本文關鍵詞：高效光催化劑合成及應用于可見光催化木質(zhì)素解聚的研究

  更多相關文章： 可見光催化 木質(zhì)素解聚 非均相催化 銥吡啶催化劑 傒酰亞胺催化劑

【摘要】：地球上化石燃料儲備的日益枯竭和溫室氣體排放的快速增長以及其他環(huán)境污染物推動了可再生能源技術的發(fā)展。由于富含芳香碳,木質(zhì)素可分解出有價值的化學品和化石燃料的替代品。然而,木質(zhì)素復雜而穩(wěn)定的化學鍵使木質(zhì)素解聚成為了難題。常規(guī)催化解聚木質(zhì)素的方法都需要高溫(80℃),但一些如游離酚類和γ-醇類官能團卻不能承受如此高的溫度。太陽能是一種理想的可代替化石燃料的可再生能源,并且由于太陽能可再生、無毒和可持續(xù)的特性,對于太陽能的利用已經(jīng)引起了越來越廣泛的關注。鑒于未來潛在的能源危機和環(huán)境污染,利用太陽能在常溫常壓下選擇性光催化轉化木質(zhì)素制備重要的芳香化合物和高附加值產(chǎn)物是一種高度創(chuàng)興的方法,這一理念受到了越來越廣泛的關注。因此,我們試圖通過開發(fā)可見光下室溫解聚木質(zhì)素的方法解決上述問題,實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的目標。本論文結合綠色化學倡導的節(jié)能環(huán)保,可持續(xù)發(fā)展的理念,將可見光應用于解聚木質(zhì)素反應中,通過構建新型非均相和均相催化劑,實現(xiàn)了常溫常壓可見光條件下高效解聚木質(zhì)素模型化合物的目標,并將其成功應用于解聚天然木質(zhì)素結構單體的反應。論文中還通過一系列的表征和實驗設計,研究了催化劑構效關系和催化機理。本論文中介紹的工作主要分為以下兩個部分:1.為了克服均相金屬催化劑對環(huán)境造成的重金屬離子污染,降低反應的成本,通過點擊化學的方法將均相銥多吡啶催化劑負載到巰基功能化介孔泡沫氧化硅上,制備的非均相催化劑Ir-MCF穩(wěn)定性高,比表面積大(355 m2/g),分散性好。并將Ir-MCF成功應用于可見光條件下解聚木質(zhì)素模型化合物反應中,得到了85%以上的轉化率和得率;而且Ir-MCF催化劑重復套用五次活性并沒有明顯降低,仍保持80%以上的得率。并且對于常見的幾種木質(zhì)素單體衍生物都有很好的解聚活性,產(chǎn)率都能達到90%左右,說明Ir-MCF在催化天然木質(zhì)素解聚的反應中有一定的應用前景。2.為了有效緩解解聚天然木質(zhì)素時對過渡金屬催化劑的依賴,成功將一種非金屬的有機小分子傒酰亞胺催化劑(PDI)應用于可見光條件下解聚木質(zhì)素模型化合物反應中,得到了95%以上的轉化率和得率。這種傒酰亞胺催化劑PDI廉價易得,可見光響應強,催化效果優(yōu)良,反應條件溫和,大大降低了反應的成本。對于常見的幾種木質(zhì)素單體衍生物,傒酰亞胺催化劑PDI也表現(xiàn)出很好的解聚活性,產(chǎn)率能達到90%以上,突出了傒酰亞胺催化劑PDI催化天然木質(zhì)素解聚的潛在可能。
【關鍵詞】：可見光催化 木質(zhì)素解聚 非均相催化 銥吡啶催化劑 傒酰亞胺催化劑
【學位授予單位】：上海師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;O636.2
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第一章 前言9-35
• 1.1 木質(zhì)素9-13
• 1.1.1 木質(zhì)素的基本概念9-11
• 1.1.2 木質(zhì)素的結構特性11-13
• 1.2 木質(zhì)素的解聚13-28
• 1.2.1 堿催化解聚13-15
• 1.2.2 酸催化解聚15-19
• 1.2.3 木質(zhì)素熱聚19-20
• 1.2.4 木質(zhì)素加氫裂化20-24
• 1.2.5 木質(zhì)素氧化24-27
• 1.2.6 其他解聚方法27-28
• 1.3 光催化在解聚木質(zhì)素中的應用28-34
• 1.3.1 半導體光催化機理29-30
• 1.3.2 光催化氧化木質(zhì)素的最新進展30-34
• 1.4 論文選題的意義和目標34-35
• 第二章 實驗試劑及實驗方法35-41
• 2.1 試劑與藥品35-37
• 2.2 表征手段37-39
• 2.2.1 X-射線衍射(XRD)37
• 2.2.2 場發(fā)射電子掃描顯微鏡(FE-SEM)37
• 2.2.3 透射電子顯微鏡(TEM)37
• 2.2.4 核磁共振(NMR)37-38
• 2.2.5 紅外光譜(IR)38
• 2.2.6 X射線光電子能譜(XPS)38
• 2.2.7 N_2等溫吸附線的測定(BET)38
• 2.2.8 電感耦合等離子體光譜（ICP）38
• 2.2.9 熱重測試(TG-DTA)38
• 2.2.10 熒光光譜分析儀（PL spectra）38-39
• 2.3 催化活性測試39-41
• 2.3.1 介孔銥多吡啶催化劑合成及應用于可見光催化木質(zhì)素解聚的研究39
• 2.3.2 傒酰亞胺催化劑（PDI）應用于可見光催化木質(zhì)素解聚的研究39-40
• 2.3.3 介孔銥多吡啶催化劑的套用40-41
• 第三章 介孔銥多吡啶催化劑合成及應用于可見光催化木質(zhì)素解聚的研究41-55
• 3.1 引言41-42
• 3.2 催化劑的制備42-45
• 3.2.1 巰基功能化介孔泡沫氧化硅載體（SH-MCF）的制備42-43
• 3.2.2 均相銥多吡啶催化劑（IrL）的制備43-44
• 3.2.3 介孔銥多吡啶催化劑（Ir-MCF）的制備44
• 3.2.4 巰基功能化SBA-15（SH-SBA-15）的制備44
• 3.2.5 介孔銥多吡啶催化劑（Ir-SBA）的制備44-45
• 3.3 結果與討論45-54
• 3.3.1 催化劑優(yōu)化45-47
• 3.3.2 催化劑表征與結構分析47-50
• 3.3.3 催化劑性能測試及活性分析50-53
• 3.3.4 非均相催化劑的普適性及其可能的催化機理53-54
• 3.4 本章小結54-55
• 第四章 傒酰亞胺催化劑應用于可見光催化木質(zhì)素解聚的研究55-63
• 4.1 引言55
• 4.2 催化劑的制備55-56
• 4.3 結果與討論56-62
• 4.3.1 催化劑表征與分析56-57
• 4.3.2 催化劑性能測試及活性分析57-62
• 4.4 本章小結62-63
• 第五章 總結與展望63-64
• 參考文獻64-71
• 致謝71-72
• 個人簡歷72
• 論文發(fā)表情況72

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本文編號：1117379