本文關(guān)鍵詞：二氧化鈦表面異質(zhì)結(jié)的構(gòu)建及其光催化性能研究

  更多相關(guān)文章： 異質(zhì)結(jié) 維度 晶面 能級(jí) 光催化活性

【摘要】：隨著光催化技術(shù)的發(fā)展,光催化技術(shù)已經(jīng)被越來(lái)越多的人認(rèn)可并用于去解決能源危機(jī)和環(huán)境污染的問(wèn)題。改善光催化技術(shù)的核心在于提升光催化劑的光催化活性。相較于其他光催化半導(dǎo)體而言,TiO_2因其具有無(wú)毒、穩(wěn)定、高耐腐蝕性、生物相容性、廉價(jià)等優(yōu)點(diǎn),使其在光催化應(yīng)用中得到更為廣泛的應(yīng)用。然而,采用TiO_2作為催化劑往往會(huì)因?yàn)楣馍娮?空穴復(fù)合較快以及對(duì)可見(jiàn)光沒(méi)有響應(yīng)(因其禁帶寬度較寬,3.2eV),導(dǎo)致量子效率較低,表面異質(zhì)結(jié)的構(gòu)建是用來(lái)解決上述問(wèn)題的重要手段之一。本研究通過(guò)從維度、晶面以及能級(jí)三個(gè)角度出發(fā),設(shè)計(jì)了三種新型TiO_2表面異質(zhì)結(jié)材料,通過(guò)SEM、TEM、XRD、Raman、Uv-Vis和XPS分別對(duì)材料的微觀形態(tài)、晶格結(jié)構(gòu)、晶型、質(zhì)構(gòu)特性、帶隙以及材料表面化學(xué)狀態(tài)等方面進(jìn)行了表征,并通過(guò)光催化降解、光催化制氫以及光電流對(duì)材料的光催化性能進(jìn)行了測(cè)試,具體研究?jī)?nèi)容歸納如下:(1)材料維度角度:采用水熱法通過(guò)將零維(0D)的TiO_2納米顆粒(NP)負(fù)載到一維(1D)TiO_2納米線(NW)表面制備了一種新型的0D/1D表面異質(zhì)結(jié),制備的NP與NW都同是銳鈦礦型TiO_2,并且表面都暴露了{(lán)101}晶面,這排除了不同晶型與不同晶面導(dǎo)致材料費(fèi)米能級(jí)不同的可能,材料的不同維度以及緊密接觸是構(gòu)建0D/1D表面異質(zhì)結(jié)的主要原因。制備異質(zhì)結(jié)材料相較于純的NP和NW具有更好的光催化性能,其中NP與NW的比例是影響0D/1D異質(zhì)結(jié)性能的重要因素,當(dāng)NP與NW的質(zhì)量比為50:50時(shí),異質(zhì)結(jié)的光催化性能表現(xiàn)最佳,主要表現(xiàn)為優(yōu)異的降解循環(huán)性能(6次循環(huán)降解后降解率仍然能達(dá)到93%),以及用于降解羅丹明B(降解速度是NW的兩倍)和光催化制氫(光催化產(chǎn)氫速率是NW的5倍)都表現(xiàn)出更高的活性。(2)材料晶面角度:在維度基礎(chǔ)上,進(jìn)一步考慮了不同晶面對(duì)異質(zhì)結(jié)材料性能的影響。采用水熱法將TiO_2納米顆粒(NP)負(fù)載到TiO_2納米棒(NR)表面制備了一種新型的{101}/{100}表面異質(zhì)結(jié),研究結(jié)果表明制備的NP表面暴露的是能量較低的{101}晶面,NR暴露的是能量相對(duì)較高的{100}晶面,雖然NP與NR都是銳鈦礦型TiO_2,但是不同維度以及不同晶面的差異導(dǎo)致兩者的費(fèi)米能級(jí)卻出現(xiàn)明顯的不同。制備的異質(zhì)結(jié)材料相較于純的NP和NR具有更好的光催化性能,NP與NR的比例是影響{101}/{100}表面異質(zhì)結(jié)性能的重要因素,當(dāng)NP與NR的質(zhì)量比為50:50時(shí),異質(zhì)結(jié)的性能表現(xiàn)最佳。主要表現(xiàn)為優(yōu)異的降解循環(huán)性能(6次循環(huán)降解后降解率仍然能達(dá)到99%),以及用于多種有機(jī)污染物,例如甲基橙、亞甲基藍(lán)、羅丹明B、孔雀石綠、雙酚A(其中對(duì)于甲基橙降解速度是NR的4倍)和光催化制氫(光催化產(chǎn)氫速率是NR的13倍)都表現(xiàn)出更高的活性。值得注意的是,結(jié)合了維度與晶面兩個(gè)因素的異質(zhì)結(jié)相較于方案一中的維度異質(zhì)結(jié)在整體催化性能上有了很大提高。(3)材料能級(jí)角度:在維度基礎(chǔ)上,考慮材料自身能級(jí)不同對(duì)異質(zhì)結(jié)材料性能的影響,采用沉淀沉積法將Au與Cu逐步沉積在TiO_2納米片(TiNs)表面,制備了Au-Cu/TiNs表面異質(zhì)結(jié)。研究結(jié)果表明異質(zhì)結(jié)的構(gòu)建一方面增強(qiáng)復(fù)合樣品對(duì)可見(jiàn)光的吸收,另外一方面較低費(fèi)米能級(jí)的Au-Cu合金會(huì)與較高費(fèi)米能級(jí)的TiNs之間形成肖特基勢(shì)壘,抑制載流子的復(fù)合,從而提高光催化活性。Au與Cu質(zhì)量比、沉積順序以及沉積方法都是影響Au-Cu/TiNs異質(zhì)結(jié)樣品性能的重要因素。當(dāng)Au與Cu的比例為1:1時(shí),Au-Cu/TiNs異質(zhì)結(jié)樣品的光催化制氫性能表現(xiàn)最佳(TiNs樣品的9倍、Au/TiNs的1.47倍、Cu/TiNs的1.75倍)。
【關(guān)鍵詞】：異質(zhì)結(jié) 維度 晶面 能級(jí) 光催化活性
【學(xué)位授予單位】：南昌航空大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第一章 緒論11-25
• 1.1 引言11-12
• 1.1.1 光催化在環(huán)境治理上的應(yīng)用11-12
• 1.1.2 光催化在能源轉(zhuǎn)化上的應(yīng)用12
• 1.2 TiO_2光催化概述12-14
• 1.2.1 TiO_2能帶結(jié)構(gòu)13
• 1.2.2 TiO_2光催化原理13-14
• 1.3 影響TiO_2光催化性能的主要因素14-16
• 1.3.1 晶型結(jié)構(gòu)14-16
• 1.3.2 晶粒尺寸16
• 1.3.3 比表面積及其吸附作用16
• 1.4 提高TiO_2光催化活性的基本思想16-18
• 1.5 表面異質(zhì)結(jié)概述18-23
• 1.5.1 納米表面異質(zhì)結(jié)微觀結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)18-19
• 1.5.2 TiO_2納米表面異質(zhì)結(jié)種類19-23
• 1.6 課題的研究目的及研究?jī)?nèi)容23-25
• 1.6.1 課題的研究目的23-24
• 1.6.2 研究?jī)?nèi)容24-25
• 第二章 0D TiO_2納米顆粒/1D TiO_2納米線表面異質(zhì)結(jié)的制備及光催化性能研究25-40
• 2.1 引言25-26
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分26-28
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器26
• 2.2.2 材料制備26-27
• 2.2.3 樣品表征27
• 2.2.4 光催化性能測(cè)試27-28
• 2.3 結(jié)果與討論28-39
• 2.3.1 微觀形貌和晶格結(jié)構(gòu)28-31
• 2.3.2 晶相和質(zhì)構(gòu)特性31-33
• 2.3.3 光學(xué)性質(zhì)和表面化學(xué)狀態(tài)33-35
• 2.3.4 光催化性能分析35-39
• 2.4 本章小結(jié)39-40
• 第三章 {101} TiO_2納米顆粒/{100} TiO_2納米棒表面異質(zhì)結(jié)的制備及光催化性能研究40-55
• 3.1 引言40-41
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分41-43
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器41
• 3.2.2 材料制備41-42
• 3.2.3 樣品表征42
• 3.2.4 光催化性能測(cè)試42-43
• 3.3 結(jié)果與討論43-53
• 3.3.1 微觀形態(tài)和晶格結(jié)構(gòu)43-45
• 3.3.2 晶相和質(zhì)構(gòu)特性45-47
• 3.3.3 光學(xué)性質(zhì)和表面化學(xué)狀態(tài)47-49
• 3.3.4 光催化性能分析49-53
• 3.4 本章小結(jié)53-55
• 第四章 Au-Cu/TiO_2納米片表面異質(zhì)結(jié)的制備與光催化性能研究55-69
• 4.1 引言55-56
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分56-58
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器56
• 4.2.2 材料制備56-57
• 4.2.3 樣品表征57
• 4.2.4 光催化性能測(cè)試57-58
• 4.3 結(jié)果與討論58-68
• 4.3.1 微觀形貌和晶格結(jié)構(gòu)58-60
• 4.3.2 晶相和質(zhì)構(gòu)特性60-62
• 4.3.3 光學(xué)性質(zhì)和表面化學(xué)狀態(tài)62-65
• 4.3.4 光催化性能分析65-68
• 4.4 本章小結(jié)68-69
• 第五章 結(jié)論與展望69-71
• 參考文獻(xiàn)71-79
• 攻讀碩士期間獲得研究成果79-81
• 致謝81-82

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1 蔡釗;鄺允;羅亮;王利人;孫曉明;;Au-Ni異質(zhì)結(jié)納米晶的尺寸調(diào)控[J];化學(xué)學(xué)報(bào);2013年09期

2 張振飛;劉海瑞;張華;劉旭光;賈虎生;許并社;;ZnO/Ag球形異質(zhì)結(jié)復(fù)合材料的制備及其吸光性能研究[J];人工晶體學(xué)報(bào);2013年12期

3 錢(qián)學(xué)e，

本文編號(hào)：1093690