發(fā)布時(shí)間：2017-12-03 00:29

  本文關(guān)鍵詞：BDD電極電催化體系羥基自由基形成規(guī)律研究

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【摘要】：摻硼金剛石(BDD)電極具有高析氧電位、吸附惰性和良好物理化學(xué)穩(wěn)定性等特點(diǎn)。相比傳統(tǒng)電極在電催化降解有機(jī)物方面有較大優(yōu)勢(shì),為處理難降解有機(jī)廢水提供了新途徑。BDD電極的羥基自由基具有較強(qiáng)氧化能力,能夠高效降解有機(jī)物,在電催化體系中占有重要位置。因此,研究電催化體系羥基自由基的形成規(guī)律,進(jìn)而優(yōu)化羥基自由基的產(chǎn)量,對(duì)于提高BDD電極電催化效率,降低系統(tǒng)能耗具有重要意義。首先通過(guò)HFCVD工藝制備BDD電極,并進(jìn)行了XRD、SEM、Raman表征,得到了高質(zhì)量電極。其次將BDD電極密封在電解槽內(nèi),引入水循環(huán)制作了BDD電極電催化組件。通過(guò)BDD電極電催化組件和燒杯進(jìn)行降解苯酚的對(duì)比實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)BDD電極電催化組件能夠高效降解苯酚的原因與羥基自由基有關(guān)。通過(guò)間接檢測(cè)方法,在BDD電極電催化組件和燒杯中成功檢測(cè)到了羥基自由基,發(fā)現(xiàn)BDD電極電催化組件在同等條件下羥基自由基濃度比燒杯中大。評(píng)價(jià)了BDD電極電催化組件性能,為后續(xù)羥基自由基的優(yōu)化奠定良好基礎(chǔ)。在此基礎(chǔ)上,研究了電流密度、溶液pH值、Na2SO4電解質(zhì)濃度等因素對(duì)BDD電極電催化體系羥基自由基的影響。通過(guò)單因子實(shí)驗(yàn)分析,得出了對(duì)羥基自由基影響顯著的各參數(shù)最佳反應(yīng)區(qū)間:電流密度為60--100 mA/cm2,溶液pH值為7--11,Na2SO4電解質(zhì)濃度為0.06--0.1 mol/L。通過(guò)響應(yīng)曲面優(yōu)化法,建立了羥基自由基的濃度(因變量)與電流密度、pH、Na2SO4濃度(自變量)的二次回歸模型。并根據(jù)響應(yīng)曲面圖分析了電流密度、溶液p H值、Na2SO4電解質(zhì)濃度交互對(duì)羥基自由基的影響。得到并驗(yàn)證了在電流密度為100mA/cm2,pH值為9,Na2SO4濃度為0.1 mol/L,羥基自由基濃度最大。在BDD電極電催化體系引入超聲,考察了超聲對(duì)BDD電極電催化體系羥基自由基的影響機(jī)制。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),當(dāng)電流密度低于60 mA/cm2,隨著電流密度的逐漸增大,超聲對(duì)羥基自由基的濃度影響逐漸變小;當(dāng)電流密度超過(guò)60 mA/cm2,超聲對(duì)羥基自由基幾乎沒(méi)有影響。當(dāng)電流密度為60 mA/cm2,增大超聲功率,能夠進(jìn)一步提高超聲對(duì)羥基自由基濃度的影響。
【學(xué)位授予單位】：天津理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O646.54;X703

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1 周明華,吳祖成,汪大，

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