本文選題：紙噴霧電離源　切入點：催化劑　出處：《西安石油大學》2017年碩士論文　論文類型：學位論文

【摘要】：現(xiàn)代化學工程的快速發(fā)展高度依賴于新型催化劑的開發(fā),選擇合適的催化劑對于反應體系至關重要。盡管傳統(tǒng)的催化劑表征方法如電子顯微鏡、物理化學吸附、X射線衍射、熱分析、電子能譜、核磁共振、紅外光譜等已被廣泛應用于催化劑的表征研究,但由于如上方法操作步驟繁瑣,不適合催化劑的快速篩選研究。質譜技術由于具有靈敏度高、選擇性好、特異性強等特點,現(xiàn)已被廣泛應用于食品科學、環(huán)保、化工、生命科學等諸多領域的分析檢測,然而在催化劑的篩選方面鮮有報道。本論文以催化劑的快速質譜表征為目標,通過紙噴霧電離源-質譜分析技術對不同類型銅催化劑的系統(tǒng)研究,發(fā)展了一種快速篩選催化劑的質譜分析方法。具體研究工作包括如下幾方面:為了采用紙噴霧電離源-質譜分析方法系統(tǒng)比較不同類型催化劑的催化性能,發(fā)展了一種簡易式催化劑涂覆于紙基質的新方法,采用該方法可將不同固體催化劑均勻地涂覆在紙基質表面,同時該方法具有操作簡單、價格低廉、重復性好等特點。對于水不溶性催化劑利用如上方法可將不同類型固體催化劑均勻地涂覆在紙基質表面,而對于水溶性催化劑本研究采用溶液均勻浸漬法將其負載在紙基質表面。為了系統(tǒng)考察制備條件和質譜分析條件對催化劑篩選的影響,本論文詳細研究了催化劑涂覆濃度、延滯時間、反應溶劑與噴霧溶劑等參數(shù)對催化劑涂覆紙穩(wěn)定性和催化性能的影響。采用如上建立的紙噴霧電離源-質譜分析方法系統(tǒng)考察了不同類型銅催化劑對苯硼酸-氨水反應體系中生成苯胺的影響。分別利用催化劑涂覆紙基質法、Drop-Cast法和傳統(tǒng)溶液反應法對苯硼酸-氨水體系中不同類型的銅催化劑進行了篩選,發(fā)現(xiàn)在相同反應時間條件下,三種方法篩選出的最優(yōu)催化劑均不相同。為了深入探究各種方法之間的差異,本論文深入考察了三種方法的反應動力學曲線并得到各種方法的最佳反應時間,發(fā)現(xiàn)在最佳反應時間條件下,催化劑涂覆紙基質法與傳統(tǒng)溶液反應法篩選出的最優(yōu)催化劑結果一致。同時也探討了最佳反應時間下Drop-Cast方法與催化劑涂覆紙基質法篩選出的最優(yōu)催化劑結果不一致的具體原因。深入研究了利用紙噴霧電離源-質譜分析方法對4-聯(lián)苯硼酸-氨水反應體系中各種銅催化劑的篩選。采用催化劑涂覆紙基質法和傳統(tǒng)溶液反應法,通過不同銅催化劑對4-聯(lián)苯硼酸-氨水體系反應效率的研究,探究了如上兩種方法的反應動力學曲線并得到相應的最佳反應時間,發(fā)現(xiàn)在最佳時間條件下催化劑涂覆紙基質法與傳統(tǒng)溶液反應法篩選出的最優(yōu)催化劑結果一致,說明了催化劑涂覆紙基質法是一種快速催化劑篩選評價方法。探究了催化劑涂覆紙基質的重復利用率以及催化劑混合價態(tài)對催化反應的影響。系統(tǒng)考察了涂覆紙基質在催化劑重復利用過程中的最優(yōu)洗脫溶劑及洗脫效率,探討了反應溶液和洗脫溶劑對水不溶性催化劑如Cu2O和水溶性催化劑如CuCl2涂覆紙基質表面顏色變化的影響。重點研究了不同銅催化劑活性隨循環(huán)利用次數(shù)的變化情況,通過紙噴霧電離源-質譜分析方法對催化劑重復利用率的分析和X射線光電子能譜技術對催化劑物理化學性能的表征,發(fā)現(xiàn)在Cu催化劑催化過程中有一部分發(fā)生了價態(tài)的轉變,如Cu2O轉化為CuO。為了進一步證實如上結論,本論文針對苯硼酸-氨水反應體系,分別比較了CuO/Cu2O、CuBr2/CuBr和CuCl2/CuCl混合價態(tài)催化體系和單一價態(tài)的CuO、Cu2O、CuBr2、CuBr、CuCl2和CuCl的催化性能,發(fā)現(xiàn)混合價態(tài)催化劑(銅(II)/銅(I))明顯優(yōu)于單一價態(tài)催化劑(銅(II)或銅(I))的催化性能。
[Abstract]:The development of the rapid development of modern chemical engineering are highly dependent on the new catalyst, choose a suitable catalyst is essential for the reaction system. Although the traditional characterization methods such as electron microscope, physical and chemical adsorption, X ray diffraction, thermal analysis, electron spectroscopy, nuclear magnetic resonance, infrared spectroscopy characterization has been widely used in catalyst but because of the above methods, the operation is complicated, is not suitable for the rapid screening of catalysts. Mass spectrometry technology has high sensitivity, good selectivity and specificity, it has been widely used in food science, environmental protection, chemical analysis, life sciences and other fields, but in the selection of the catalyst. This is rarely reported based on the characterization of the catalyst by the rapid mass as the goal, through the system research paper spray ionization mass spectrometry analysis of different types of copper catalysts, development A rapid screening catalyst by mass spectrometry analysis method. The specific research work are as follows: in order to use paper spray ionization mass spectrometry system analysis method of different types of catalyst catalytic performance, a new method of developing a simple type catalyst coated on paper substrate, the method can be used with different solid catalyst uniformly the paper is coated on the surface of the matrix, and the method has the advantages of simple operation, low price, good reproducibility. The water insoluble catalyst by using the above methods can be of different types of solid catalyst uniformly coated on paper substrate surface, and the water soluble catalyst in this study, the load on the surface of a paper substrate using uniform impregnation solution in order to study law. The preparation conditions and mass spectrometry conditions on catalyst selection, this thesis makes a detailed study on the catalyst coating concentration, reaction time delay. Effects of solvent and solvent spray parameters on the catalyst coated paper stability and catalytic performance. The paper established above - spray ionization mass spectrometry analysis method to investigate the effect of different types of copper catalysts for ammonia aniline boronic acid in the reaction system. Using the catalyst coated paper matrix method, Drop-Cast method and reaction method the traditional solution were screened for different types of copper catalysts of benzene boric acid ammonia system, in the same reaction time, the optimal catalyst with three screened methods are not the same. In order to further explore the differences between the various methods, the best reaction time this thesis examines the kinetic curves of three kinds of methods and get all kinds of methods, found in the best condition of reaction time, the reaction catalyst optimal catalyst coated paper matrix method and the traditional solution selected a . it also discusses the specific reasons for the optimal catalyst reaction time Drop-Cast method and catalyst coated paper matrix method to filter out inconsistent results. The paper studied spray ionization mass spectrometry analysis method of 4- biphenyl boric acid in the reaction system of copper - ammonia catalyst screening by reaction catalyst coated. Paper matrix method and traditional solution, through the research of different copper catalysts on 4- biphenyl boric acid ammonia system reaction efficiency, to explore the kinetics curves above two methods and get the best reaction time corresponding, found consistent results in the best time optimal catalyst under the condition of reaction catalyst coated paper matrix method and traditional solution selected the catalyst coated paper, the matrix method is a rapid screening of catalyst evaluation methods. To explore the catalyst coated paper substrate to reuse rate Effect of mixed valence and catalyst on the catalytic reaction system was investigated. The coating of paper matrix in the reuse of the catalyst in the process of optimal elution efficiency and elution solvent, the effects of reaction solution and elution solvent insoluble catalyst such as Cu2O and the effect of water soluble catalysts such as CuCl2 coated paper substrate surface color change to focus on water. The catalytic activity of copper with different recycling times changes, the paper spray ionization mass spectrometry analysis method on the catalyst reuse analysis and X ray photoelectron spectroscopy characterization of the rate of energy on the physical and chemical properties of the catalyst, found some changes in the valence of Cu catalyst in the process of transformation, such as Cu2O CuO. in order to further confirm the above conclusions, this paper ammonia reaction system of phenylboronic acid, respectively CuO/Cu2O, CuBr2/CuBr and CuCl2/CuCl mixed valence catalysis The catalytic properties of CuO, Cu2O, CuBr2, CuBr, CuCl2 and CuCl in the system and single valence state show that the mixed valence catalyst (Cu (II) / Cu (I)) is obviously superior to the catalytic performance of single valence catalyst (Cu (II) or Cu (I)).

【學位授予單位】：西安石油大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TQ426;O657.63

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本文編號：1597650