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咪唑基離子液體的合成、表征及對(duì)模型油脫硫性能的研究

發(fā)布時(shí)間:2018-03-10 02:04

  本文選題:咪唑 切入點(diǎn):離子液體 出處:《武漢科技大學(xué)》2016年碩士論文 論文類型:學(xué)位論文


【摘要】:針對(duì)傳統(tǒng)的脫硫方法存在的弊端及考慮到咪唑基離子液體獨(dú)特的理化性質(zhì),本論文系統(tǒng)地研究了咪唑基離子液體的制備以及其對(duì)模型油的脫硫性能。實(shí)驗(yàn)中首先利用N-甲基咪唑和鹵代烷烴經(jīng)親核加成反應(yīng)合成出三種離子液體中間體[Cnmim]Cl(n=4,6,8),再以中間體為原料,制備出了一系列的咪唑基離子液體,然后利用自制的離子液體來對(duì)模型油品進(jìn)行脫硫研究。通過單因素實(shí)驗(yàn)考察溫度、時(shí)間、溶劑等不同條件對(duì)咪唑類離子液體產(chǎn)率的影響,得出了[Bmim]BF_4合成的較優(yōu)條件為:溫度為40℃,反應(yīng)時(shí)間為20h,溶劑為甲醇;[Bmim]PF_6合成的較優(yōu)條件為:溫度為40℃,反應(yīng)時(shí)間為2h,溶劑為去離子水;以中間體[Cnmim]Cl和FeCl_3為原料,制備了一系列的含鐵基咪唑類離子液體,通過UV、FT-IR、1HNMR、13CNMR、GC-MS等測(cè)試手段對(duì)所制備出的離子液體進(jìn)行表征,結(jié)果表明:所制備的離子液體的純度高,分子結(jié)構(gòu)符合要求,為下一步用于模型油的脫硫研究奠定了良好的基礎(chǔ)。在用離子液體作為萃取劑的脫硫研究中,考察了萃取時(shí)間、萃取溫度、劑油體積比、不同含硫組分和萃取級(jí)數(shù)等因素對(duì)脫硫率的影響。在陽離子相同的條件下,離子液體的陰離子對(duì)脫硫率有較大的影響,脫硫能力順序?yàn)?[Bmim]PF_6[Bmim]BF_4;離子液體對(duì)模型油中不同含硫組分的脫除能力與含硫化合物的電子密度有關(guān),脫硫順序?yàn)?TBTDBT;脫硫率隨萃取級(jí)數(shù)的增加而明顯增加。如[Bmim]PF_6經(jīng)過4級(jí)萃取后,其對(duì)DBT的脫除率達(dá)到97.6%。再以過氧化氫作為氧化劑,考察了含鐵基咪唑類離子液體單獨(dú)直接萃取和氧化-萃取耦合脫硫體系的脫硫性能,通過單因素實(shí)驗(yàn)的結(jié)果分析,得到了脫硫的最優(yōu)條件。在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步考察了加入過氧化氫后對(duì)其它離子液體的脫硫效果,結(jié)果表明:脫硫率隨離子液體側(cè)鏈長(zhǎng)度的增長(zhǎng)而增加,加入過氧化氫后,離子液體與H2O2組成的氧化-萃取脫硫體系脫硫率顯著提高,DBT幾乎被完全脫除。這是由于在氧化-萃取脫硫體系中,含硫化合物被氧化生成極性更強(qiáng)、在離子液體中溶解性更好的砜和亞砜,從而提高脫硫率。考慮脫硫成本與后處理工藝,最后還研究了離子液體的再生和重復(fù)使用性能。針對(duì)不同離子液體的性質(zhì),主要采用先反萃取再減壓蒸餾的方法對(duì)咪唑類離子液體進(jìn)行再生,FT-IR的結(jié)果表明:再生前后離子液體的結(jié)構(gòu)基本不變,經(jīng)重復(fù)使用后的離子液體脫硫性能無明顯變化,這為其工業(yè)應(yīng)用提供了一定的理論基礎(chǔ)。
[Abstract]:Aiming at the disadvantages of traditional desulfurization methods and considering the unique physicochemical properties of imidazol-based ionic liquids, In this paper, the preparation of imidazol-based ionic liquids and their desulfurization properties to model oils were systematically studied. In the experiment, three ionic liquids intermediates [Cnmim] Clenbuterium 4Halogenoalkane were synthesized by nucleophilic addition reaction. Using intermediates as raw materials, A series of imidazolyl ionic liquids were prepared, and the desulfurization of model oils was studied by using self-made ionic liquids. The effects of temperature, time and solvent on the yield of imidazolium ionic liquids were investigated by single factor experiments. The optimum conditions for synthesis of [Bmim] BF_4 were obtained as follows: temperature 40 鈩,

本文編號(hào):1591257

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