本文關(guān)鍵詞：元素摻雜蒙脫石固體酸的制備、表征及其芳烴開環(huán)裂解性能

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【摘要】：燃油中含有一定量的芳烴,不僅會降低燃料的品質(zhì),而且會加重對環(huán)境的污染,研究新型高效選擇性開環(huán)固體酸催化劑以脫除芳烴對于提高油品品質(zhì)具有十分重要的意義。本文以天然粘土蒙脫石(MMT)為前體,通過水熱反應(yīng)制備了Zr、Ti和Al元素摻雜蒙脫石固體酸催化劑,結(jié)合紫外漫散射(UV-DRS)、X-射線衍射(XRD)和X-射線熒光(XRF)等分析表征結(jié)果,研究了Zr、Ti和Al元素在蒙脫石骨架上的摻雜行為及存在方式;通過吡啶吸附紅外和氨程序升溫脫附(NH_3-TPD)研究了Zr、Ti和Al元素摻雜蒙脫石固體酸催化劑的的酸性,并研究了煅燒溫度、煅燒氛圍、離子交換方式等處理對Zr、Ti和Al摻雜蒙脫石酸性的影響作用規(guī)律;以四氫萘、十氫萘為模型化合物,研究了元素摻雜蒙脫石固體酸催化劑的芳烴開環(huán)裂解性能。研究結(jié)果表明:(1)Zr元素可通過水熱反應(yīng)以氧化物的形式摻雜到蒙脫石骨架形成Zr摻雜蒙脫石固體酸。在水熱反應(yīng)條件(200℃、24h),水溶液中的氧氯化鋯主要是通過同晶取代蒙脫石骨架上的Al元素形成鋯氧化物,摻雜引入的ZrO_2負載量為23.29%,Zr摻雜改性有助于提高催化劑的酸量,通過550℃煅燒及銨離子交換處理可進一步提高催化劑的酸量,且Zr摻雜蒙脫石的酸性位主要是B酸。(2)Ti元素同樣可通過水熱反應(yīng)以氧化物的形式摻雜到蒙脫石骨架以形成Ti摻雜蒙脫石固體酸,但Ti摻雜程度要高于Zr元素,同樣條件摻雜引入的TiO_2負載量為53.47%,且Ti摻雜蒙脫石的酸性位主要是L酸。Al元素不能通過水熱反應(yīng)摻雜到蒙脫石骨架,主要是與蒙脫石層間的陽離子發(fā)生離子交換以骨架外的形式引入到蒙脫石上,對催化劑的酸性沒有促進作用。(3)Zr和Ti摻雜蒙脫石固體酸催化劑表現(xiàn)出較為優(yōu)越的芳烴開環(huán)裂解尤其是選擇性開環(huán)性能。對于四氫萘,與ZSM-5相比,Zr、Ti摻雜蒙脫石不僅活性都有了較大幅度的提高,且表現(xiàn)優(yōu)越的C_(10)開環(huán)產(chǎn)物選擇性,尤其是Zr摻雜蒙脫石,活性提高了13%,C_(10)開環(huán)產(chǎn)物選擇性高,但不利于降低脫氫產(chǎn)物萘的選擇性;對于十氫萘,ZSM-5幾乎無活性,而Zr和Ti摻雜蒙脫石的活性較四氫萘?xí)r卻有了接近2倍的提高,且C_(10)開環(huán)產(chǎn)物的選擇性也大幅度提高,尤其是Ti摻雜蒙脫土固體酸催化劑,C_(10)的選擇性高達77.8%且?guī)缀鯖]有脫氫產(chǎn)物。
【學(xué)位授予單位】：安徽工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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