【摘要】：金屬納米粒子@金屬有機骨架化合物(MNPs@MOFs)復合材料因其結構和功能的多樣性而被廣泛應用于催化、傳感、氣體吸附與分離等領域,并時常表現(xiàn)出優(yōu)異于單一MOFs或者MNPs的性質(zhì)。到目前為止,已經(jīng)有越來越多的MNPs@MOFs結構被設計、合成出來。按照其MNPs在MOFs內(nèi)的粒徑大小、所處位置、合成方法以及整體形態(tài)來歸納,其主要分為“分散型”、“Core-shell”、“Yolk-shell”以及“Reverse bumpy ball”四種結構。結構的多樣性往往可能導致性能或者應用價值的多樣性。因此本文的主要內(nèi)容是在總結前人經(jīng)驗的基礎上,設計了一種新型的“空心雙殼型”MOFs負載金屬納米粒子的MNPs@MOFs結構(Void@MOF/MNPs@MOF)。并成功制備了兩例這種結構:Void@HKUST-1/Pd@ZIF-8型以及Void@ZIF-8/Pd@ZIF-8型,并將其應用于液相烯烴加氫反應。研究生期間的主要工作分為以下兩個部分:第一部分:以磺化聚苯乙烯球為模板,參考文獻,在其表面生長HKUST-1晶體,并將其用于作為內(nèi)殼層來負載金屬Pd納米粒子,然后在負載Pd納米粒子的HKUST-1殼層上,繼續(xù)生長一層具有特殊孔道的ZIF-8晶體,最后除去模板SPS,得到帶有空腔結構的Void@HKUST-1/Pd@ZIF-8微球。并將其用于催化液相選擇性烯烴加氫反應。第二部分:延續(xù)第一部分的合成思路上,將合成相對費時的HKUST-1內(nèi)殼層晶體成功替換為合成更為簡便、穩(wěn)定且和外殼層同晶型的ZIF-8晶體,最終得到Void@ZIF-8/Pd@ZIF-8微球,并將其用于催化苯乙烯加氫反應。
[Abstract]:Metal nanoparticles @ organometallic skeleton compound (MNPs@MOFs) composites have been widely used in catalysis, sensing, gas adsorption and separation due to their diversity of structure and function, and have been shown to be superior to single MOFs or MNPs. Up to now, more and more MNPs@MOFs structures have been designed and synthesized. According to the particle size, position, synthesis method and overall morphology of MNPs in MOFs, it can be divided into four types: "disperse type", "Core-shell", "Yolk-shell" and "Reverse bumpy ball". Structural diversity can often lead to diversity in performance or application value. Therefore, the main content of this paper is to design a new "hollow double shell" MOFs supported metal nanoparticles MNPs@MOFs structure (Void@MOF/MNPs@MOF) based on the previous experience. Two cases of this structure, Void@HKUST-1/Pd@ZIF-8 type and Void@ZIF-8/Pd@ZIF-8 type, were successfully prepared and applied to the hydrogenation of olefins in liquid phase. The main work of the graduate school was divided into the following two parts: the first part: HKUST-1 crystals were grown on the surface of sulfonated polystyrene spheres as template, and used as inner shell to load metal Pd nanoparticles. Then, a layer of ZIF-8 crystals with special pores was grown on the HKUST-1 shell loaded with Pd nanoparticles. Finally, Void@HKUST-1/Pd@ZIF-8 microspheres with cavity structure were obtained by removing template SPS,. It was used to catalyze liquid phase selective hydrogenation of olefins. The second part: continuation of the first part of the synthesis ideas, the synthesis of relatively time-consuming HKUST-1 inner shell crystal was successfully replaced with the synthesis of more convenient, stable and shell homocrystalline ZIF-8 crystal, and finally Void@ZIF-8/Pd@ZIF-8 microspheres. It was used to catalyze the hydrogenation of styrene.
【學位授予單位】：南昌大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TB383.1;O643.36

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