發(fā)布時(shí)間：2018-02-28 08:34

  本文關(guān)鍵詞： 含碘氣溶膠 光電離 光腔衰蕩 煙霧箱 流動(dòng)反應(yīng)池　出處：《安徽大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：大氣氣溶膠是灰霾污染的重要組成部分,對(duì)大氣環(huán)境、氣候變化和人類健康等具有非常重要的影響。已有的研究表明,除了直接排放的一次氣溶膠,由大氣中的一次污染物通過大氣氧化反應(yīng)形成的二次氣溶膠也是大氣氣溶膠的另一重要來源,因此深入認(rèn)識(shí)相關(guān)的大氣氧化反應(yīng)與二次氣溶膠的形成機(jī)制是理解大氣氣溶膠的環(huán)境、氣候和健康效應(yīng)的前提與基礎(chǔ)。碘循環(huán)在大氣化學(xué)中具有重要的地位,作為二次氣溶膠的重要組成部分,含碘二次氣溶膠在海洋邊界層扮演著重要的角色�，F(xiàn)有的研究表明含碘氣溶膠的形成和生長源于含碘前體物(碘或含碘化合物)的氧化和后續(xù)聚合過程,含碘前體物的初步氧化會(huì)形成IO、OIO等具有高度反應(yīng)活性的初級(jí)碘氧化物,進(jìn)一步的氧化反應(yīng)產(chǎn)生更穩(wěn)定的碘氧化物IxOy,再經(jīng)過后續(xù)聚合反應(yīng)導(dǎo)致碘氧粒子(IOPs)的形成。碘氧粒子的形成機(jī)制決定了含碘氣溶膠的物化特性,最終決定了其環(huán)境與氣候效應(yīng)。然而,現(xiàn)有的模型研究與大氣觀測(cè)結(jié)果之間,甚至是不同模型研究之間常常存在分歧,這些分歧又進(jìn)而導(dǎo)致人們?cè)谠u(píng)估含碘氣溶膠對(duì)全球環(huán)境和氣候變化影響效應(yīng)上的不確定性。因此,實(shí)現(xiàn)對(duì)具有高度反應(yīng)活性的碘氧化物的在線探測(cè)與含碘氣溶膠化學(xué)組成的在線分析,深入認(rèn)識(shí)含碘前體物的大氣氧化反應(yīng)與相應(yīng)的含碘氣溶膠的形成機(jī)制,是當(dāng)前大氣和環(huán)境科學(xué)研究的熱點(diǎn)之一,對(duì)于準(zhǔn)確評(píng)估含碘氣溶膠的全球或區(qū)域性環(huán)境與氣候效應(yīng)具有重要的意義。本文基于實(shí)驗(yàn)室模擬反應(yīng)系統(tǒng)—煙霧箱系統(tǒng)和流動(dòng)反應(yīng)池,通過對(duì)碘氧化物的在線探測(cè)和含碘氣溶膠粒子化學(xué)組成的在線分析,探究了單質(zhì)碘和二碘甲烷臭氧光氧化反應(yīng)生成碘氧化物的反應(yīng)機(jī)制和含碘氣溶膠的形成機(jī)制,主要的研究工作和結(jié)果如下:1.基于流動(dòng)反應(yīng)系統(tǒng)與光腔衰蕩光譜(CRDS)的聯(lián)用,實(shí)現(xiàn)了對(duì)二碘甲烷臭氧光氧化反應(yīng)過程中高反應(yīng)活性碘氧化物(IO和OIO)的實(shí)時(shí)在線探測(cè),并探究了 NO2和H2O對(duì)碘氧化物的動(dòng)力學(xué)影響機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn)NO2和H2O對(duì)于反應(yīng)過程的中間產(chǎn)物碘氧(IO)存在著一定的抑制作用,會(huì)使IO的濃度逐漸降低。表明NO2和H2O可能參與了碘氧化物的形成過程,并對(duì)后續(xù)含碘氣溶膠的形成機(jī)理、動(dòng)力學(xué)過程以及產(chǎn)率變化產(chǎn)生著重要影響。2.利用靜電掃描粒徑譜儀(SMPS)對(duì)煙霧箱系統(tǒng)中產(chǎn)生的含碘氣溶膠粒子的粒徑分布進(jìn)行在線測(cè)量,研究了環(huán)境因素(前體物種類、濃度和光照條件)對(duì)含碘氣溶膠形成的影響。對(duì)于I2/KI/H2O溶液的臭氧光氧化實(shí)驗(yàn)研究的結(jié)果表明:a.前體物濃度的增加有助于含碘氣溶膠的形成;b.光照條件更有利于氣溶膠的生成。進(jìn)一步的研究表明在光照和無光照條件下I2的臭氧氧化可能存在兩種不同反應(yīng)機(jī)制:在光照條件下,12首先光解產(chǎn)生I原子,后續(xù)I原子與03反應(yīng)占主導(dǎo)地位;而在無光照條件下,I2主要與臭氧產(chǎn)生過程中伴生的O原子發(fā)生反應(yīng)。3.基于熱解析可調(diào)諧真空紫外光電離飛行時(shí)間氣溶膠質(zhì)譜(TD-VUV-TOF-PIAMS)和流動(dòng)反應(yīng)池系統(tǒng)的聯(lián)用,實(shí)現(xiàn)了對(duì)含碘氣溶膠粒子的化學(xué)組分的在線探測(cè)與分析。結(jié)合流動(dòng)管的反應(yīng)時(shí)間與探測(cè)時(shí)間分離的特點(diǎn)與同步輻射單光子電離的優(yōu)點(diǎn),實(shí)驗(yàn)測(cè)量了 CH2I2與臭氧光氧化反應(yīng)形成的含碘氣溶膠粒子的光電離質(zhì)譜和主要化學(xué)組分的光電離效率曲線(PIE),利用實(shí)驗(yàn)獲得的各主要組分的電離能,并結(jié)合量子化學(xué)理論,最終確認(rèn)了這些組分的分子化學(xué)組成,為深入探究含碘氣溶膠的形成機(jī)制提供了前提和基礎(chǔ)。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：安徽大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X513;O648.16

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本文編號(hào)：1546580