本文關(guān)鍵詞：微波輻助改性煤基活性炭及對(duì)多環(huán)芳烴吸附性能研究

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【摘要】：多環(huán)芳烴(PAHs)是環(huán)境普遍存在的一類持久性有機(jī)污染物,由于其具有高毒性、難降解等特征,對(duì)環(huán)境已產(chǎn)生嚴(yán)重危害,故選擇合適方法和工藝處理水體中PAHs污染物具有重要意義。煤基活性炭(CAC)作為一種吸附劑,可去除水中的PAHs,但存在吸附性能差等問題。故本文以新疆煤為原料,采用微波法制備煤基活性炭(CAC),然后為了提高其吸附性能,利用微波輔助方法進(jìn)行改性工藝的優(yōu)化,調(diào)控CAC表面結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì),并對(duì)典型的PAHs(萘、菲、芘)污染物進(jìn)行吸附性能研究,結(jié)果如下:微波輔助改性利用微波加熱優(yōu)勢(shì),研究不同微波時(shí)間和微波功率對(duì)改性效果的影響,獲得改性最佳工藝為微波時(shí)間8 min,微波功率500 W。對(duì)不同微波功率下改性樣品表征實(shí)驗(yàn)表明,改性后M-CACs樣品表面孔增多;碳元素相對(duì)含量從CAC的74.67增加到M-CAC-500W的80.67,對(duì)應(yīng)的氧元素含量從23.04降低到16.65;且其比表面積由671.88 m2/g增加到1061.95 m2/g,總?cè)莘e由0.38 cm3/g增加到0.61 cm3/g;改性后M-CACs表面C=O含量增加,C-O、R-O*-C=O和O*=C-OH含量都降低,且表面酸性降低,表面堿性增加,p HPZC值降低。M-CACs對(duì)萘的吸附是自發(fā)的、放熱反應(yīng),在20 min左右就可達(dá)到吸附平衡,且隨著溫度增加吸附量降低,屬于多分子層吸附;M-CAC-500W樣品具有很好的可再生性和穩(wěn)定性。通過單因素實(shí)驗(yàn),測(cè)定了對(duì)碘和亞甲基藍(lán)的吸附,獲得微波輔助硝酸改性CAC最佳工藝條件為硝酸濃度20%,硝酸改性時(shí)間16 h,微波時(shí)間8 min,微波功率500 W。改性后的MN-CAC-16h表面分布更多的孔,有較高比表面積,表面含氧官能團(tuán)從1.19mmol/g降低到0.087 mmol/g,而表面堿性從0.14 mmol/g增加到0.45 mmol/g,p HPZC值由7.98增加到8.20。改性后樣品對(duì)萘和菲的吸附量隨平衡濃度的增加而增大,且20 min就可達(dá)到吸附平衡,吸附屬于多分子層吸附,符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。微波輔助不同金屬鹽改性劑改性,獲得最佳改性劑為硝酸鐵,其工藝為硝酸鐵濃度0.05 M,微波時(shí)間5 min,微波功率300 W。改性后0.05Fe-MCAC樣品由于鐵具有較高的活性,負(fù)載在其表面使孔隙變得更加發(fā)達(dá),主要為中孔結(jié)構(gòu),平均孔徑由CAC的3.111nm增加到0.05Fe-MCAC的3.816 nm;FTIR分析中出現(xiàn)了Fe-O的伸縮振動(dòng),且測(cè)定了鐵的負(fù)載量為0.135 mmol/g。改性后的樣品對(duì)萘、菲、芘的吸附量為芘菲萘;低溫有利于吸附PAHs,屬于物理吸附。微波輔助氨水改性CAC的最佳工藝條件為氨水濃度10%,改性溫度35°C,處理時(shí)間18 h,微波時(shí)間8 min,微波功率500 W。改性后樣品表面含C量顯著增加,含O量顯著降低,C/O值增加,N元素含量增大;表面含氧官能團(tuán)被移除,堿性特征增加;平均孔徑由CAC的3.111 nm增加到A-CAC的3.825 nm,M-CAC的3.830 nm,MA-CAC的3.831 nm,總孔容積分別增加了5.70%,45.0%和102.04%。對(duì)芘的吸附量顯著增加,尤其是性能好的MA-CAC樣品。改性后的CAC孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá),比表面積增加,平均孔徑增加,表面酸性降低(酚羥基、內(nèi)酯基、羰基含量都降低),且堿性增加。對(duì)萘、菲、芘的吸附量隨著苯環(huán)數(shù)增加而增加;CAC對(duì)萘、菲、芘吸附現(xiàn)象符合Langmuir模型;而改性后的CAC樣品對(duì)萘、菲、芘的吸附,符合Fredulich模型,吸附效果更佳;且都符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,存在化學(xué)作用。改性前后的CAC樣品對(duì)PAHs的吸附過程是自發(fā)的、放熱反應(yīng),低溫有利于吸附PAHs污染物,且為物理吸附。微波輔助改性CAC是一種有效的改性技術(shù),提高了對(duì)PAHs的吸附性能,具有廣闊的市場(chǎng)前景和應(yīng)用價(jià)值。
【關(guān)鍵詞】：煤基活性炭 多環(huán)芳烴 微波 改性 吸附
【學(xué)位授予單位】：石河子大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X703;O647.33
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 文章綜述11-20
• 1.1 新疆煤炭資源11
• 1.2 活性炭的性質(zhì)11-13
• 1.2.1 活性炭11
• 1.2.2 煤基活性炭11-12
• 1.2.3 活性炭的表面結(jié)構(gòu)12
• 1.2.4 活性炭的表面化學(xué)性質(zhì)12-13
• 1.3 改性活性炭13-15
• 1.3.1 表面物理改性13-14
• 1.3.2 表面化學(xué)改性14-15
• 1.4 微波輻照改性活性炭15-16
• 1.4.1 微波加熱的原理及特點(diǎn)16
• 1.4.2 微波加熱技術(shù)與傳統(tǒng)技術(shù)的比較16
• 1.4.3 微波輻照技術(shù)在改性活性炭中的應(yīng)用16
• 1.5 污染物多環(huán)芳烴16-18
• 1.5.1 多環(huán)芳烴的性質(zhì)17
• 1.5.2 多環(huán)芳烴污染的來源17
• 1.5.3 多環(huán)芳烴的危害17
• 1.5.4 多環(huán)芳烴的研究現(xiàn)狀17-18
• 1.6 論文的研究意義及研究內(nèi)容18-20
• 1.6.1 研究意義18-19
• 1.6.2 研究內(nèi)容19-20
• 第二章 材料與方法20-28
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料、儀器及藥品20-22
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料20
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)藥品20-22
• 2.1.3 實(shí)驗(yàn)儀器22
• 2.2 試驗(yàn)方法22-24
• 2.2.1 煤基活性炭的改性方法22-23
• 2.2.2 改性效果評(píng)價(jià)指標(biāo)的測(cè)定23-24
• 2.2.3 改性煤基活性炭的表征方法24
• 2.3 改性前后的煤基活性炭對(duì)萘、菲、芘的吸附實(shí)驗(yàn)24-28
• 2.3.1 萘、菲、芘溶液標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制24-25
• 2.3.2 吸附等溫線和吸附動(dòng)力學(xué)中萘、菲、芘溶液的配制25-26
• 2.3.3 吸附等溫線26
• 2.3.4 吸附動(dòng)力學(xué)26
• 2.3.5 吸附熱力學(xué)26-28
• 第三章 微波輻照改性煤基活性炭以及對(duì)萘的吸附性能研究28-40
• 3.1 微波輻照對(duì)改性煤基活性炭的影響28-29
• 3.1.1 微波時(shí)間對(duì)改性煤基活性炭的影響28-29
• 3.1.2 微波功率對(duì)改性煤基活性炭的影響29
• 3.2 微波輻照改性前后的煤基活性炭的表征結(jié)果29-35
• 3.2.1 SEM圖29-30
• 3.2.2 元素分析30-31
• 3.2.3 N2的吸附-解吸等溫線和BET數(shù)據(jù)31-32
• 3.2.4 XPS分析結(jié)果32-34
• 3.2.5 表面酸堿度和零點(diǎn)荷點(diǎn)的測(cè)定34-35
• 3.3 CAC和M-CACs對(duì)萘的吸附性能研究35-38
• 3.3.1 吸附動(dòng)力學(xué)35-36
• 3.3.2 吸附等溫線36-37
• 3.3.3 吸附熱力學(xué)37-38
• 3.4 煤基活性炭的表面物化性質(zhì)和吸附萘之間的相關(guān)性分析38
• 3.5 微波活性炭循環(huán)利用性38-39
• 3.6 小結(jié)39-40
• 第四章 微波輔助硝酸改性煤基活性炭以及對(duì)萘、菲的吸附性能研究40-51
• 4.1 微波輔助硝酸改性對(duì)煤基活性炭的影響40-43
• 4.1.1 硝酸氧化時(shí)間對(duì)煤基活性炭改性的影響40-41
• 4.1.2 硝酸濃度對(duì)煤基活性炭改性的影響41-42
• 4.1.3 微波時(shí)間對(duì)煤基活性炭改性的影響42
• 4.1.4 微波功率對(duì)煤基活性炭改性的影響42-43
• 4.2 表征43-47
• 4.2.1 SEM圖43-44
• 4.2.2 BET及孔徑分布44-45
• 4.2.3 Boehm滴定和表面酸堿度45
• 4.2.4 FTIR分析45-46
• 4.2.5 XPS分析46-47
• 4.3 CAC和MN-CAC-16h對(duì)菲和萘的吸附實(shí)驗(yàn)47-50
• 4.3.1 吸附等溫線47-49
• 4.3.2 吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)49-50
• 4.4 小結(jié)50-51
• 第五章 微波輔助負(fù)載鐵改性煤基活性炭以及對(duì)多環(huán)芳烴的吸附性能研究51-61
• 5.1 不同的改性劑對(duì)萘的吸附效果：改性濃度的影響51-52
• 5.2 微波-輔助載鐵改性煤基活性炭52-54
• 5.2.1 硝酸鐵濃度對(duì)改性煤基活性炭吸附萘的影響52
• 5.2.2 微波功率對(duì)改性煤基活性炭吸附萘的影響52-53
• 5.2.3 微波時(shí)間對(duì)改性煤基活性炭吸附萘的影響53-54
• 5.3 表征實(shí)驗(yàn)54-56
• 5.3.1 SEM圖54
• 5.3.2 FTIR圖54-55
• 5.3.3 BET及孔徑分布55-56
• 5.3.4 表面酸堿度和載鐵量56
• 5.4 CAC和 0.05Fe-MCAC對(duì)萘、菲、芘的吸附實(shí)驗(yàn)56-59
• 5.4.1 對(duì)萘、菲、芘的吸附特征56-57
• 5.4.2 對(duì)萘、菲、芘的吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)57-59
• 5.4.3 活化能59
• 5.5 活性炭的再生59-60
• 5.6 小結(jié)60-61
• 第六章 微波輔助氨水改性煤基活性炭以及對(duì)芘的吸附性能研究61-73
• 6.1 氨水改性煤基活性炭工藝61-63
• 6.1.1 不同氨水濃度改性的CAC對(duì)芘的吸附影響61
• 6.1.2 改性溫度對(duì)CAC吸附芘的影響61-62
• 6.1.3 處理時(shí)間對(duì)CAC吸附芘的影響62-63
• 6.2 改性樣品A-CAC、M-CAC、MA-CAC樣品的表征實(shí)驗(yàn)63-67
• 6.2.1 元素分析63
• 6.2.2 SEM圖63-64
• 6.2.3 BET及孔徑分布64-65
• 6.2.4 Boehm滴定結(jié)果以及表面酸堿度和pHPZC值65-66
• 6.2.5 FTIR分析66
• 6.2.6 XPS分析66-67
• 6.3 CAC、A-CAC、M-CAC和MA-CAC對(duì)芘的吸附實(shí)驗(yàn)67-69
• 6.3.1 吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)67-68
• 6.3.2 吸附等溫線68-69
• 6.4 活性炭的表面物化性質(zhì)和吸附之間的相關(guān)性分析69-71
• 6.5 對(duì)比吸附實(shí)驗(yàn)71-72
• 6.6 小結(jié)72-73
• 第七章 結(jié)論與展望73-75
• 7.1 結(jié)論73-74
• 7.2 展望74-75
• 參考文獻(xiàn)75-80
• 致謝80-81
• 作者簡介81-83
• 附件83

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本文編號(hào)：1040546