本文關(guān)鍵詞：木質(zhì)素在離子液體中的催化降解液化

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【摘要】：木質(zhì)素是自然界中含量?jī)H次于纖維素的天然有機(jī)高分子,是含芳香環(huán)最多的可再生資源。通過(guò)高效降解液化將其轉(zhuǎn)化為生物質(zhì)油,繼而分離出以小分子酚為主要成分的精細(xì)化學(xué)品并轉(zhuǎn)化為生物柴油,成為使可再生的木質(zhì)素得到有效利用的重要方向。離子液體作為一種“綠色溶劑”,可以作為木質(zhì)素的良好溶劑和木質(zhì)素降解液化的反應(yīng)介質(zhì)。本論文研究了不同催化劑催化木質(zhì)素在離子液體介質(zhì)中的降解液化,主要開(kāi)展了以下幾部分的工作：首先以鹽酸為催化劑在離子液體中進(jìn)行木質(zhì)素的降解液化反應(yīng),研究了不同降解條件對(duì)木質(zhì)素液化率及液化產(chǎn)物的影響。研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)木質(zhì)素與離子液體質(zhì)量比為1：10,于150℃反應(yīng)6 h時(shí),木質(zhì)素的液化率最高,達(dá)66.54%。微波輔助木質(zhì)素降解液化時(shí)雖然可以大大降低反應(yīng)溫度,縮短反應(yīng)時(shí)間,但木質(zhì)素的液化率降低了8%左右。木質(zhì)素降解后的液化產(chǎn)物主要為小分子酚類,酚類有機(jī)物的相對(duì)含量達(dá)到60%以上,微波輔助木質(zhì)素降解液化時(shí),酚類有機(jī)物的相對(duì)含量達(dá)到80%以上。此外,進(jìn)一步研究了介孔固體酸催化木質(zhì)素在離子液體中的降解液化。分別采用浸漬法、回流法和蒸發(fā)法以硫酸和硅鎢酸對(duì)MCM-41分子篩進(jìn)行酸化處理,制得的酸化分子篩作為木質(zhì)素降解液化的介孔固體酸催化劑。結(jié)果發(fā)現(xiàn),硫酸浸漬法酸化的分子篩催化性能最好,木質(zhì)素液化率提高到74.02%。降解后的液化產(chǎn)物中,小分子酚類物質(zhì)的相對(duì)含量提高到80%以上,產(chǎn)物中主要有4-羥基-3-甲氧基-苯丙醇、香草醛、1-(4-羥基-3-甲氧基苯基)-乙酮和香草酸。為了抑制木質(zhì)素降解液化過(guò)程中酮類和酯類物質(zhì)的生成以及木質(zhì)素降解片段的重聚合,采用過(guò)渡金屬Raney-Ni和Pd/C對(duì)木質(zhì)素進(jìn)行催化氫化降解,以期液化產(chǎn)物中酚類有機(jī)物的含量進(jìn)一步提高。通過(guò)與鹽酸和固體酸降解液化木質(zhì)素的結(jié)果對(duì)比,發(fā)現(xiàn)Pd/C作為催化劑降解液化木質(zhì)素時(shí),雖然木質(zhì)素液化率略有降低,但液化產(chǎn)物中酚類物質(zhì)的相對(duì)含量增加了10%左右,并且重聚反應(yīng)得到有效抑制。液化產(chǎn)物主要為香草醛、香草乙酮、香草酸、香草乙酸、4-羥基-3-甲氧基-苯丙醇等含芳環(huán)的酚類取代物。最后,以木質(zhì)素降解后的回收固體為原料進(jìn)行活性炭的制備。研究發(fā)現(xiàn),適當(dāng)提高浸漬比、活化溫度、活化時(shí)間有助于活性炭形成較多的微孔結(jié)構(gòu),改善吸附性能；但過(guò)高的處理強(qiáng)度可能使微孔發(fā)生擴(kuò)孔,導(dǎo)致吸附性能下降�；钚蕴孔罴阎苽涔に嚍榻䴘n比1：1,800℃活化2 h,制得的活性炭為微孔結(jié)構(gòu),收率為32.8%,比表面積達(dá)1747.10 m2/g,亞甲基藍(lán)吸附值及碘吸附值分別達(dá)487.9和1375.8 mg/g。
【學(xué)位授予單位】：西南交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O636.2

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