磁性—貴金屬納米復(fù)合材料的制備及其催化應(yīng)用研究
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【摘要】:隨著納米科技的不斷研究和發(fā)展,納米復(fù)合材料得到了越來越多的重視。其中,基于貴金屬納米粒子的催化活性而構(gòu)造的Fe_3O_4-Au納米復(fù)合材料,在低溫CO氧化、醇催化、催化加氫等各類催化反應(yīng)中成為了強(qiáng)有力的工具。這種納米復(fù)合催化劑結(jié)合了Fe_3O_4在外加磁場下的高效分離特性和金納米粒子的高催化活性,不僅解決了貴金屬納米粒子分離回收難的問題,同時(shí)有效地防止了貴金屬納米粒子的團(tuán)聚,保證其良好的催化活性和使用壽命。尤其是核殼結(jié)構(gòu)的磁性納米復(fù)合粒子提供了一種更為理想的金納米粒子載體結(jié)構(gòu)。其殼層不僅能夠有效地防止Fe_3O_4的團(tuán)聚和氧化,還提供了可供修飾的空間,有利于金納米粒子的固載。本文在此背景下,圍繞磁性-貴金屬納米復(fù)合材料的制備、表征及在催化有機(jī)污染物等方面開展了一系列的工作,其主要內(nèi)容如下:一、采用溶劑熱法來制備納米四氧化三鐵粒子,探究不同體系下,表面活性劑對納米四氧化三鐵合成的影響。優(yōu)選出了乙二胺為表面活性劑和檸檬酸鈉為表面活性劑合成的Fe_3O_4納米顆粒來進(jìn)一步的包覆聚苯胺(PANI)。二、分別就Fe_3O_4顆粒、溫度、溶劑對制備Fe_3O_4@PANI的影響進(jìn)行了探究。其結(jié)果顯示,乙二胺體系的Fe_3O_4@PANI團(tuán)聚嚴(yán)重,而檸檬酸鈉體系的Fe_3O_4@PANI不僅分散性很好,而且殼層均一,無疑是催化劑載體的更好選擇。同時(shí),在冰水浴條件下且采用水做溶劑有助于形成均一的殼層,而室溫下或乙醇/水混合溶劑均形成了較多的棉絮狀苯胺低聚物而不利于包覆均一的PANI殼層。三、采用不同方法制備了Fe_3O_4@PANI@Au磁性納米復(fù)合材料,對比評估了不同方法對復(fù)合材料結(jié)構(gòu)的影響。其結(jié)果顯示,應(yīng)用一鍋法和原位還原法制備的材料均不適合做催化劑。為此,本文運(yùn)用靜電自組裝和種子生長法設(shè)計(jì)并有序構(gòu)建了具有穩(wěn)定核-殼-殼三層結(jié)構(gòu)的Fe_3O_4@PANI@Au磁性納米復(fù)合材料并將其應(yīng)用于對硝基苯酚和甲基橙、剛果紅、亞甲基藍(lán)、羅丹明B四種有機(jī)染料的催化降解。催化結(jié)果表明,該催化劑能快速高效的催化降解這五種有機(jī)污染物,其在普適性、重復(fù)利用率、穩(wěn)定性等方面均展現(xiàn)出優(yōu)異的性能。
【學(xué)位授予單位】:天津大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:TB33;O643.36
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,本文編號:1231812
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