本文關鍵詞：納米結構高活性SOFC陰極制備及抗Cr毒化機理研究

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【摘要】：開發(fā)具有高電催化能力的陰極是面向中低溫化(800℃以下)的SOFC應用的必由之路。本文瞄準ITSOFC陰極催化能力小,穩(wěn)定性低,抗Cr毒化能力差的特點,以浸漬為主要改性手段,從電化學行為、微結構成型、陰極包覆結構制備等方面,研究了改性陰極的納米修飾結構構筑、氧化還原機理、性能穩(wěn)定周期、抗Cr毒化性能等多方面內容。完成了對傳統(tǒng)陰極LNF的催化活性的改善以及LSCF抗Cr毒化能力的改善。按研究方向可分為如下三個方面：1.研究了浸漬陰極電化學性能的強化機理。采用混合離子電子導體類材料和離子導體類材料分別浸漬LNF的多孔電極。在750℃測量條件下,未經強化的純LNF陰極極化電阻可達1.49Ωcm2；經800℃焙燒的BSCF、BLF浸漬LNF陰極的極化電阻可達0.12fΩcm2和0.35Ωcm2；而經750℃焙燒的PO、SDC浸漬LNF陰極的極化電阻可達0.09Ωcm2和0.19Ωcm2。其中,具有離子導電性能和一定變價能力的材料具有良好的氧擴散能力,進而能夠為體系帶來電化學行為的增強。2.研究了LNF@BSC包覆結構的成型及其電化學性能穩(wěn)定性。BSC與LNF在中低溫條件(800℃以下)下具有良好化學穩(wěn)定性。當經過高溫焙燒處理后,鈷酸鹽會與鎳鐵礦原位反應形成類鈣鈦礦的新相。在一定程度上提高了體系的電化學性能和穩(wěn)定性。其初始極化電阻值可達0.37Ωcm2,70h后衰退至0.5flcm2,遠遠好于LNF@PO的增強體系。雖然BSC為A位摻雜的SC,但是兩者浸漬陰極的性能并沒有本質的差異,LNF@SC與LNF@BSC的初始值均能達到約0.4Ωcm2,70h后也同時衰退至約0.5Ωcm2。當浸漬溶液前驅采用聚乙烯吡咯烷酮作為添加劑時,可將體系的活化能降低約2KJmol-1。然而浸漬LNF陰極的的抗Cr毒化能力難以逾越其本身。LNF@BSC在Cr污染條件下的衰退速度甚至更快。3.研究了LSCF包覆相的成型及其抗Cr毒化能力。鎳、鐵的氧化物在中低溫條件下(800℃以下)與LSCF具有良好的化學相容性,當焙燒溫度達到1000℃以上時,Fe會與LSCF中的Co發(fā)生置換反應,Co會向外析出與遺留的鎳共同生成B位摻雜的鈷酸鹽IC材料。LSCF@NF的電化學性能無論在何處理條件下均能保持不變。在750℃以及Cr污染條件下400h后,LSCF@NF會衰退至5Ωcm2,遠遠好于LSCF衰退至10Ωcm2。并且前者的Cr沉積量約5%,后者的沉積量約9%,該包覆相在LSCF上的形成,能夠有效防止鉻化物還原對陰極多孔結構的破壞。
【學位授予單位】：南京理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O646.541

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