本文關(guān)鍵詞：二苯并呋喃的氫化脫氧反應(yīng)

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【摘要】：催化氫解反應(yīng)是最常見的一種分子分解反應(yīng)。在生物質(zhì)和煤炭資源中普遍存在著芳香醚結(jié)構(gòu),芳香醚C-O鍵的催化氫解可以高效的將生物質(zhì)和煤炭資源轉(zhuǎn)化為化工原料和燃料。貴金屬催化劑(Pt、Pd)具有很好的催化反應(yīng)活性,而非貴金屬Ni催化劑對芳香醚C-O鍵的氫解具有較好的選擇性。因此基于以上因素我們利用水相還原法制備了Pt、Pd、Ni和Fe等單金屬催化劑,以及不同摩爾比的NiPt、NiPd、FePt和FePd等雙金屬催化劑,并且利用TEM、XPS、XRD、UV-Vis等表征手段對催化劑進行了表征。選取較有代表性的二苯并呋喃作為模型化合物,考察了在不同的固體金屬催化劑作用下不同的反應(yīng)條件對反應(yīng)底物轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物選擇性的影響。結(jié)果表明當(dāng)溫度為200℃,壓力1200 KPa的反應(yīng)條件下,雙金屬NiPt(86：14)催化劑表現(xiàn)出最高的反應(yīng)活性,二苯并呋喃的轉(zhuǎn)化率可高達(dá)100%,脫氧產(chǎn)物的選擇性高達(dá)92%。二苯并呋喃的加氫脫氧產(chǎn)物含有四氫二苯并呋喃、六氫二苯并呋喃、苯基環(huán)己酮、環(huán)己基苯酚、環(huán)己基苯等。通過實驗研究我們發(fā)現(xiàn)二苯并呋喃直接脫氧的反應(yīng)并沒有發(fā)生,而是先通過苯環(huán)加氫飽和形成四氫苯并呋喃、六氫苯并呋喃和十二氫苯并呋喃,再進一步氫解生成中間產(chǎn)物環(huán)己基苯酚,最后脫氧形成環(huán)己基苯、聯(lián)二環(huán)己烷等不含氧化合物。在產(chǎn)物中還檢測到了含氧化合物苯基環(huán)己酮和環(huán)己基環(huán)己酮,因此推測反應(yīng)路徑包括了一種烯醇式/酮式轉(zhuǎn)化反應(yīng)。通過對雙金屬NiPt(86：14)的表征發(fā)現(xiàn)雙金屬催化劑的顆粒半徑小于Ni的顆粒半徑,與Pt的顆粒半徑大小相近,從而增大了Ni催化劑的比表面積。Pt在雙金屬催化劑顆粒的核部而Ni分布在表面,富電子的Pt將電子供給表面缺電子的Ni,進而提高了Ni的催化活性和選擇性。在二苯并呋喃的氫化脫氧反應(yīng)中成功實現(xiàn)了SP2 C-O鍵的氫解。研究發(fā)現(xiàn)NiPt(86：14)雙金屬催化劑催化氫解反應(yīng)活性和選擇性均高于相同摩爾量的單金屬Ni、Pt催化劑。
【學(xué)位授予單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;O621.251

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