本文關鍵詞：合成氣制低碳醇Cu基催化劑結構與性能的研究

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【摘要】：低碳醇的經(jīng)濟價值很高,應用非常廣泛。低碳醇由于其燃燒充分,燃燒時排放的CO、NOx、烴類等較少可以用作環(huán)境友好替代燃料;而且它的辛烷值較高,防爆、抗震性能良好可用作燃料添加劑;同時低碳醇可以直接做化學品,也可以作為原料生產(chǎn)其他化學產(chǎn)品。在當前CO加氫合成低碳醇催化劑中最有前景的是改性的F-T合成催化劑,Co和Fe是其催化的活性組分。但是此類催化劑在性能和成本等方面存在一些不足,所以研發(fā)性能良好經(jīng)濟的低碳醇催化劑仍然是當前的主要任務。石墨烯(Gr)是一種新興的二維材料,自身可以充當催化劑的載體。同時石墨烯比表面積大、導電性及導熱性較強,結構比較穩(wěn)定等特點使石墨烯負載的催化劑具有較優(yōu)良的催化活性。本文研究內(nèi)容分為兩大部分,一部分采用完全液相法制備CuZnAl催化劑并添加F-T組元Fe作為促進劑于固定床上進行評價,考察Fe以及超聲預處理對催化劑結構與性能的影響;另一部分運用浸漬法以新型材料石墨烯作為載體制備CuCoCe/Gr催化劑,考察石墨烯載體量以及Ce含量對催化劑結構以及合成低碳醇性能的影響,并對催化劑采用XRD、H2-TPR、NH3-TPD、氮吸附及XPS等表征手段進行表征,結合活性數(shù)據(jù)結果分析,得到了以下主要的結論:1.完全液相法制備的Fe促進的CuZnAl催化劑具有一定的合成低碳醇的能力,并且使醇分布向鏈增長的方向轉(zhuǎn)移,提高低碳醇的選擇性。2.添加Fe的CuZnAl催化劑具有更大的比表面積和孔體積,C2+OH的選擇性較高。Fe含量的增加促使表面Cu/Zn和Al含量降低,致使甲醇的選擇性降低和烴類選擇性的提高。3.超聲波處理對催化劑的物相并未產(chǎn)生影響,但有利于催化劑孔徑的增加,使低碳醇的選擇性增加。4.超聲波處理的CuZnAl催化劑中加入適量Fe能改變催化劑中Cu物種與載體的結合力,增加催化劑的比表面積以及弱酸的量進而提高催化劑的CO轉(zhuǎn)化率和C2+OH的選擇性。5.石墨烯作為載體能提高Cu CoCe/Gr催化劑的比表面積,使催化劑更容易被還原,進而提高CO加氫合成低碳醇的選擇性,適量的石墨烯作為載體可以提高其乙醇的選擇性。石墨烯能限制催化劑碳鏈的增長,使產(chǎn)物中的醇分布集中在甲醇和乙醇。6.適量的Ce可以提高催化劑的Cu物種的分散度,有利于催化劑比表面積的增加,顯著改善催化劑的還原性能,進而促進醇活性位的生成。7.對于CuCoCe/Gr而言,孔徑越大越有利于反應分子在其孔道中擴散,使反應分子吸附于活性金屬。適宜的Ce含量可以改善催化劑的活性,增加低碳醇的選擇性以及乙醇的選擇性。
【學位授予單位】：太原理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ223.1

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