本文關鍵詞：丙烯齊聚固體磷酸催化劑催化過程研究

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【摘要】：費托合成反應可以合成汽、柴油等液體燃料,同時尾氣中含有約25%的低碳烯烴。對該部分烯烴冷卻分離后,利用乙烯齊聚制直鏈α-烯烴,丙烯聚合制聚丙烯,可有效提高烯烴利用率,增加經濟收益。然而,尾氣中仍然存留部分烯烴。相比于繼續(xù)對其進行分離,通過齊聚反應將該部分烯烴轉化為油品添加劑是避免下游產業(yè)鏈增長、投資和消耗增加的行之有效的方法。因此,根據(jù)費托合成油品中烯烴組成的特點,選擇合適的齊聚催化劑及其工藝,是烯烴高效轉化過程的關鍵。固體磷酸催化劑(SPAC)制備過程簡單、成本低、操作條件溫和,催化性能好、產品辛烷值高,產品容易收集,廣泛應用于烯烴齊聚反應。但是在反應過程中催化劑容易因泥化而失活。同時為了增長產物碳鏈,提高產品附加值,需要對產物選擇性進行調控。本論文基于 高低溫費托聯(lián)產(HT/LTFT)中油品加工工藝開發(fā)‖的課題背景,旨在丙烯齊聚反應中固體磷酸催化劑催化過程的研究,明晰兩方面問題:如何在維持反應高活性的同時減小催化劑泥化程度;齊聚反應產物選擇性調控范圍及烯烴碳鏈增長過程關鍵影響因素。詳細內容如下:1)結合催化劑磷酸硅鹽水解及酸流失過程,從活化方式及程度兩方面提出了減小催化劑泥化程度的方法。2)考察了催化劑的酸強度和操作條件(反應溫度、壓力、接觸時間)對丙烯齊聚產物選擇性的影響,結合催化劑性質對產物碳鏈增長過程的影響因素進行了分析。得到了以下結論:1)反應前催化劑無需加水活化,反應約80 h后通水,水量維持在0~0.025 mol·g-1·h-1范圍內。該法可在維持反應高活性的同時減小催化劑泥化程度。2)固體磷酸催化劑可將丙烯轉化為C6~C12烯烴。該催化劑作用下,產物碳鏈增長過程受到限制,無法生成C12以上的烯烴。3)催化劑的酸強度為烯烴齊聚反應產物碳鏈增長過程的關鍵限制因素。
【關鍵詞】：固體磷酸催化劑 丙烯齊聚 催化劑泥化 產物選擇性調控 碳鏈增長
【學位授予單位】：太原理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ325.14
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 符號說明11-12
• 第一章 前言12-25
• 1.1 課題背景12
• 1.2 費托產品組成及烯烴提質加工技術12-14
• 1.2.1 費托產品組成12-13
• 1.2.2 烯烴提質加工技術13-14
• 1.3 烯烴齊聚催化反應的研究14-16
• 1.3.1 烯烴齊聚反應概述14
• 1.3.2 烯烴齊聚反應機理14-16
• 1.4 烯烴齊聚工藝的現(xiàn)狀及問題16-18
• 1.4.1 美國UOP公司的SPAC烯烴齊聚工藝16-17
• 1.4.2 Mobil公司的MOGD烯烴齊聚工藝17-18
• 1.4.3 IFP公司Difasol烯烴齊聚工藝18
• 1.5 烯烴齊聚催化劑18-23
• 1.5.1 烯烴齊聚催化劑比較19
• 1.5.2 固體磷酸催化劑19-23
• 1.6 研究目的及研究內容23-25
• 第二章 丙烯齊聚反應熱力學分析及工藝條件選擇25-30
• 2.1 丙烯齊聚反應熱力學分析25-28
• 2.1.1 溫度對丙烯齊聚反應的影響25-28
• 2.1.2 壓力對丙烯齊聚反應的影響28
• 2.2 丙烯齊聚反應工藝條件的選擇28-30
• 第三章 丙烯齊聚反應中催化劑制備及催化性能研究30-38
• 3.1 催化劑的制備30-32
• 3.1.1 載體的優(yōu)選31
• 3.1.2 催化劑的制備過程31-32
• 3.2 催化劑的活化32
• 3.3 催化劑的催化性能研究32-36
• 3.3.1 實驗裝置32-33
• 3.3.2 產物分析33-35
• 3.3.3 齊聚反應最佳工藝條件的確定35
• 3.3.4. 產物選擇性35-36
• 3.3.5 催化劑的結構表征36
• 3.4 本章小結36-38
• 第四章 催化劑泥化問題的解決38-57
• 4.1 催化劑磷酸硅鹽水解過程研究39-48
• 4.1.1.催化劑磷酸硅鹽水解規(guī)律39-44
• 4.1.2.催化劑不同磷酸硅鹽的水解特性44-48
• 4.2 催化劑酸流失過程研究48-54
• 4.2.1 方法可行性驗證結果49-50
• 4.2.2 催化劑酸流失規(guī)律50-54
• 4.3 催化劑活化過程控制54-56
• 4.4 本章小結56-57
• 第五章 齊聚產物選擇性調控57-63
• 5.1 催化劑酸強度對產物選擇性的影響57-58
• 5.2 操作條件對產物選擇性的影響58-61
• 5.2.1 反應溫度對產物選擇性的影響58-59
• 5.2.2 接觸時間對產物選擇性的影響59-60
• 5.2.3 反應壓力對產物選擇性的影響60-61
• 5.3 產物選擇性的影響因素分析61-62
• 5.3.1 產物碳鏈增長的限制作用61-62
• 5.3.2 產物碳鏈增長的限制因素分析62
• 5.4 本章小結62-63
• 第六章 結論與建議63-65
• 6.1 結論63-64
• 6.2 建議64-65
• 參考文獻65-71
• 發(fā)表論文及科研情況說明71-72
• 致謝72-73

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本文編號：1029654