本文關(guān)鍵詞：二氧化鈰基空心球的制備、表征及功能化應(yīng)用

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【摘要】：二氧化鈰,作為一種重要的稀土氧化物,有著優(yōu)越的儲(chǔ)氧性能和氧化還原能力(Ce~(3+)與Ce~(4+)之間),因而在近幾十年來(lái)被廣泛應(yīng)用于催化、燃料電池、傳感器和光致發(fā)光等重要領(lǐng)域。材料學(xué)家制備出了各種不同形貌的納米二氧化鈰和二氧化鈰基材料,這其中包括納米棒、納米線、納米管、納米球和納米空心球等等。在這些不同形貌的材料中,納米空心球因其大比表面積,低密度和高孔隙率而受到了特別的關(guān)注。因此,本論文以二氧化鈰和二氧化鈰基復(fù)合氧化物空心球的制備、表征及應(yīng)用作為研究對(duì)象,并進(jìn)行了一些基本的原理分析和設(shè)計(jì)。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下所示:以St?ber法制備出的膠體SiO2為硬模板,NaOH為刻蝕劑,成功制備出了單分散良好的二氧化鈰空心球。通過(guò)調(diào)整鈰鹽的濃度可以方便地調(diào)控空心球殼層的厚度及孔結(jié)構(gòu)。在上述實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上發(fā)現(xiàn),通過(guò)選擇合適的沉淀劑和調(diào)整沉淀劑的濃度,可簡(jiǎn)化空心球的制備工藝,即將二氧化鈰殼層的包裹及膠體二氧化硅的刻蝕合為一步,省去后續(xù)單獨(dú)的刻蝕環(huán)節(jié),先前還未見(jiàn)有類似的報(bào)道。以水熱制備的膠體碳球?yàn)闋奚０?借助回流裝置成功制備出了單分散良好的CeO_2 CuOx復(fù)合氧化物空心球。其中,空心球的殼層厚度約為40nm,由10-15nm的納米顆粒組裝而成。更重要的是,作為活性中心的CuOx主要以高分散態(tài)存在于二氧化鈰基體的表面。CeO_2 CuOx復(fù)合氧化物空心球具有良好的催化活性和循環(huán)穩(wěn)定性。在106oC的低溫下可成功實(shí)現(xiàn)CO的完全轉(zhuǎn)化,經(jīng)過(guò)五次催化循環(huán)后催化活性沒(méi)有出現(xiàn)明顯衰減,仍然能夠在125oC下實(shí)現(xiàn)CO的完全轉(zhuǎn)化。這一催化性能優(yōu)于大部分當(dāng)前所報(bào)道的同體系材料。在上一部分的基礎(chǔ)上,本研究以膠體碳球?yàn)闋奚０?設(shè)計(jì)了一種極其巧妙的方法來(lái)制備雙殼結(jié)構(gòu)MnO_2@CeO_2-MnO_2二元氧化物空心球。制備過(guò)程分為三步:首先通過(guò)自組裝法制備核殼結(jié)構(gòu)CSs@CeO_2前驅(qū)體;該前驅(qū)體能與KMnO4溶液發(fā)生反應(yīng),并形成蛋黃-蛋殼結(jié)構(gòu)的CSs@MnO_2/CeO_2-MnO_2微球;最后將樣品在空氣中煅燒就得到了雙殼結(jié)構(gòu)MnO_2@CeO_2-MnO_2二元氧化物空心球。該空心球具有良好的催化活性,在206oC可實(shí)現(xiàn)CO的完全轉(zhuǎn)化,遠(yuǎn)優(yōu)于純MnO_2和CeO_2的催化活性。更重要的是,此種制備工藝具有普適性,為證明這一點(diǎn),本研究以相同的方法成功制備出了Co-Mn復(fù)合氧化物空心球。
【學(xué)位授予單位】：景德鎮(zhèn)陶瓷大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O614.332;O643.36

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