本文關(guān)鍵詞：寬譜帶吸收有機(jī)三重態(tài)光敏劑的制備與研究

  更多相關(guān)文章： 三重態(tài) 萘酰二亞胺 能量轉(zhuǎn)移 電子轉(zhuǎn)移

【摘要】：三重態(tài)光敏劑是一類(lèi)光照下易于產(chǎn)生三重態(tài),并能夠?qū)⑷貞B(tài)的能量傳遞至其他分子的發(fā)色團(tuán),現(xiàn)可應(yīng)用于光動(dòng)力治療、三重態(tài)一三重態(tài)湮滅上轉(zhuǎn)換、光催化氧化還原反應(yīng)等領(lǐng)域。目前傳統(tǒng)的三重態(tài)光敏劑分子主要為單一發(fā)色團(tuán),吸收譜帶較窄,不能充分利用寬譜帶光源,如太陽(yáng)光的能量。分子內(nèi)含多種發(fā)色團(tuán)的光敏劑通�？梢钥朔䝼鹘y(tǒng)三重態(tài)光敏劑的這些局限,然而此類(lèi)光敏劑的光物理規(guī)律尚有待深入探究�；诖吮尘�,我們?cè)O(shè)計(jì)并制備了含有多個(gè)不同吸光基團(tuán)、具有寬譜帶吸光能力的新型三重態(tài)光敏劑。本文利用兩種不同的萘酰二亞胺(NDI)衍生物合成了一種含多發(fā)色團(tuán)的三重態(tài)光敏劑,用以研究不同發(fā)色團(tuán)之間的能量轉(zhuǎn)移、電子轉(zhuǎn)移等作用。同時(shí)可以擴(kuò)大NDI類(lèi)光敏劑的吸光波長(zhǎng)范圍,實(shí)現(xiàn)了寬譜帶吸收。此分子的結(jié)構(gòu)和能級(jí)分布使得分子內(nèi)同時(shí)存在ISC和FRET過(guò)程且二者相互競(jìng)爭(zhēng)。本文使用穩(wěn)態(tài)紫外—可見(jiàn)吸收光譜、熒光發(fā)光光譜、納秒級(jí)瞬態(tài)吸收光譜、循環(huán)伏安和DFT計(jì)算等方法,對(duì)該分子及其對(duì)照化合物進(jìn)行了研究。穩(wěn)態(tài)紫外—可見(jiàn)吸收光譜和熒光光譜表明存在FRET作用。在高極性溶劑中,能量受體的熒光和三重態(tài)均淬滅,說(shuō)明存在分子內(nèi)電子轉(zhuǎn)移作用。在低極性溶劑中,其熒光未淬滅,電子轉(zhuǎn)移作用很弱。瞬態(tài)吸收光譜表明選擇性激發(fā)能量給體時(shí),分子的T1態(tài)布居于2,6-二氨基NDI,即分子內(nèi)存在三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移。對(duì)兩種對(duì)照化合物的混合物進(jìn)行了瞬態(tài)吸收光譜測(cè)試,研究了分子內(nèi)的三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移過(guò)程。通過(guò)DFT理論計(jì)算印證了實(shí)驗(yàn)所得的光物理性質(zhì)。TD-DFT計(jì)算進(jìn)一步驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)結(jié)果。
【關(guān)鍵詞】：三重態(tài) 萘酰二亞胺 能量轉(zhuǎn)移 電子轉(zhuǎn)移
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O621.3
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-10
• 1 文獻(xiàn)綜述10-28
• 1.1 三重態(tài)的形成機(jī)制10-11
• 1.2 三重態(tài)光敏劑的類(lèi)型11-21
• 1.2.1 過(guò)渡金屬配合物三重態(tài)光敏劑11-16
• 1.2.2 含重原子的有機(jī)三重態(tài)光敏劑16-18
• 1.2.3 不含重原子的有機(jī)三重態(tài)光敏劑18-21
• 1.3 三重態(tài)光敏劑的應(yīng)用21-27
• 1.3.1 光動(dòng)力治療21-22
• 1.3.2 光催化制氫22-23
• 1.3.3 三重態(tài)—三重態(tài)湮滅上轉(zhuǎn)換23-25
• 1.3.4 光氧化還原有機(jī)反應(yīng)25
• 1.3.5 氧傳感25-26
• 1.3.6 寬譜帶吸收光敏劑26-27
• 1.4 三重態(tài)光譜的研究概述27-28
• 2 萘酰二亞胺三重態(tài)光敏劑的設(shè)計(jì)與合成28-34
• 2.1 分子設(shè)計(jì)背景與思想28-29
• 2.2 分子合成路線(xiàn)29-30
• 2.3 實(shí)驗(yàn)部分30-34
• 2.3.1 儀器與原料30
• 2.3.2 分子合成方法與表征30-32
• 2.3.3 實(shí)驗(yàn)研究方法32-34
• 3 結(jié)果與討論34-45
• 3.1 穩(wěn)態(tài)光譜34-37
• 3.1.1 紫外—可見(jiàn)吸收光譜34-35
• 3.1.2 熒光發(fā)光光譜35-37
• 3.2 電子轉(zhuǎn)移與Gibbs自由能變37-38
• 3.3 瞬態(tài)吸收光譜分析38-42
• 3.3.1 分子的三重態(tài)38-40
• 3.3.2 分子間的三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移40-42
• 3.4 DFT理論計(jì)算42-45
• 結(jié)論45-46
• 參考文獻(xiàn)46-52
• 附錄 試劑與名詞縮寫(xiě)解釋52-53
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況53-54
• 致謝54-55

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