本文關鍵詞：金納米顆粒的生物回收方法、調控及其產物催化應用研究

  更多相關文章： 生物回收 金納米顆粒 鮑希瓦氏菌 生物吸附 吸附調控 對硝基苯酚

【摘要】：貴金屬金由于獨特的物理、化學和光學性能被廣泛應用于電子產品、傳感器、生物制藥等領域。經過多年開采,大部分含金礦源已從地下轉移到地上并以廢棄物的形式存在人們周圍,從廢棄物中回收貴金屬成為近年來的研究熱點。微生物回收方法可實現(xiàn)廢棄物的無害化和資源化處理,在回收領域備受關注。本課題提出用鮑希瓦氏菌生物回收金的思路,首先建立了回收金納米的方法,其次探討了回收過程的吸附行為及機理,在此基礎上考察了PEI層層自組裝引入氨基官能團提高吸附容量的有效性,最后探討了典型金納米顆粒產物催化環(huán)境污染物降解的性能。主要成果如下:(1)通過控制變量法研究了回收條件對金納米顆粒產物的影響。結果表明,鮑希瓦氏菌在以乳酸鈉為電子供體的條件下能將金離子以納米顆粒的形式回收。生物量和初始金離子濃度主要影響產物的尺寸及分散性,隨著生物量的增加,回收的金納米顆粒粒徑逐漸減小且分布更均勻。金離子濃度增大會導致產物粒徑的增加,且在高濃度時出現(xiàn)嚴重聚集現(xiàn)象。電子供體濃度主要影響還原反應的速率,而pH對產物形狀、尺寸及回收率影響較大。在優(yōu)選條件下(Cb=0.75 g/L,Cd=40 mmol/L,CAu=0.5 mmol/L,pH=5),回收率達到99%以上,產物粒徑主要分布在10-30 nm之間(85%)。(2)通過開展不同pH、溫度、濃度等條件下的吸附實驗,研究了鮑希瓦氏菌吸附金離子的行為和機理。結果顯示,鮑希瓦氏菌吸附金離子對pH值有較大依賴性,最佳pH值為3。在一定范圍內,升高溫度有利于細菌對金離子的吸附。基于濃度的數(shù)據(jù)分析顯示,Freundlich方程能更好的擬合等溫吸附過程(30 oC),理論最大吸附容量為143.8mg/g。顆粒內擴散方程、傅里葉紅外光譜、X射線光電子能譜和官能團掩蔽分析結果表明,金離子與微生物表面吸附位點之間的相互作用可能是限制吸附的關鍵步驟,吸附過程中起作用的為氨基、羧基、羥基官能團且其重要性為氨基羧基羥基。(3)通過聚乙烯亞胺(PEI)層層自組裝修飾鮑希瓦氏菌引入氨基官能團,考察了不同PEI修飾層數(shù)對提高吸附性能的有效性并采用響應曲面法優(yōu)化了其吸附條件。結果表明,PEI修飾可極顯著提高吸附容量(P0.001),其中一層PEI修飾吸附效果極顯著高于兩層和三層修飾(P0.001),吸附容量達到597.10 mg/g(為對照組4.03倍)。響應曲面優(yōu)化結果顯示,吸附過程影響因素的重要性為吸附劑用量初始金離子濃度pH。在優(yōu)化條件下(吸附劑用量0.38 g/L,pH 3.41,初始金離子濃度391.69 mg/L),理論最大吸附容量可達到727.34 mg/g,為未經修飾微生物的4.91倍。(4)通過將典型金納米顆粒產物應用于催化對硝基苯酚的降解,考察了尺寸、形狀及分散性對催化反應速率的影響。結果表明,產物R_1(5-20nm,球形,分散良好)、R_2(10-30nm,球形,分散良好)、R_3(10-50nm,不規(guī)則形狀,聚集)和R_4(25-100nm,球形、三角形、六邊形,分散良好)對應的催化反應速率常數(shù)分別為0.665、0.420、0.126和0.301 min~(-1),這說明尺寸較小的球形納米顆粒催化性能最好。
【關鍵詞】：生物回收 金納米顆粒 鮑希瓦氏菌 生物吸附 吸附調控 對硝基苯酚
【學位授予單位】：華南理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O614.123;TB383.1
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第一章 緒論11-24
• 1.1 研究背景11-12
• 1.2 微生物法回收貴金屬概述12-18
• 1.2.1 生物回收貴金屬菌種資源12-13
• 1.2.2 生物還原貴金屬過程的影響因素13-15
• 1.2.3 生物吸附過程的研究進展15-18
• 1.3 調控增強生物回收的研究進展18-20
• 1.3.1 吸附過程的調控18-19
• 1.3.2 還原過程調控19-20
• 1.4 微生物回收金納米顆粒的應用20
• 1.5 本課題研究思路20-21
• 1.6 本課題研究目的及主要內容21-23
• 1.6.1 課題來源21-22
• 1.6.2 課題研究目標22
• 1.6.3 主要研究內容22-23
• 1.6.4 技術路線23
• 1.7 本章小結23-24
• 第二章 生物回收金納米顆粒的條件建立24-42
• 2.1 引言24-25
• 2.2 實驗部分25-28
• 2.2.1 實驗試劑25
• 2.2.2 實驗儀器25-26
• 2.2.3 菌種培養(yǎng)26
• 2.2.4 生物回收金納米顆粒的實驗26-27
• 2.2.5 表征方法27-28
• 2.3 結果與討論28-41
• 2.3.1 回收產物的驗證28-29
• 2.3.2 回收條件對產物的影響29-38
• 2.3.3 回收機理的分析38-40
• 2.3.4 討論40-41
• 2.4 本章小結41-42
• 第三章 鮑希瓦氏菌吸附金離子的行為及機理研究42-55
• 3.1 引言42
• 3.2 材料與方法42-44
• 3.2.1 實驗試劑42
• 3.2.2 實驗儀器42
• 3.2.3 菌種資源42-43
• 3.2.4 吸附實驗和金離子的測定43
• 3.2.5 吸附機理分析43-44
• 3.2.6 表征方法44
• 3.3 結果與討論44-54
• 3.3.1 吸附條件的影響44-46
• 3.3.2 鮑希瓦氏菌吸附金離子的等溫線模型46-48
• 3.3.3 鮑希瓦氏菌吸附金離子的動力學模型48-49
• 3.3.4 鮑希瓦氏菌吸附金離子的熱力學模型49-50
• 3.3.5 吸附機理分析50-54
• 3.4 本章小結54-55
• 第四章 PEI修飾鮑希瓦氏菌調控增強吸附容量的研究55-70
• 4.1 引言55
• 4.2 實驗部分55-58
• 4.2.1 實驗試劑55
• 4.2.2 實驗儀器55-56
• 4.2.3 菌種培養(yǎng)56
• 4.2.4 鮑希瓦氏菌的修飾方法56-57
• 4.2.5 修飾微生物吸附金離子的實驗57
• 4.2.6 響應曲面法57-58
• 4.2.7 表征方法58
• 4.3 結果與討論58-69
• 4.3.1 一層層自組裝修飾微生物的吸附等溫線58-59
• 4.3.2 響應曲面法回歸方程與分析59-63
• 4.3.3 響應曲面分析63-65
• 4.3.4 調控吸附機理分析65-67
• 4.3.5 討論67-69
• 4.4 本章小結69-70
• 第五章 二次生物金納米顆粒催化對硝基苯酚降解的應用70-78
• 5.1 引言70
• 5.2 實驗部分70-72
• 5.2.1 實驗試劑70-71
• 5.2.2 實驗儀器71
• 5.2.3 催化實驗71
• 5.2.4 對硝基苯酚濃度的測量71-72
• 5.3 結果與討論72-77
• 5.3.1 微生物回收金納米顆粒催化對硝基苯酚降解72-73
• 5.3.2 微生物回收金納米顆粒對對硝基苯酚降解動力學及機理73-75
• 5.3.3 討論75-77
• 5.4 本章小結77-78
• 結論與展望78-81
• 參考文獻81-89
• 攻讀碩士學位期間取得的研究成果89-90
• 致謝90-91
• 附件91

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