發(fā)布時間：2017-10-10 03:35

  本文關鍵詞：金催化一氧化碳氧化反應中鋅錫復合氧化物的載體效應（英文）

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【摘要】：氧化物負載的納米金催化劑對CO氧化反應具有極高的活性,這不僅依賴于金的結構特性,也取決于氧化物載體的結構.近年來,除了氧化硅、氧化鋁等惰性載體以及氧化鈦、氧化鈰、氧化鐵等可還原性載體外,人們還致力于探索各類新型氧化物載體.另一方面,錫酸鋅是具有反尖晶石結構的化合物,并且在透明導電氧化物、鋰離子電池陽極材料、光電轉換裝置以及傳感器等方面應用廣泛.然而,迄今為止,錫酸鋅仍未被用于負載納米金催化劑,因此相關的構效關系作用研究也十分有限.基于此,本文采用氮氣吸附-脫附實驗、電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-AES)、X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、透射電子顯微鏡(TEM)和高分辨電鏡(HRTEM)、高角環(huán)形暗場像-掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)、X射線吸收精細結構譜(XAFS)和氫氣程序升溫脫附(H_2-TPD)等手段,系統(tǒng)研究了錫酸鋅負載的納米金催化劑在CO氧化反應中催化性能差異的原因.首先,利用水熱法制備了錫酸鋅(ZTO)載體,而其織構性質可由堿(N_2H_4·H_2O)與金屬離子(Zn~(2+))的比例在4/1(ZTO_1)、8/1(ZTO_2)和16/1(ZTO_3)之間進行調節(jié).結果發(fā)現(xiàn),ZTO_2具有最大的孔體積(0.223 cm~3/g)和最窄的孔徑分布.再采用沉積沉淀法將0.7 wt%Au負載于其上,得到金-錫酸鋅(Au_ZTO)催化劑.ICP-AES測得樣品中Au含量在0.57-0.59 wt%,與投料比接近.CO氧化反應結果顯示,Au_ZTO_1和Au_ZTO_2的表觀活化能相同,但后者的活性更高;而Au_ZTO_3在220°C以下沒有活性,催化性能最差,與純錫酸鋅載體相當.XRD結果顯示,反應過程中ZTO晶相、晶胞參數(shù)及晶粒尺寸變化不明顯;TEM和HRTEM分析表明,載體ZTO在反應前后均為多面體形貌,平均顆粒尺寸在12-16 nm;XPS結果驗證了Zn~(2+)和Sn~(4+)離子是新鮮和反應后樣品中載體金屬的存在形式;HAADF-STEM探測到所有樣品中均含有1-2 nm的Au粒子;XAFS結果表明,Au以Au0形式存在,并且在Au_ZTO_3中Au平均粒徑大于4 nm,而其它兩樣品約為2 nm.H_2-TPR結果表明,金的引入對ZTO載體耗氫量影響不大,但還原峰溫度向低溫移動;金屬-載體相互作用強弱與催化活性高低具有正相關性,即Au_ZTO_2Au_ZTO_1Au_ZTO_3.這是由于不同織構性質的錫酸鋅載體對于納米金活性物種的穩(wěn)定作用不同所致,具有最大孔體積和最窄孔徑分布的ZTO_2負載的金納米顆粒表現(xiàn)出最高活性.
【作者單位】： 中國科學院上海應用物理研究所微觀界面物理與探測重點實驗室上海光源;山東大學化學與化工學院膠體與界面化學教育部重點實驗室特種功能聚集體材料教育部重點實驗室;
【關鍵詞】： 金催化劑 鋅錫復合氧化物 一氧化碳氧化 X射線吸收精細結構譜 構效關系
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China (21373259, 21301107) the Hundred Talents Project of the Chinese Academy of Sciences, the Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences (XDA09030102);the Open Funding from Key Laboratory of Interfacial Physics and Technology, Chinese Academy of Sciences the Fundamental Research Fund-ing of Shandong University (2014JC005) the Taishan Scholar Project of Shandong Province (China)~~
【分類號】：O643.36
【正文快照】： 1.Introduction Since the 1990s,nanosized gold interacting with metal ox ide was reported to be very active for low temperature oxida tion of CO[1,2].Such unique catalytic properties were found to be strongly dependent on the specific Au structure,whi

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本文編號：1004130