本文關(guān)鍵詞：銀離子印跡聚合物和3-烯丙基羅丹寧聚合物選擇性去除和回收銀的性能研究

  更多相關(guān)文章： 表面離子印跡 Ag(I) 光催化還原 資源化 3-烯丙基羅丹寧 熱誘導(dǎo)還原

【摘要】：廢水中銀是一種重要的貴金屬,回收廢水中的銀不僅促進(jìn)資源的循環(huán)利用,而且能有效降低環(huán)境污染。為此,迫切需求開發(fā)新型的廢水中去除和回收銀的工藝。本文針對這一需求,以研究選擇性吸附銀的聚合物材料為切入點(diǎn),探索了銀離子印跡聚合物和3-烯丙基羅丹寧聚合物對銀離子的選擇吸附性能,研究了基于聚合物吸附材料去除和選擇性回收銀的工藝條件。主要內(nèi)容如下:1.以3-巰丙基三乙氧基硅烷為功能單體,TiO_2為載體,正硅酸乙酯為交聯(lián)劑,采用溶膠-凝膠法合成制備具有光催化性能的印跡聚合物TiO_2@SiO_2-IIP。通過模型擬合,TiO_2@SiO_2-IIP對Ag(I)的吸附屬于Langmuir模型,線性系數(shù)R2為0.999,說明材料的吸附吸附位點(diǎn)是單層均勻分布的。TiO_2@SiO_2-IIP和TiO_2@SiO_2-NIP對Ag(I)最大吸附容量分別為52.96mg/g和28.49mg/g。動力學(xué)模型擬合表明材料吸附過程符合準(zhǔn)二級動力學(xué),線性系數(shù)R2為0.999,表明吸附速率的快慢是由化學(xué)吸附控制。在混合離子體系中,TiO_2@SiO_2-IIP對Ag(I)/Co(II)、Ag(I)/Cu(II)、Ag(I)/Ni(II)、Ag(I)/Pb(II)的選擇性系數(shù)分別為37.59、33.53、78.23和46.74,與TiO_2@SiO_2-NIP的相對選擇性系數(shù)均大于2。證實(shí)TiO_2@SiO_2-IIP對Ag(I)表現(xiàn)出良好的吸附性能和選擇性。在氙燈照射下,吸附Ag(I)后的TiO_2@SiO_2-IIP顯著提高了TiO_2@SiO_2-IIP對甲基橙的降解速率。對材料采用1M HNO3洗脫回收,經(jīng)過6次循環(huán)利用其吸附量及光降解效果只減少不到10%。2.將磁性、光催化以及印跡技術(shù)耦合,采用表面印跡技術(shù)制備出以Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2為內(nèi)核可光催化還原的離子印跡聚合物Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2-IIP。合成聚合物粒徑為200nm,IIP與NIP材料比表面積分別為39.44m2/g和22.81m2/g。Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2-IIP和Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2-NIP對Ag(I)吸附符合Langmuir模型,且平衡吸附容量分別為36.44mg/g和21.80mg/g。通過Dubinin-Radushkevich(D-R)等溫線模型計(jì)算吸附能20.50kJ/mol,表明材料對Ag~+的吸附屬于化學(xué)吸附。在二元體系中,Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2-IIP對Ag(I)表現(xiàn)出較高的選擇性,對Ag(I)/Co(II)、Ag(I)/Cu(II)、Ag(I)/Ni(II)選擇性系數(shù)分別為27.83、13.28和68.11。吸附結(jié)束后在犧牲劑甲醇存在下,采用紫外光照3h催化還原,通過超聲進(jìn)行分離Ag與吸附材料。通過X射線衍射分析證實(shí)為Ag單質(zhì),光催化還原Ag(I)速率近似符合準(zhǔn)一級動力學(xué)方程。通過單次光催化超聲方式脫去模板離子,材料的洗脫率為68.50%,接近采用三次傳統(tǒng)酸洗脫方式的洗脫率。將廢水中的Ag(I)吸附后直接轉(zhuǎn)化為易于回收并具有經(jīng)濟(jì)價值的銀單質(zhì)是很有意義的。3.為了進(jìn)一步提高Ag離子的吸附容量和更為簡便地回收Ag單質(zhì),采用3-烯丙基羅丹寧為單體,在加入3%、5%、7%和8%四種不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)比例的光引發(fā)劑2959作用下,自聚合得到聚合度不同的聚合物。四種聚合度不同的聚合物材料對Ag(I)均表現(xiàn)出超高的吸附容量,在250min左右達(dá)到吸附平衡,其中采用7%引發(fā)劑合成聚合物吸附容量最大,為803mg/g。在Ag(I)初始濃度低于700mg/L時,聚合物對材料的吸附接近100%。3-烯丙基羅丹寧聚合物表現(xiàn)出對Ag(I)超高的選擇性,對Ag(I)相對Pb(II),Cu(II),Co(II),Ni(II)離子選擇性系數(shù)遠(yuǎn)大于100。吸附結(jié)束后,采用甲醇做溶劑在60℃加熱條件下可快速進(jìn)行熱誘導(dǎo)還原Ag~+為單質(zhì)。并通過紅外光譜(FT-IR)和X射線光電子能譜分析(XPS)等表征方法對材料進(jìn)行分析。
【關(guān)鍵詞】：表面離子印跡 Ag(I) 光催化還原 資源化 3-烯丙基羅丹寧 熱誘導(dǎo)還原
【學(xué)位授予單位】：南昌航空大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O631.3;X703
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 緒論12-20
• 1.1 水體污染現(xiàn)狀以及處理技術(shù)12-15
• 1.1.1 水體中現(xiàn)存的污染狀況12
• 1.1.2 有機(jī)污染物的主要來源和危害12
• 1.1.3 銀的資源浪費(fèi)以及回收價值12-13
• 1.1.4 重金屬及有機(jī)污染物的處理技術(shù)13-15
• 1.2 印跡技術(shù)及應(yīng)用15-18
• 1.2.1 分子印跡及原理15-16
• 1.2.2 離子印跡技術(shù)16-18
• 1.3 光催化技術(shù)18-19
• 1.3.1 光催化機(jī)理18
• 1.3.2 光催化應(yīng)用18-19
• 1.4 本課題探究的主要內(nèi)容及意義19-20
• 第二章 離子印跡光催化劑聚合物的合成及水體中選擇性去除銀和有機(jī)污染物的應(yīng)用研究20-38
• 2.1 引言20-21
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分21-25
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑21-22
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器22
• 2.2.3 離子印跡光催化聚合物的合成22-23
• 2.2.4 吸附實(shí)驗(yàn)23-24
• 2.2.5 吸附動力學(xué)24
• 2.2.6 競爭吸附24
• 2.2.7 光降解甲基橙24-25
• 2.2.8 解吸與循環(huán)利用25
• 2.3 結(jié)果與討論25-36
• 2.3.1 掃描電鏡分析（SEM）25-26
• 2.3.2 N_2吸附-脫附分析（BET）26-27
• 2.3.3 X射線衍射分析（XRD)27-28
• 2.3.4 吸附實(shí)驗(yàn)28-34
• 2.3.5 光降解實(shí)驗(yàn)34-35
• 2.3.6 重復(fù)利用35-36
• 2.4 小結(jié)36-38
• 第三章 磁性可光催化還原離子印跡聚合物的合成及水體中回收銀的應(yīng)用研究38-64
• 3.1 引言38-39
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分39-45
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑39-40
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備和儀器40-41
• 3.2.3 銀離子印跡聚合物Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2-IIP的合成41-43
• 3.2.4 光催化性能43
• 3.2.5 吸附性能43
• 3.2.6 選擇性吸附43-44
• 3.2.7 去吸附與再循環(huán)利用44
• 3.2.8 光照強(qiáng)度與量子效率44-45
• 3.2.9 實(shí)際工業(yè)廢水實(shí)驗(yàn)45
• 3.3 結(jié)果討論45-62
• 3.3.1 表征45-49
• 3.3.2 光催化還原49-50
• 3.3.3 吸附條件的影響50-57
• 3.3.4 光催化移除Ag~+57-59
• 3.3.5 光催化還原動力學(xué)59-61
• 3.3.6 Ag的回收61-62
• 3.4 小結(jié)62-64
• 第四章 3-烯丙基羅丹寧聚合物的合成和熱誘導(dǎo)還原銀的性能研究64-76
• 4.1 引言64-65
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分65-68
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑65
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器65-66
• 4.2.3 羅丹寧聚合物的合成66-67
• 4.2.4 吸附實(shí)驗(yàn)67
• 4.2.5 吸附動力學(xué)67
• 4.2.6 選擇性吸附67-68
• 4.2.7 熱誘導(dǎo)還原實(shí)驗(yàn)68
• 4.3 結(jié)果討論68-75
• 4.3.1 傅立葉轉(zhuǎn)換紅外光譜分析（FT-IR）68-69
• 4.3.2 XPS分析69-70
• 4.3.3 吸附實(shí)驗(yàn)70-74
• 4.3.4 熱誘導(dǎo)還原74-75
• 4.4 小結(jié)75-76
• 第五章 結(jié)論和展望76-79
• 5.1 結(jié)論76-77
• 5.2 展望77-79
• 參考文獻(xiàn)79-85
• 碩士期間發(fā)表論文85-86
• 致謝86-87

【相似文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 劉崢;溫玉清;黃美春;;銅離子印跡聚合物的制備及吸附性能[J];桂林工學(xué)院學(xué)報;2007年01期

2 王玲玲;閆永勝;鄧月華;李春香;徐婉珍;;鉛離子印跡聚合物的制備、表征及其在水溶液中的吸附行為研究[J];分析化學(xué);2009年04期

3 賴曉綺;楊遠(yuǎn)奇;薛s，

本文編號：1093969