本文選題：光催化 + 石墨烯雜化材料��； 參考：《上海電力學院》2017年碩士論文

【摘要】：進入21世紀后,能源和環(huán)境問題制約著人類的可持續(xù)發(fā)展,如何控制和治理這兩大難題已經成為人類社會研究的重點。如今,化學的主要目標之一就是利用高能量效率的路線去替代對環(huán)境有害的過程,從而完全避免有害化學品的生產和使用,并最終達到高產的目的。在能量轉換和凈化環(huán)境方面,半導體光催化技術被認為是一種能有效利用太陽能的綠色技術:它不僅包括利用太陽光分解水制氫,得到清潔的能源;而且還包括降解有機污染物,解決環(huán)境污染問題。開發(fā)太陽光全波段響應的光催化劑是實現(xiàn)光催化劑產業(yè)化應用的一個重要前提。這是由于大多數(shù)光催化劑只對紫外光區(qū)有響應,而紫外光在太陽光中所占比例小,約為5%,因此,太陽光不能得到有效的利用。目前,提高光量子效應,開發(fā)高效全波段響應的光催化劑已經成為光催化領域的重點與難點。本文通過對光催化材料進行復合改性,降低了電子-空穴的再結合率,擴展了光催化劑對太陽光的響應范圍,提高了光催化材料的性能,并考慮了催化材料的光腐蝕機理,取得了以下成果:第一,采用二次溶膠-凝膠法制備出了石墨烯納米帶(GNR)復合二氧化鈦(TiO_2)和石墨相氮化碳(g-C_3N_4)的三維異質結構復合材料,實驗方法如下:將p25溶解于過氧化氫(h2o2)與氨水(nh3?h2o)混合溶液中,溶液攪拌至黃色澄清,加入氮化碳(g-c3n4),待溶液渾濁,離心洗凈,再加入去離子水和經過超聲處理的石墨烯納米帶(gnr),攪拌后于反應釜中反應,再經過離心、洗凈、烘干處理后,于氮氣(n2)氛圍下煅燒,即得產品。所制備的gnr-tio2/g-c3n4三維復合材料對可見光有明顯響應,并在降解亞甲基藍(mb)的過程中表現(xiàn)出比相同條件下制備的tio2,g-c3n4和tio2/g-c3n4更高的光催化活性。其光催化活性的提高歸因于諸多因素:首先,tio2/g-c3n4二維異質結構的載離子分離率高于純的tio2和g-c3n4;其次,gnr的存在為三維材料提供了更大的比表面積,有效的分離了空穴-電子對,提高了光催化性能。第二,由于無毒性和光化學穩(wěn)定性,eg值約為2.4-2.5ev的n型單斜晶體釩酸鉍(bivo4)已經被科研工作者作為能有效轉化太陽能的光催化材料。然而,純相的bivo4的光激發(fā)電子-空穴對分離效率低,因此表現(xiàn)出低的光催化效率。我們可以通過摻雜或加入助催化劑對材料進行改性,或者通過負載或制造異質結構,來改善光催化效率。特別地,在眾多摻雜情況中,通過摻雜w或mo到bivo4上顯著提升了催化劑的光活性,這是因為bivo4晶格中的w或mo原子可以引起電荷轉移電阻的顯著降低,并增加載流子濃度。石墨烯可以作為新的半導體支持物,這是因為它是只有一個原子厚度層的二維碳片,且具有許多獨特的性質,例如高的電荷載流子遷移率,大比表面積,高透明度和高柔性。石墨烯是典型的共軛sp2鍵碳網(wǎng)結構,且石墨碳可以增強半導體顆粒中光生電子的傳輸,導致系統(tǒng)的光轉換效率增加。到目前為止,已經有許多關于石墨烯/BiVO_4光催化劑的報道。令人感興趣的是,摻雜的BiVO_4的帶隙與石墨烯之間得到良好的匹配,可更有效的分離電荷載流子。第三,高效的光催化劑應該滿足高效的電子-空穴對分離,對可見光有響應等特點。我們在沒有電子介體存在的條件下,制備出了Z-型異質結構的光催化劑,該光催化劑是由兩個對可見光有響應的催化劑組成:即將CdS納米顆粒長在了BiVO_4納米線(BiVO_4 NWs)上。該復合材料相較純相的CdS和BiVO_4 NWs,具有更寬的光吸收范圍,并在可見光照射下,有優(yōu)異的析氫性能。與純的CdS相比,CdS/BiVO_4 NWs(其中,Cd S與BiVO_4的質量比為1:2)具有兩倍以上的析氫性能。與此同時,Z-型的CdS/BiVO_4NWs復合材料的主要氧化位點在BiVO_4 NWs上,從而避免了CdS的腐蝕。
[Abstract]:After twenty-first Century, energy and environmental problems restrict the sustainable development of human beings. How to control and control these two major problems has become the focus of human social research. Now, one of the main objectives of chemistry is to use the high energy efficiency route instead of the harmful environment to the environment, thus completely avoiding the production of harmful chemicals. In the energy conversion and purification environment, the semiconductor photocatalysis technology is considered as a green technology that can effectively utilize the solar energy. It not only includes the use of sunlight to decompose water and get clean energy, but also includes reducing organic pollutants, solving environmental pollution problems, and developing the sun. The photocatalyst in the light full band response is an important prerequisite for the industrialization of photocatalyst. This is due to the response of most photocatalysts only to the UV light region, and the proportion of ultraviolet light in the solar light is small, about 5%. Therefore, the solar light can not be effectively used. At present, the effect of light quantum is improved and the efficiency of the whole band is developed. The responsive photocatalyst has become a key and difficult point in the field of photocatalysis. In this paper, the recombination of photocatalytic materials has been modified to reduce the re binding rate of the electron hole, expand the response range of the photocatalyst to the sunlight, improve the performance of the photocatalytic material, and consider the mechanism of the photocatalytic corrosion. Fruit: first, the three-dimensional heterostructure composites of graphene nanoribbons (GNR) composite titanium dioxide (GNR) composite titanium dioxide (TiO_2) and graphite phase carbon nitride (g-C_3N_4) were prepared by the sol-gel method. The experimental method was as follows: the solution was dissolved in the mixed solution of hydrogen peroxide (H2O2) and ammonia (NH3? H2O), and the solution was stirred to yellow and added to carbon nitride (g-c3n) (g-c3n). 4), when the solution is turbidity and centrifuged, then the deionized water and the graphene nanoscale (GNR), which are treated by ultrasonic treatment, are stirred and reacted to the reaction kettle, then centrifuged, cleaned and dried, and then calcined in the atmosphere of nitrogen (N2), that is, the product is obtained. The prepared gnr-tio2/g-c3n4 composite material has a clear response to the visible light and is degraded. In the process of methylene blue (MB), the photocatalytic activity of TiO2, g-c3n4 and tio2/g-c3n4 is higher than that of the same conditions. The enhancement of photocatalytic activity is attributed to many factors: first, the ion separation rate of the tio2/g-c3n4 two-dimensional heterostructure is higher than that of pure TiO2 and g-c3n4; secondly, the existence of GNR provides a larger three-dimensional material. The specific surface area can effectively separate the hole electron pair and improve the photocatalytic performance. Second, because of non-toxic and photochemical stability, the N type monoclinic bismuth vanadium vanadate (BiVO4) with a eg value of about 2.4-2.5ev has been used as a photocatalytic material for the efficient conversion of solar energy by the researchers. However, the photoexcited electron hole bisection of the pure phase BiVO4 is made. The efficiency is low, so the photocatalytic efficiency is low. We can improve the photocatalytic efficiency by doping or adding the co catalyst to the material, or by loading or making the heterogeneous structure to improve the photocatalytic efficiency. In a large number of doping cases, the photocatalytic activity of the catalyst is greatly enhanced by doping w or Mo to BiVO4, which is due to the BiVO The w or Mo atoms in the 4 lattice can cause a significant reduction in the charge transfer resistance and increase the carrier concentration. Graphene can be used as a new semiconductor support, because it is a two-dimensional carbon sheet with only one atomic thickness layer and has many unique properties, such as high charge carrier mobility, large surface area, high transparency. And high flexibility. Graphene is a typical conjugated SP2 bond carbon network structure, and graphite carbon can enhance the transmission of photogenerated electrons in semiconductor particles and increase the efficiency of optical conversion of the system. So far, there have been a lot of reports about the /BiVO_4 photocatalyst of graphene. It is interesting that the band gap of the doped BiVO_4 and the graphene are between them. Good matching can be used to separate charge carriers more effectively. Third, high efficient photocatalyst should meet the characteristics of high efficient electron hole pair separation and response to visible light. We have prepared a Z- type heterostructure PHOTOACTIVATOR under the absence of electronic medium. The photocatalyst is activated by two visible light. The corresponding catalyst composition: the CdS nanoparticles are about to grow on the BiVO_4 nanowire (BiVO_4 NWs). The composite has a wider optical absorption range than the pure phase CdS and BiVO_4 NWs, and has excellent hydrogen evolution performance under visible light. Compared with the pure CdS, CdS/BiVO_4 NWs is two times more than that of the Cd S and the mass ratio. At the same time, the main oxidation sites of Z- type CdS/BiVO_4NWs composites are on BiVO_4 NWs, thus avoiding the corrosion of CdS.

【學位授予單位】：上海電力學院
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;O644.1

【相似文獻】

相關期刊論文 前10條

1 張向華,李文釗,徐恒泳,劉鴻;分子篩在光催化中的應用[J];化學進展;2004年05期

2 阮新潮;王文靜;曾慶福;艾銳;;氟硅摻雜二氧化鈦催化劑的制備及光催化性能研究[J];湖北農業(yè)科學;2011年11期

3 馮潔,祝春蘭;納米ZnO的光催化性能及軟化學合成研究進展[J];江西化工;2004年01期

4 安太成,顧浩飛,陳衛(wèi)國,熊亞,朱錫海,劉國光;超聲協(xié)同納米TiO_2光催化降解活性染科的初步研究[J];中山大學學報(自然科學版);2001年05期

5 趙彥巧,張繼炎,陳吉祥;光催化反應與應用研究進展[J];化學工業(yè)與工程;2004年03期

6 梁文俊;馬琳;李堅;;低溫等離子體-光催化聯(lián)合技術處理空氣污染物的研究進展[J];工業(yè)催化;2011年12期

7 高甲友;納米二氧化鈦薄膜光催化降解性能的研究[J];安徽工業(yè)大學學報(自然科學版);2003年04期

8 張浩;任寶山;宋寶俊;牟興瑞;;空氣中微量苯的光催化降解研究[J];河北工業(yè)大學學報;2006年05期

9 蔡乃才,王亞平,王鄂鳳,彭正合;光催化與光化學聯(lián)合降解苯胺[J];應用化學;1999年02期

10 尹飛;納米TiO_2光催化原理及其在環(huán)保領域的應用[J];天津城市建設學院學報;2002年04期

相關會議論文 前10條

1 黃建輝;陳建琴;吳丹丹;;納米鍺酸鎘的合成及其液相光催化性能研究[A];第六屆全國環(huán)境化學大會暨環(huán)境科學儀器與分析儀器展覽會摘要集[C];2011年

2 劉立明;何燕;黃應平;;水體異味物質2-MIB光催化降解機理研究[A];第十三屆全國太陽能光化學與光催化學術會議學術論文集[C];2012年

3 陳春城;李悅;趙玉寶;籍宏偉;馬萬紅;趙進才;;有機污染物光催化降解機理的同位素標記研究[A];第十三屆全國太陽能光化學與光催化學術會議學術論文集[C];2012年

4 何春;付鳳連;查長虹;朱錫海;熊亞;;兼有光催化和非光催化雙重活性的Pt-TiO_2薄膜[A];第二屆全國環(huán)境化學學術報告會論文集[C];2004年

5 王建春;劉平;王世銘;韓煒;王占義;莊建東;付賢智;;Nation薄膜中ZnS單分散納米晶的水熱合成及其光催化性質[A];第十三屆全國催化學術會議論文集[C];2006年

6 馬萬紅;籍宏偉;陳春城;趙進才;;光催化在有機物選擇性氧化中的應用[A];中國化學會第28屆學術年會第11分會場摘要集[C];2012年

7 成會明;;石墨烯的制備與應用探索[A];中國力學學會學術大會'2009論文摘要集[C];2009年

8 錢文;郝瑞;侯仰龍;;液相剝離制備高質量石墨烯及其功能化[A];中國化學會第27屆學術年會第04分會場摘要集[C];2010年

9 張甲;胡平安;王振龍;李樂;;石墨烯制備技術與應用研究的最新進展[A];第七屆中國功能材料及其應用學術會議論文集（第3分冊）[C];2010年

10 趙東林;白利忠;謝衛(wèi)剛;沈曾民;;石墨烯的制備及其微波吸收性能研究[A];第七屆中國功能材料及其應用學術會議論文集（第7分冊）[C];2010年

相關重要報紙文章 前10條

1 記者 李大慶　通訊員 張帆;全球能源研究高手大連“論劍”[N];科技日報;2011年

2 姚耀;石墨烯研究取得系列進展[N];中國化工報;2009年

3 劉霞;韓用石墨烯制造出柔性透明觸摸屏[N];科技日報;2010年

4 記者 王艷紅;“解密”石墨烯到底有多奇妙[N];新華每日電訊;2010年

5 本報記者 李好宇 張們捷(實習) 特約記者 李季;石墨烯未來應用的十大猜想[N];電腦報;2010年

6 證券時報記者 向南;石墨烯貴過黃金15倍 生產不易炒作先行[N];證券時報;2010年

7 本報特約撰稿 吳康迪;石墨烯 何以結緣諾貝爾獎[N];計算機世界;2010年

8 記者 謝榮　通訊員 夏永祥 陳海泉 張光杰;石墨烯在泰實現(xiàn)產業(yè)化[N];泰州日報;2010年

9 本報記者 紀愛玲;石墨烯：市場未啟 炒作先行[N];中國高新技術產業(yè)導報;2011年

10 周科競;再說石墨烯的是與非[N];北京商報;2011年

相關博士學位論文 前10條

1 梁軍;鍺酸鋅基微納米晶體組成結構控制及光催化性能研究[D];福州大學;2014年

2 陳志鴻;新型具可見光活性光催化體系的設計、制備及其光催化性能與機理研究[D];華南理工大學;2016年

3 霍景沛;聯(lián)噻唑類金屬配合物制備與光催化水制氫研究[D];華南理工大學;2016年

4 王可欣;鹵氧化鉍基復合納米纖維的制備及其光催化性能研究[D];東北師范大學;2016年

5 劉學琴;貴金屬及石墨烯負載金屬氧化物的制備與光催化性能研究[D];中國地質大學;2016年

6 王根;半導體材料的固定化及其對雨水消毒性能的研究[D];中國地質大學(北京);2016年

7 劉玉良;光催化偶聯(lián)—加氧氧化串聯(lián)反應構建環(huán)狀化合物的研究[D];山東大學;2017年

8 李燕瑞;基于半導體異質結構的光催化劑設計、合成及性質研究[D];中國科學技術大學;2017年

9 曹春華;可見光響應型Cu_2O基復合材料的制備及光催化脫色性能研究[D];武漢大學;2014年

10 王芳霄;超臨界CO_2合成介孔碳/氧（硫）化物復合材料及光催化性能研究[D];哈爾濱工業(yè)大學;2017年

相關碩士學位論文 前10條

1 周凡琪;石墨烯雜化材料的光催化性能研究[D];上海電力學院;2017年

2 景煥平;新型金屬—有機骨架材料的合成及光催化性能研究[D];北京建筑大學;2015年

3 劉振興;ZnFe_20_4基空心納米球的制備及其光催化性能研究[D];陜西科技大學;2015年

4 魏小靜;可見光催化下五元環(huán)內酯及二氟吲哚酮的合成反應研究[D];蘭州大學;2015年

5 鄒憶倫;TiO_2基光催化劑的制備及其光催化制氫性能[D];上海應用技術學院;2015年

6 王琳;貴金屬-ZnO-RGO光催化劑的制備及性能研究[D];哈爾濱工業(yè)大學;2015年

7 葛遠幸;改性鎢酸鉍的制備及其光催化性能研究[D];廣西大學;2015年

8 馮祝嘉;光催化與親核性催化結合實現(xiàn)氦鄰位C-H鍵官能化反應研究[D];華中師范大學;2015年

9 扈彬;水滑石/纖維復合結構材料的制備及其吸附光催化性能[D];齊魯工業(yè)大學;2015年

10 吳瑜鵬;TiO_2光催化乙醇一步直接合成乙縮醛[D];山西大學;2015年

，

本文編號：1793046