發(fā)布時間：2017-10-21 23:01

  本文關鍵詞：聚丙烯腈纖維負載催化劑的制備及其在染料去除中的應用

  更多相關文章： 多胺 鹽酸羥胺 聚丙烯腈纖維 負載 催化 吸附 染料

【摘要】：本文以聚丙烯腈纖維(PANF)為基底材料,采用胺類化合物對其改性,將改性后纖維與金屬鹽通過一定的反應制備相應的負載型催化劑,并應用于水溶液中活性染料和酸性染料的去除;此外,初步探討了氨基功能化纖維在吸附金屬離子方面的應用。首先,以聚丙烯腈纖維為基底材料,分別與多胺類化合物(乙二胺、四乙烯五胺、超支化聚乙烯亞胺)和鹽酸羥胺發(fā)生胺化反應,引入氨基、偕胺肟等基團。改性之后的纖維與三價鐵絡合得到非均相負載催化劑(ED-PANF-Fe、TP-PANF-Fe、PE-PANF-Fe和AO-PANF-Fe),應用于活性紅195的催化降解。通過元素分析、XRD、SEM、FT-IR等方法對改性纖維進行了表征,利用EDS對催化劑中鐵含量進行了分析,并對催化劑去除染料的方式及效果進行了探究。結果表明:多胺類和鹽酸羥胺成功地對PANF進行了改性,TP-PANF-Fe鐵含量只有1.12%,而鹽酸羥胺改性PANF易與金屬鐵離子絡合形成穩(wěn)定的鐵配合物,鐵含量達到11.59%。UV測試結果表明ED-PANF-Fe、TP-PANF-Fe和PE-PANF-Fe對染料的去除率分別為98.05%,90.82%,31.11%,是吸附和催化共同作用的結果。而鹽酸羥胺改性纖維降解染料速度相對較慢,50 min降解率達到98.8%,是催化作用的結果,催化劑循環(huán)利用3次時,降解率仍在在90%以上。其次,以鹽酸羥胺、水合肼以及兩者混合物為改性試劑與聚丙烯腈纖維反應,得到改性PANF(AO-PANF、HA-PANF和M-PANF),在氯化銅溶液中浸泡后,用硼氫化鈉還原,得到相應的負載型催化劑(Cu-AO-PANF、Cu-HA-PANF、Cu-M-PANF),用于酸性橙II和甲基橙的催化去除。對制備過程中銅鹽浸泡時間、銅鹽濃度以及催化劑的穩(wěn)定性進行了探究,通過XRD、SEM、FT-IR、EDS、XPS及DSC對改性PANF以及最終催化劑進行表征,并且對催化劑去除染料的方式及產(chǎn)物進行了分析。結果表明:在銅鹽中浸泡5 h、銅鹽濃度0.35 mol/L為催化劑的最佳制備條件,在pH4條件下催化劑表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性;負載銅含量Cu-AO-PANFCu-M-PANFCu-HA-PANF;應用于催化甲基橙和酸性橙II兩類染料的去除,染料催化去除率與銅含量一致:Cu-AO-PANFCu-M-PANFCu-HA-PANF,其中Cu-AO-PANF在10 min內對兩種染料的催化去除率均達到90%,且可以多次循環(huán)利用。再次,通過多胺類改性纖維與氯乙酸反應制備了氨基乙酸型腈綸纖維(PANEDF-AC,PANTPF-AC,PANPEF-AC)。通過有機元素分析和FT-IR分別對改性纖維有機元素和內部官能團進行了表征,利用EDS、AAS對改性纖維表面金屬離子的含量進行了分析。結果表明,氨基乙酸型腈綸纖維能夠吸附金屬銀離子,且對銀離子吸附量分別達到33.5 mg/g,1.4 mg/g和0.3 mg/g,是一種潛在的金屬離子吸附劑。
【關鍵詞】：多胺 鹽酸羥胺 聚丙烯腈纖維 負載 催化 吸附 染料
【學位授予單位】：浙江理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第一章 前言12-21
• 1.1 引言12-13
• 1.2 染料廢水的特點13-14
• 1.2.1 成分復雜且高濃度13
• 1.2.2 廢水量大、色度高、毒性大13-14
• 1.2.3 水質變化大14
• 1.2.4 pH值變化大、水溫水量變化大14
• 1.2.5 廢水處理難度大14
• 1.3 染色廢水常用處理技術14-16
• 1.3.1 混凝法15
• 1.3.2 吸附法15
• 1.3.3 化學氧化法15-16
• 1.3.3.1 臭氧氧化法15
• 1.3.3.2 光氧化法15-16
• 1.3.3.3 廢水高溫深度氧化處理16
• 1.3.4. 磁分離法16
• 1.3.5 活性污泥法16
• 1.4 國內外處理染料的研究進展16-19
• 1.4.1 高級氧化法17
• 1.4.1.1 Fenton催化劑17
• 1.4.1.2 光Fenton催化劑17
• 1.4.1.3 非均相Fenton催化劑體系17
• 1.4.2 改性纖維吸附染料17-18
• 1.4.3 改性聚丙烯腈纖維18-19
• 1.4.3.1 氨基化螯合聚丙烯腈纖維18-19
• 1.4.3.2 含硫螯合聚丙烯腈纖維纖維19
• 1.5 選題意義及研究內容19-21
• 1.5.1 選題意義19-20
• 1.5.2 研究內容20-21
• 第二章 胺類改性聚丙烯腈纖維鐵絡合物催化劑的制備、表征及其在去除活性染料中應用21-32
• 2.1 引言21
• 2.2 實驗部分21-25
• 2.2.1 材料與試劑21-23
• 2.2.1.1 實驗試劑21-22
• 2.2.1.2 儀器與設備22-23
• 2.2.2 實驗和測試方法23-25
• 2.2.2.1 改性PANF方法23-24
• 2.2.2.2 改性PANF與鐵離子的配位24-25
• 2.2.2.3 染料去除25
• 2.3 結果與討論25-31
• 2.3.1 增重率25
• 2.3.2 改性PANF有機元素分析25-26
• 2.3.3 改性PANF的SEM26-27
• 2.3.4 改性PANF的XRD27-28
• 2.3.5 改性PANF的FTIR28-29
• 2.3.6 改性PANF鐵配合物的EDS分析29
• 2.3.7 改性PANF鐵配合物對活性紅195的催化降解研究29-31
• 2.3.7.1 多胺改性PANF鐵配合物去除染料29-30
• 2.3.7.2 鹽酸羥胺改性PANF鐵配合物去除染料30-31
• 2.4 結論31-32
• 第三章 改性聚丙烯腈纖維負載銅催化劑的制備、表征及其在酸性染料去除中的應用32-61
• 3.1 引言32-33
• 3.2 試劑和儀器33-34
• 3.2.1 試劑33
• 3.2.2 儀器33-34
• 3.3 實驗部分34-36
• 3.3.1 改性聚丙烯腈纖維制備34-35
• 3.3.1.1 鹽酸羥胺改性聚丙烯腈纖維的制備34
• 3.3.1.2 水合肼改性聚丙烯腈纖維的制備34-35
• 3.3.1.3 鹽酸羥胺和水合肼混合物改性聚丙烯腈纖維的制備35
• 3.3.2 改性纖維負載銅催化劑的制備35
• 3.3.3 催化劑催化去除染料35
• 3.3.4 HPLC色譜條件35-36
• 3.4 結果與討論36-50
• 3.4.1 改性聚丙烯腈纖維負載催化劑制備條件探究36-50
• 3.4.1.1 浸漬時間及增重率對負載量的影響36
• 3.4.1.2 銅鹽濃度對負載量的影響36-38
• 3.4.1.3 pH值對催化劑穩(wěn)定性的影響38-39
• 3.4.1.4 催化劑的DSC表征39-41
• 3.4.1.5 催化劑的FTIR表征41-43
• 3.4.1.6 催化劑的XRD表征43-44
• 3.4.1.7 催化劑的XPS表征44-46
• 3.4.1.8 催化劑的EDS譜圖46-48
• 3.4.1.9 催化劑的掃描電子顯微鏡圖48-49
• 3.4.1.10 鹽酸浸漬法49-50
• 3.5 結果與討論50-59
• 3.5.1 Cu-AO-PANF催化劑的應用50-53
• 3.5.1.1 催化甲基橙（MO）50-51
• 3.5.1.2 催化酸性橙II51-53
• 3.5.2 Cu-M-PANF催化劑的應用53-54
• 3.5.2.1 催化甲基橙（MO）53
• 3.5.2.2 催化酸性橙II53-54
• 3.5.3 Cu-HA-PANF催化劑的應用54-59
• 3.5.3.1 催化甲基橙（MO）54-55
• 3.5.3.2 催化酸性橙II55
• 3.5.4 HPLC&MS測試催化產(chǎn)物55-59
• 3.5.4.1 催化甲基橙產(chǎn)物55-57
• 3.5.4.2 催化酸性橙Ⅱ產(chǎn)物57-59
• 3.6 結論59-61
• 第四章 氨基乙酸型腈綸纖維的制備、表征及其在金屬離子吸附中的應用初探61-68
• 4.1 引言61
• 4.2 實驗部分61-64
• 4.2.1 試劑與儀器61-62
• 4.2.2 多胺改性PANF與氯乙酸反應62-64
• 4.2.2.1 多胺類改性PANF62-63
• 4.2.2.2 改性聚丙烯腈纖維與氯乙酸反應63
• 4.2.2.3 氨基乙酸型腈綸纖維吸附金屬銀離子63-64
• 4.3 結果與討論64-67
• 4.3.1 增重率和元素分析64-65
• 4.3.2 功能化纖維的FTIR65-67
• 4.3.2.1 乙二胺氨基乙酸型腈綸纖維的FTIR65-66
• 4.3.2.2 四乙烯五胺氨基乙酸型腈綸纖維的FTIR66
• 4.3.2.3 超支化聚乙烯亞胺氨基乙酸型腈綸纖維的FTIR66-67
• 4.3.3 功能化纖維的SEM67
• 4.4 結論67-68
• 第五章 結論與展望68-70
• 5.1 結論68
• 5.2 后續(xù)工作展望68-70
• 參考文獻70-80
• 附錄 攻讀學位期間的研究成果80-81
• 致謝81

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