二維納米材料在光有機(jī)協(xié)同反應(yīng)及Nitro-Mannich反應(yīng)中的應(yīng)用
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【摘要】:光催化因其高效、環(huán)保、節(jié)能等多重優(yōu)勢(shì),近幾十年來(lái),一直是學(xué)術(shù)界研究的重點(diǎn)課題。而近年來(lái)興起的光催化有機(jī)合成大大拓寬了傳統(tǒng)有機(jī)合成在對(duì)映選擇性合成的研究范圍,進(jìn)而在有機(jī)合成領(lǐng)域越來(lái)越發(fā)揮著重要作用。然而,通常所用的半導(dǎo)體光催化劑,因其光生電子空穴易于復(fù)合、納米粒子容易團(tuán)聚等劣勢(shì),嚴(yán)重限制了其高效利用,因此本文結(jié)合二維納米材料的性質(zhì)特點(diǎn),將二維納米材料石墨烯(graphene)以及寡層NbSe_2(SOF-NbSe_2)作為半導(dǎo)體基底用于光催化有機(jī)合成領(lǐng)域,有效的解決了上述光催化劑的缺陷。本文的主要研究結(jié)果如下:(1)將電化學(xué)鋰插層的方法剝離所得的SOF-NbSe_2與PbBiO_2Br納米顆粒在乙腈溶液中通過(guò)機(jī)械混合的方式進(jìn)行結(jié)合,從而獲得PbBiO_2Br-SOF-NbSe_2復(fù)合光催化劑。通過(guò)透射電鏡、掃描電鏡、X射線衍射、紫外可見(jiàn)分光光度計(jì)、電化學(xué)阻抗譜等表征手段,對(duì)復(fù)合光催化劑的形貌、吸光范圍以及電導(dǎo)性能等進(jìn)行了考察。復(fù)合光催化劑與手性咪唑烷酮協(xié)同催化辛醛的對(duì)映選擇性α-烷基化反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:由SOF-NbSe_2僅占0.5 wt%的復(fù)合PbBiO_2Br-SOF-NbSe_2即可使得最終產(chǎn)物的收率較單獨(dú)PbBiO_2Br催化提高約50%之多。該研究說(shuō)明將SOFNbSe_2用作半導(dǎo)體光催化劑的基底可以有效的抑制光電子空穴對(duì)的復(fù)合,從而最終提高半導(dǎo)體PbBiO_2Br在辛醛烷基化反應(yīng)中的光催化性能。(2)用水熱法將氧化石墨烯(GO)與PbBiO_2Br還原復(fù)合而成PbBiO_2Br-還原氧化石墨烯(PbBiO_2Br-rGO)納米復(fù)合光催化材料。通過(guò)透射電鏡、X射線衍射、紫外可見(jiàn)分光光度計(jì)等一系列表征手段對(duì)復(fù)合催化劑的形貌、晶型以及吸光范圍等進(jìn)行了研究。該復(fù)合光催化劑用于Nitro-Manich的反應(yīng)表明,當(dāng)rGO與PbBiO_2Br的質(zhì)量比為2%時(shí),復(fù)合光催化劑的催化性能最佳,可將最終產(chǎn)物的收率提高約50%之多。該研究說(shuō)明rGO為基的PbBiO_2Br,其在Nitro-Manich反應(yīng)中的光催化效果可以得到顯著提高。
【學(xué)位授予單位】:天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類(lèi)號(hào)】:TB383.1;O621.251
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