1,a=12.4374(17)?,b=12.9596(18)?,c=13.3757(19)?,α=84.531(12)o,β=80.178(12)o,γ=86.928(11)o,Z=2,V=2113.1(5)?3,R1=0.0617,wR2=0.1279;配合物5:化學組成為C_(38)H_(38)N_4O_(14)SrZn_2,Mr=993.11,屬于三斜晶系,空間群為P-1,a=12.5470(19)?,b=13.3336(19)?,c=15.453(2)?,α=111.202(5)o,β=101.075(5)o,γ=100.367(5)o,Z=2,V=2275.7(6)?3,R1=0.0644,wR2=0.1073;配合物6:化學組成為C_(38)H_(38)BaN_4O_(14)Zn_2,Mr=1042.81,屬于三斜晶系,空間群為P-1,a=12.6093(11)?,b=13.4496(12)?,c=15.4036(14)?,α=111.422(8)o,β=100.715(7)o,γ=99.989(7)o,Z=2,V=2304.7(4)?3,R1=0.0774,wR2=0.1638。
[Abstract]:A new tetraoxime ligand (H4L) was designed and synthesized, and characterized by nuclear magnetic resonance (NMR). The target products will be obtained from different transition metal salts and alkaline earth metal salts, (Co (OAc) 24H _ 2O, Zn (OAc) _ 2H _ 2O _ 2, Ba (OAc) _ 2H _ 2O _ 2, Sr (OAc) _ 2; Co (鈪，

本文編號：2381958