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聚合型氮雜環(huán)卡賓—鈀(IPr-Pd)催化劑的制備及其催化作用

發(fā)布時(shí)間:2017-10-22 07:06

  本文關(guān)鍵詞:聚合型氮雜環(huán)卡賓—鈀(IPr-Pd)催化劑的制備及其催化作用


  更多相關(guān)文章: I-IPr 配體 聚合物催化劑 Suzuki 偶聯(lián)反應(yīng) 自催化聚合


【摘要】:小分子NHC-Pd催化劑具有活性高、穩(wěn)定性好、可修飾性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn),現(xiàn)已大量應(yīng)用于催化Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)。鑒于小分子催化劑難以從產(chǎn)品中分離,通過負(fù)載催化劑的制備,成為實(shí)現(xiàn)催化劑有效回收使用的重要方法之一。但是在催化劑的負(fù)載過程中,依然存在性質(zhì)不穩(wěn)定、結(jié)構(gòu)容易遭到破壞、負(fù)載率低等問題。本課題重點(diǎn)采用自負(fù)載的方式,有效克服負(fù)載效率較低的問題。主要通過對(duì)大位阻卡賓單體進(jìn)行鈀配體的絡(luò)合,然后利用其本身的催化性能,催化劑單體的聚合,形成大分子的負(fù)載催化劑。具體內(nèi)容如下:(1)將碘代苯胺通過醛胺縮合反應(yīng)最終關(guān)環(huán)形成純度較高的I-IPr配體。(2)先后將兩種不同的鈀源與I-IPr相結(jié)合,形成小分子(I-NHC)Pd(acac)Cl)催化劑和I-NHC-PdCl2-3-chloropyridine催化劑。(3)分別利用以上兩種小分子鈀催化劑催化自身與三(4-氨基苯基)胺發(fā)生Buchwald-Hartwig偶聯(lián)反應(yīng),投料比為3:2。最終交聯(lián)成大分子聚合物催化劑C1比表面積為7.5894 m2/g,平均粒徑為1.540μm;催化劑C2比表面積為13.09 m2/g,平均粒徑為2.086μm。(4)對(duì)兩種催化劑的催化行為進(jìn)行檢測(cè),發(fā)現(xiàn)在溴代芳烴、碘代芳烴與芳基硼酸的偶聯(lián)反應(yīng)中,催化劑C1、催化劑C2均表現(xiàn)出較高的活性及穩(wěn)定性,且催化劑C2的底物適應(yīng)性要好于催化劑C1。(5)輔助配體及柔性位阻對(duì)大分子聚合物催化劑的穩(wěn)定性及活性的作用非常重要。
【關(guān)鍵詞】:I-IPr 配體 聚合物催化劑 Suzuki 偶聯(lián)反應(yīng) 自催化聚合
【學(xué)位授予單位】:華僑大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:O643.36
【目錄】:
  • 摘要3-4
  • Abstract4-9
  • 第1章 緒論9-35
  • 1.1 概述9-11
  • 1.2 Suzuki反應(yīng)中催化劑分類及特點(diǎn)11-13
  • 1.2.1 含配體鈀催化劑11-12
  • 1.2.1.1 含P配體鈀催化劑11
  • 1.2.1.2 含N配體鈀催化劑11-12
  • 1.2.1.3 含N、P配體鈀催化劑12
  • 1.2.2 無(wú)配體鈀催化劑12-13
  • 1.2.2.1 無(wú)機(jī)材料負(fù)載的鈀催化劑12-13
  • 1.2.2.2 大分子聚合物負(fù)載的鈀催化劑13
  • 1.2.3 Suzuki催化劑小結(jié)13
  • 1.3 負(fù)載型NHC配體Pd催化劑13-26
  • 1.3.1 硅材料15-17
  • 1.3.2 碳材料17
  • 1.3.3 有機(jī)聚合物17-23
  • 1.3.4 磁性納米材料23-24
  • 1.3.5 自負(fù)載型NHC-Pd24-25
  • 1.3.6 負(fù)載催化劑小結(jié)25-26
  • 1.4 本論文的出發(fā)點(diǎn)和基本研究思路26-28
  • 1.4.1 選題意義26-27
  • 1.4.2 課題主要研究?jī)?nèi)容27-28
  • 參考文獻(xiàn)28-35
  • 第2章 I-IPr鈀催化劑及其中間體的制備35-48
  • 2.1 前言35-36
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)部分36-37
  • 2.2.1 試劑36-37
  • 2.2.2 主要儀器設(shè)備37
  • 2.3 I-IPr的制備與表征37-42
  • 2.3.1 4-I-(2,6)-二異丙基苯胺的制備與表征37-39
  • 2.3.2 碘代二亞胺的制備與表征39-40
  • 2.3.3 I-IPr配體的制備與表征40-42
  • 2.4 碘代配體絡(luò)合鈀催化劑的制備與表征42-46
  • 2.4.1 (I-NHC)Pd(acac)Cl)的制備與表征42-44
  • 2.4.1.1 乙酰丙酮鈀的制備與表征42-43
  • 2.4.1.2 (I- NHC) Pd(acac)Cl的制備與表征43-44
  • 2.4.2 I-NHC-PdCl_2-3-chloropyridine的制備與表征44-46
  • 2.5 小結(jié)46-47
  • 參考文獻(xiàn)47-48
  • 第3章 交聯(lián)型大分子催化劑C1的制備以及對(duì)SUZUKI反應(yīng)的催化行為48-64
  • 3.1 前言48-49
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分49-51
  • 3.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑49-51
  • 3.3 自催化交聯(lián)型催化劑C1的制備與表征51-53
  • 3.3.1 催化劑C1的制備51
  • 3.3.2 催化劑C1的表征方法51-53
  • 3.4 催化劑C1的催化性能53-54
  • 3.5 影響催化劑的主要因素54-58
  • 3.5.1 溶劑的影響54-55
  • 3.5.2 不同堿類及堿用量對(duì)反應(yīng)的影響55-57
  • 3.5.3 反應(yīng)溫度對(duì)催化反應(yīng)的影響57
  • 3.5.4 催化劑用量的影響57-58
  • 3.5.5 苯硼酸用量的影響58
  • 3.6 催化劑C1的底物適應(yīng)性58-60
  • 3.7 催化劑C1對(duì)氯苯底物催化效果研究60-61
  • 3.8 小結(jié)61-62
  • 參考文獻(xiàn)62-64
  • 第4章 交聯(lián)型大分子催化劑C2的制備以及對(duì)SUZUKI反應(yīng)的催化行為64-83
  • 4.1 前言64-65
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)部分65-67
  • 4.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑65-67
  • 4.3 自催化交聯(lián)型催化劑的制備與表征67-69
  • 4.3.1 催化劑C2的制備67
  • 4.3.2 催化劑C2的表征方法67-69
  • 4.4 催化劑C2的催化活性測(cè)試69-70
  • 4.5 影響催化劑的主要因素70-75
  • 4.5.1 溶劑的影響70-71
  • 4.5.2 不同的堿類及堿用量對(duì)反應(yīng)的影響71-72
  • 4.5.3 反應(yīng)溫度對(duì)催化反應(yīng)的影響72
  • 4.5.4 催化劑用量對(duì)反應(yīng)的影響72-73
  • 4.5.5 催化劑C2的底物適應(yīng)性73-75
  • 4.6 催化劑C2對(duì)氯苯底物催化效果研究75-76
  • 4.7 催化劑C1、C2催化性能探討76-77
  • 4.8 催化劑循環(huán)使用次數(shù)77-78
  • 4.9 兩種催化劑結(jié)構(gòu)表征、穩(wěn)定性表征及分離效果78-81
  • 4.10 小結(jié)81-82
  • 參考文獻(xiàn)82-83
  • 第5章 結(jié)論83-84
  • 附錄84-96
  • 致謝96-97
  • 個(gè)人簡(jiǎn)歷97
,

本文編號(hào):1077253

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