本文關(guān)鍵詞：天然產(chǎn)物類水合物動(dòng)力學(xué)抑制劑分子模擬研究

  更多相關(guān)文章： 甲烷水合物 天然產(chǎn)物 動(dòng)力學(xué)抑制劑 分子動(dòng)力學(xué)模擬

【摘要】：目前開發(fā)的動(dòng)力學(xué)抑制劑多為酰胺基聚合物,其耐用過冷度較低,降解性差,環(huán)境污染大,探尋能在高過冷度下應(yīng)用、環(huán)境友好的動(dòng)力學(xué)抑制劑成為一種必然的趨勢(shì)。天然產(chǎn)物因具有高降解性、環(huán)境友好等特點(diǎn)而受到廣泛的關(guān)注,氨基酸、殼聚糖、淀粉、果膠等天然產(chǎn)物都具有較好的水合物抑制效果,但相關(guān)抑制機(jī)理的研究甚少,因此本文采用分子動(dòng)力學(xué)模擬方法研究殼聚糖、淀粉、果膠等三種多糖類天然產(chǎn)物對(duì)甲烷水合物生長(zhǎng)過程的影響,微觀分析多糖類物質(zhì)的不同官能團(tuán)的抑制作用,探究了六元環(huán)的葡萄糖、五元環(huán)的果糖以及線性的核糖等單糖單元對(duì)甲烷水合物的作用機(jī)理,為多糖類天然產(chǎn)物動(dòng)力學(xué)抑制劑的廣泛應(yīng)用提供理論依據(jù)。論文選用Gromacs分子模擬軟件,在NPT系綜、260K、15MPa條件下模擬20 ns,通過分析體系的構(gòu)象圖、碳原子的徑向分布函數(shù)、甲烷的密度分布以及體系的能量圖等參數(shù)考察不同糖類物質(zhì)對(duì)甲烷水合物生長(zhǎng)過程的影響。首先考察了純甲烷水合物生長(zhǎng)體系,研究發(fā)現(xiàn),純甲烷-水體系沒有出現(xiàn)甲烷氣泡現(xiàn)象,甲烷水合物從晶體界面處開始生長(zhǎng),生長(zhǎng)速度快,體系能量在3 ns時(shí)刻達(dá)到平衡。添加不同濃度的殼聚糖時(shí),在一定的濃度范圍內(nèi),高濃度的殼聚糖的抑制性能優(yōu)于低濃度的殼聚糖體系。2.26 wt%殼聚糖體系能量在5.0 ns時(shí)達(dá)到平衡;3.53 wt%殼聚糖體系能量在6.5 ns時(shí)刻達(dá)到平衡狀態(tài)。殼聚糖分子的氨基、羥基等活性官能團(tuán)與水分子作用形成氫鍵,擾亂了水分子的有序狀態(tài)。體系中出現(xiàn)明顯的氣泡現(xiàn)象,增大了甲烷分子的傳質(zhì)阻力,降低了水合物的生長(zhǎng)速度。2.09 wt%、3.09 wt%淀粉在260 K、15 MPa下對(duì)甲烷水合物的生長(zhǎng)有一定的抑制作用。2.09 wt%淀粉體系能量在5.0 ns時(shí)達(dá)到平衡;3.09 wt%淀粉體系能量在6.0 ns時(shí)達(dá)到平衡。體系中淀粉分子的活性官能團(tuán)與周圍的水分子作用,擾亂水分子的有序結(jié)構(gòu),葡萄糖單元的環(huán)狀結(jié)構(gòu)在空間上阻礙了甲烷、水分子的運(yùn)動(dòng)。添加果膠的甲烷水合物體系中,2.46 wt%果膠體系在6 ns時(shí)刻體系能量快速下降達(dá)到平衡值;在3.62 wt%果膠體系在12 ns體系能量達(dá)到平衡狀態(tài)。體系中出現(xiàn)甲烷氣泡,果膠分子在氣液界面處形成一層聚合物層增加了氣液傳質(zhì)的阻力,加大了水合物生成的難度。果膠分子中的雙鍵氧與水分子形成眾多氫鍵,極大程度上擾亂了水分子的有序結(jié)構(gòu)。比較殼聚糖、淀粉、果膠的模擬結(jié)果可得到,果膠的抑制性能優(yōu)于殼聚糖、淀粉。果膠分子中雙鍵氧原子、殼聚糖的氮原子、淀粉的氧原子與水分子形成氫鍵的相互作用能分別為-40.30 KJ/mol、-31.60 KJ/mol、-33.80 KJ/mol,果膠雙鍵氧原子的相互作用能最大,形成氫鍵能力最強(qiáng),對(duì)水分子的擾亂作用較大,使得果膠的抑制性能較好。考察了六元環(huán)的葡萄糖、五元環(huán)的果糖和線性的核糖等單糖體系中糖類環(huán)狀結(jié)構(gòu)對(duì)甲烷水合物的抑制影響,結(jié)果顯示,葡萄糖、果糖和核糖能量平衡的時(shí)間分別為5.5 ns、5.5 ns、5.0 ns;單糖的六元環(huán)、五元環(huán)等環(huán)狀結(jié)構(gòu)在水合物生長(zhǎng)過程中起到空間阻礙作用。通過分析糖類物質(zhì)與甲烷水合物中水分子形成氫鍵的數(shù)量以及活性官能團(tuán)與水分子形成氫鍵的能力,提出了層阻擾亂機(jī)理,糖類物質(zhì)傾向處于氣液界面處,增大客體、水分子的層傳質(zhì)阻力;同時(shí),糖類物質(zhì)的活性官能團(tuán)與周圍的水分子形成氫鍵作用,擾亂了水分子的有序結(jié)構(gòu)。
【關(guān)鍵詞】：甲烷水合物 天然產(chǎn)物 動(dòng)力學(xué)抑制劑 分子動(dòng)力學(xué)模擬
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O636.1
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第一章 緒論11-25
• 1.1 引言11-12
• 1.2 水合物動(dòng)力學(xué)抑制劑的研究進(jìn)展12-19
• 1.2.1 聚酰胺類動(dòng)力學(xué)抑制劑12-15
• 1.2.2 離子液體類動(dòng)力學(xué)抑制劑15-17
• 1.2.3 天然產(chǎn)物類動(dòng)力學(xué)抑制劑17-19
• 1.3 水合物動(dòng)力學(xué)抑制劑的抑制機(jī)理19-23
• 1.3.1 吸附機(jī)理19-21
• 1.3.2 擾亂機(jī)理21-22
• 1.3.3 層傳質(zhì)阻礙機(jī)理22-23
• 1.3.4 其他機(jī)理23
• 1.4 本文研究意義及內(nèi)容23-25
• 第二章 模型建立與方法參數(shù)25-32
• 2.1 模型結(jié)構(gòu)25-26
• 2.1.1 甲烷水合物生長(zhǎng)模型25-26
• 2.1.2 抑制體系模型26
• 2.2 模型方法參數(shù)26
• 2.3 結(jié)果分析26-31
• 2.3.1 構(gòu)象分析27-28
• 2.3.2 碳原子徑向分布函數(shù)28-29
• 2.3.3 密度分析29-30
• 2.3.4 能量分析30-31
• 2.4 本章小結(jié)31-32
• 第三章 多糖類物質(zhì)的抑制性能研究32-53
• 3.1 殼聚糖的抑制性能32-39
• 3.1.1 構(gòu)象分析32-34
• 3.1.2 碳原子徑向分布函數(shù)34-36
• 3.1.3 密度分析36-37
• 3.1.4 能量分析37-39
• 3.2 淀粉的抑制性能39-45
• 3.2.1 構(gòu)象分析39-41
• 3.2.2 碳原子徑向分布函數(shù)41-43
• 3.2.3 密度分析43-44
• 3.2.4 能量分析44-45
• 3.3 果膠的抑制性能45-52
• 3.3.1 構(gòu)象分析46-48
• 3.3.2 碳原子徑向分布函數(shù)48-50
• 3.3.3 密度分析50-51
• 3.3.4 能量分析51-52
• 3.4 本章小結(jié)52-53
• 第四章 單糖類物質(zhì)的抑制性能研究53-66
• 4.1 葡萄糖的抑制性能53-57
• 4.1.1 構(gòu)象分析53-55
• 4.1.2 碳原子徑向分布函數(shù)55-56
• 4.1.3 密度分析56-57
• 4.1.4 能量分析57
• 4.2 果糖的抑制性能57-61
• 4.2.1 構(gòu)象分析57-58
• 4.2.2 碳原子徑向分布函數(shù)58-59
• 4.2.3 密度分析59-60
• 4.2.4 能量分析60-61
• 4.3 核糖的抑制性能61-65
• 4.3.1 構(gòu)象分析61-62
• 4.3.2 碳原子徑向分布函數(shù)62-63
• 4.3.3 密度分析63-64
• 4.3.4 能量分析64-65
• 4.4 本章小結(jié)65-66
• 第五章 糖類抑制劑的作用機(jī)理研究66-76
• 5.1 能量平衡時(shí)間66-67
• 5.2 機(jī)理分析67-75
• 5.2.1 氫鍵數(shù)量69-73
• 5.2.2 相互作用能73-75
• 5.3 本章小結(jié)75-76
• 結(jié)論76-78
• 參考文獻(xiàn)78-83
• 攻讀碩士學(xué)位期間取得的成就83-84
• 致謝84-85
• 附件85

【相似文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 胡高偉;業(yè)渝光;張劍;劉昌嶺;王家生;;水合物儲(chǔ)運(yùn)技術(shù)新進(jìn)展——記第6屆國(guó)際水合物大會(huì)[J];海洋地質(zhì)動(dòng)態(tài);2008年11期

2 李文革;尹國(guó)君;劉文寶;王志超;陳強(qiáng);;淺談水合物生成預(yù)測(cè)方法[J];鉆采工藝;2008年S1期

3 顏榮濤;韋昌富;傅鑫暉;鐘曉斌;肖桂元;;水合物賦存模式對(duì)含水合物土力學(xué)特性的影響[J];巖石力學(xué)與工程學(xué)報(bào);2013年S2期

4 馮濤,宋承毅,李玉星;水合物形成預(yù)測(cè)及防止措施優(yōu)化研究[J];油氣田地面工程;2001年05期

5 唐中華;張?jiān)獫?鐘水清;帥志芬;熊繼有;;天絲氣水合物勘探及H型水合物的儲(chǔ)藏特性研究[J];天然氣經(jīng)濟(jì);2004年02期

6 Lan Lerche ,Elchin Bagirov ,謝力;形成水合物的基本條件[J];石油勘探與開發(fā);2004年05期

7 黃犢子;樊栓獅;梁德青;馮自平;;水合物合成及導(dǎo)熱系數(shù)測(cè)定[J];地球物理學(xué)報(bào);2005年05期

8 王文娟;陳建文;竇振亞;張劍;;海底微生物在水合物識(shí)別中的應(yīng)用[J];海洋地質(zhì)動(dòng)態(tài);2006年12期

9 王沫;林元華;劉殿福;張勇;閆振來;;氣井井筒水合物預(yù)測(cè)研究[J];斷塊油氣田;2008年06期

10 董福海;臧小亞;樊栓獅;梁德青;;注甲醇溶液分解丙烷水合物實(shí)驗(yàn)?zāi)M[J];石油化工高等學(xué)校學(xué)報(bào);2009年03期

中國(guó)重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 魯曉兵;王麗;王淑云;趙京;王愛蘭;;四氫呋喃水合物沉積物力學(xué)性質(zhì)研究[A];第十三屆中國(guó)海洋（岸）工程學(xué)術(shù)討論會(huì)論文集[C];2007年

2 張樹林;陳多福;;白云凹陷水合物成藏條件研究及水合物的預(yù)測(cè)[A];中國(guó)地球物理學(xué)會(huì)第二十三屆年會(huì)論文集[C];2007年

3 關(guān)進(jìn)安;梁德青;吳能友;萬麗華;李棟梁;;南海北部神狐區(qū)域海底沉積層工程地質(zhì)條件對(duì)水合物成藏影響[A];第九屆全國(guó)工程地質(zhì)大會(huì)論文集[C];2012年

4 呂萬軍;郭依群;莊新國(guó);梁金強(qiáng);沈銘;黃國(guó)成;;海底沉積物中水合物成礦機(jī)理與分布規(guī)律[A];海洋地質(zhì)、礦產(chǎn)資源與環(huán)境學(xué)術(shù)研討會(huì)論文摘要集[C];2006年

5 矯濱田;魯曉兵;;水合物開采后的地層穩(wěn)定性[A];2006年度海洋工程學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2006年

6 劉偉安;王均;楊秀夫;何玉發(fā);魏劍飛;黃小龍;趙維青;劉保波;;水合物安全處理推薦[A];第二十屆海峽兩岸及香港、澳門地區(qū)職業(yè)安全健康學(xué)術(shù)研討會(huì)暨中國(guó)職業(yè)安全健康協(xié)會(huì)2012學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2012年

7 孫志高;劉成剛;;環(huán)戊烷水合物生長(zhǎng)過程實(shí)驗(yàn)研究[A];走中國(guó)創(chuàng)造之路——2011中國(guó)制冷學(xué)會(huì)學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2011年

8 魏晶晶;謝應(yīng)明;劉道平;;水合物在蓄冷及制冷(熱泵)領(lǐng)域的應(yīng)用[A];中國(guó)制冷學(xué)會(huì)2009年學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2009年

9 閆柯樂;孫長(zhǎng)宇;申得濟(jì);尹海霞;陳光進(jìn);;聯(lián)用型水合物抑制劑研究[A];第七屆全國(guó)能源與熱工學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2013年

10 徐文新;陳多福;陳先沛;陳光謙;;天然氣組成對(duì)水合物形成的影響及災(zāi)害預(yù)防研究[A];2001年全國(guó)沉積學(xué)大會(huì)摘要論文集[C];2001年

中國(guó)重要報(bào)紙全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前2條

1 春溪;氣水合物提取天然氣三種方法[N];中國(guó)石油報(bào);2003年

2 陳偉立;我國(guó)近�？扇急{(diào)研方興未艾[N];中國(guó)石化報(bào);2009年

中國(guó)博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 劉杰;陸域天然氣水合物地震響應(yīng)與特征分析研究[D];中國(guó)地質(zhì)大學(xué);2015年

2 王菲菲;二氧化碳置換甲烷水合物微觀實(shí)驗(yàn)研究[D];中國(guó)地質(zhì)大學(xué);2015年

3 王吉亮;高富集度天然氣水合物儲(chǔ)層地球物理特征研究[D];中國(guó)科學(xué)院研究生院(海洋研究所);2015年

4 鄭明明;人造水合物巖心研制與實(shí)驗(yàn)研究[D];中國(guó)地質(zhì)大學(xué);2016年

5 胡高偉;南海沉積物的水合物聲學(xué)特性模擬實(shí)驗(yàn)研究[D];中國(guó)地質(zhì)大學(xué);2010年

6 張劍;多孔介質(zhì)中水合物飽和度與聲波速度關(guān)系的實(shí)驗(yàn)研究[D];中國(guó)海洋大學(xué);2008年

7 陳多福;海底天然氣滲漏系統(tǒng)水合物形成分解動(dòng)力學(xué)及微生物作用[D];中國(guó)科學(xué)院研究生院（廣州地球化學(xué)研究所）;2004年

8 阮徐可;多孔介質(zhì)中水合物開采影響因素的實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬研究[D];大連理工大學(xué);2012年

9 劉崇峻;藥物水合物結(jié)晶熱力學(xué)及轉(zhuǎn)晶過程研究[D];天津大學(xué);2014年

10 楊明軍;原位條件下水合物形成與分解研究[D];大連理工大學(xué);2010年

中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 王靜;長(zhǎng)距離輸氣管道的水合物生成預(yù)測(cè)[D];長(zhǎng)江大學(xué);2015年

2 劉海紅;水合物顆粒受力及聚結(jié)特性研究[D];中國(guó)石油大學(xué)(華東);2014年

3 陸忠;LNG外輸管線投產(chǎn)水合物及低溫應(yīng)力研究[D];中國(guó)石油大學(xué)(華東);2014年

4 齊東明;海上氣田開發(fā)過程中水合物形成預(yù)測(cè)及防治措施[D];中國(guó)石油大學(xué)(華東);2014年

5 劉雪芝;常壓碳化法制備碳酸鎂水合物的新工藝[D];中國(guó)海洋大學(xué);2015年

6 姚金奎;含水合物地層縱波速度與密度的內(nèi)在聯(lián)系研究[D];中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京);2016年

7 徐昌暉;氣田生產(chǎn)系統(tǒng)中井筒水合物系統(tǒng)預(yù)測(cè)與防治技術(shù)[D];長(zhǎng)江大學(xué);2016年

8 胥萍;天然產(chǎn)物類水合物動(dòng)力學(xué)抑制劑分子模擬研究[D];華南理工大學(xué);2016年

9 楊亮;水合物儲(chǔ)氫實(shí)驗(yàn)研究[D];華南理工大學(xué);2009年

10 張大平;加速合成四氫呋喃水合物實(shí)驗(yàn)研究及水合物地層鉆探擾動(dòng)有限元分析[D];吉林大學(xué);2011年

，

本文編號(hào)：1115494