本文關鍵詞：硫銀簇合物的合成及性能研究

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【摘要】：硫銀簇合物因其多變的分子結構及作為一種新型材料,受到了科學家特別的關注。高核銀簇由于其在自組裝、高質量的單晶的獲得和X-射線結構的分析上的巨大困難,使他們的合成及表征受到了限制。國內外課題組已經證明了陰離子模板法是一種有效合成高核硫銀簇的方法。在本文中,我們選用對叔丁基苯硫酚和異丁基硫醇與硝酸銀反應合成出了對應的硫銀前體,加入可溶性銀鹽,輔助膦配體或者陰離子模板,得到了十個硫銀簇合物,并通過X-射線單晶衍射、元素分析、熱重分析、紫外-可見吸收等對其進行了基本表征,并研究其光致發(fā)光、電化學行為和在溶液中的穩(wěn)定性。論文分為四章,各章的內容如下：第一章為前言部分,簡要介紹了金屬簇合物、主要介紹了銀簇合物的研究進展及合成方法。第二章,用不同的硫銀前體和輔助膦配體與銀鹽反應合成了八個化合物[Ag9S(tBuC6H4S)6(dpph)3(CF3SO3)](1),[Ag9(tBuC6H4S)6(dpph)3(CF3SO3)2]·CF3SO3 (2), [Ag9(tBuC6H4S)6(dpph)3(NO3)2]NO3 (3), [Ag9(tBuC6H4S)7(dpph)3(Mo207)0.5]2·2CF3COO (4), (HNEt3)2[Ag10S2(tBuC6H4S)6(dpppe)6]·Mo6O19·2DMF (5), [Ag6(tBuC6H4S)5(dppf)3]·BF4·DMF (6), (HNEt3)5[Ag6S(tBuC6H4S)4(dppf)3]·[Ag6S2(tBuC6H4S)3(dppf)3]·2Mo6O19 (7), [Ag7(iBuS)3(dppf)3(NO3)(H2O)]·3NO3(8),其中化合物1-4有相似的九核銀結構一C3對稱性的扭曲三棱柱,由此我們找到了一條普適性的合成路線,即：在大位阻的對叔丁基苯硫酚配體和長的1,6-雙(二苯基膦)己烷橋連配體的協同作用下,合成出具有C3對稱性的由九核銀簇構成的扭曲三棱柱�；衔�6-8的獲得證明了此原理。第三章,我們用叔丁基苯硫銀前體與三氟乙酸銀采用一鍋法合成了一個截角四面體構型的{(HNEt3)[Ag37S4(SC6H4tBu)24(CF3COO)6(H2O)12]}(9),內核為柏拉圖正四面體,我們進一步深入研究了它的電化學性質及光學性質。據我們所知,Ag37是第一個以柏拉圖多面體為模板構筑的Keplerate型的阿基米德多面體。第四章,我們在上一章的基礎上,加入同樣的前體和銀鹽,并加入陰離子模板, 合成了一個原位產生的以Mo6O228-為模板的高核銀簇[MO6O22@Ag58S2(SC6H4tBu)36(CF3COO)10(H2O)8] (10)。它是一個原子級精度的同多酸-Ag2S構筑的核殼結構納米顆粒,此簇合物的形成證實了把同多酸和Ag2S整合到一起形成原子級精確的化合物的可能性。
【學位授予單位】：山東大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O641.4

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