本文關(guān)鍵詞：非均相CWPO催化劑的制備及其催化性能研究

  更多相關(guān)文章： 催化劑 銅/粉煤灰 銅錳/粉煤灰 亞甲基藍(lán) 脫色率

【摘要】：本課題采用等體積浸漬法,利用粉煤灰作為載體制備了負(fù)載銅離子以及同時(shí)負(fù)載銅離子和錳離子的非均相CWPO催化劑,實(shí)驗(yàn)研究了兩種非均相CWPO催化劑的制備條件及其對亞甲基藍(lán)氧化降解的催化性能。并初步對粉煤灰負(fù)載銅錳雙金屬離子的催化劑進(jìn)行了反應(yīng)機(jī)理和動(dòng)力學(xué)研究。首先,以粉煤灰為載體,以Cu(NO_3)_2溶液和Mn(NO_3)_2溶液為浸漬液,采用等體積浸漬法分別制備了銅/粉煤灰和銅錳/粉煤灰CWPO催化劑。實(shí)驗(yàn)確定了銅/粉煤灰的最佳制備條件為:浸漬時(shí)間18h、Cu~(2+)濃度為0.1mol/L、煅燒溫度400℃、煅燒時(shí)間1.5h;銅錳/粉煤灰的最佳制備條件為:浸漬時(shí)間16h、Cu~(2+)/Mn~(2+)=1:2、煅燒溫度600℃、煅燒時(shí)間1.5h。采用XRD、SEM對最佳條件下制備的催化劑進(jìn)行了表征分析,結(jié)果證明催化劑活性組分(Cu~(2+)、Mn~(2+))分散負(fù)載在粉煤灰載體表面。其次,分別研究了最佳條件下制備的銅/粉煤灰和銅錳/粉煤灰非均相CWPO催化劑對亞甲基藍(lán)氧化降解的催化性能。通過正交實(shí)驗(yàn)確定了銅/粉煤灰催化劑的最佳催化條件為:催化劑用量25g/L、H_2O_2濃度15m L/L、p H值=9、催化時(shí)間4h,溶液初始濃度為30mg/L時(shí)脫色率為98.25%;催化劑重復(fù)利用8次時(shí)的脫色率為76.20%,仍有較高活性。銅錳/粉煤灰的最佳催化條件為:催化劑用量30g/L、H_2O_2濃度15m L/L、p H值=8、催化時(shí)間1h,當(dāng)亞甲基藍(lán)溶液初始濃度為30mg/L時(shí)脫色率為99.28%;催化劑重復(fù)利用6次時(shí)亞甲基藍(lán)溶液的脫色率為51.76%,催化劑仍有較高活性。最后,將催化劑加過氧化氫體系與粉煤灰、過氧化氫、粉煤灰加過氧化氫三個(gè)體系進(jìn)行了對比實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:當(dāng)催化劑和H_2O_2同時(shí)加入時(shí),亞甲基藍(lán)的脫色率最大,而且脫色率大于粉煤灰加過氧化氫體系,說明該反應(yīng)機(jī)理中既有吸附作用、氧化作用,同時(shí)催化劑對H_2O_2產(chǎn)生催化作用,H_2O_2在催化劑的作用下產(chǎn)生具有更強(qiáng)氧化能力的·OH,使脫色率大幅提高。并初步對催化機(jī)理進(jìn)行了研究,粉煤灰負(fù)載的活性物質(zhì)(Cu~(2+)、Mn~(2+))能在粉煤灰表面激發(fā)H_2O_2產(chǎn)生具有強(qiáng)氧化能力的羥基自由基(·OH),·OH攻擊亞甲基藍(lán)染料分子中的發(fā)色團(tuán),并最終將亞甲基藍(lán)分子氧化為CO_2和H_2O。催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究表明,催化反應(yīng)符合一級反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型,隨著反應(yīng)溫度從20℃升到50℃,反應(yīng)動(dòng)力學(xué)表觀速率常數(shù)從0.0079min-1(20℃)增加至0.0265min-1(50℃),表觀活化能Ea為32.03k J·mol-1,為化學(xué)反應(yīng)控制。粉煤灰價(jià)格低廉,來源廣泛,作為載體制備非均相CWPO催化劑,催化性能好。利用其處理工業(yè)廢水,解決環(huán)境污染問題未來具有良好的發(fā)展的前景。
【關(guān)鍵詞】：催化劑 銅/粉煤灰 銅錳/粉煤灰 亞甲基藍(lán) 脫色率
【學(xué)位授予單位】：華北電力大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X703;O643.36
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第1章 緒論12-19
• 1.1 印染廢水概述12-14
• 1.1.1 印染廢水來源12
• 1.1.2 印染廢水的特點(diǎn)12
• 1.1.3 印染廢水的處理方法12-14
• 1.2 催化濕式過氧化氫氧化（CWPO）技術(shù)14-18
• 1.2.1 CWPO技術(shù)研究進(jìn)展14-15
• 1.2.2 CWPO技術(shù)催化劑15-16
• 1.2.3 CWPO技術(shù)常用載體16-17
• 1.2.4 CWPO技術(shù)在廢水中的應(yīng)用17-18
• 1.2.5 CWPO技術(shù)優(yōu)勢及其存在問題18
• 1.3 本章小結(jié)18-19
• 第2章 實(shí)驗(yàn)試劑、儀器及分析方法19-21
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及實(shí)驗(yàn)儀器19-20
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑19
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器19-20
• 2.2 實(shí)驗(yàn)方法20
• 2.2.1 非均相CWPO催化劑的制備20
• 2.2.2 非均相CWPO催化劑的催化性能研究20
• 2.3 分析方法20-21
• 第3章 粉煤灰改性實(shí)驗(yàn)21-23
• 3.1 HCl濃度對粉煤灰酸改性的影響21
• 3.2 酸改性時(shí)間對粉煤灰改性的影響21-22
• 3.3 本章小結(jié)22-23
• 第4章 負(fù)載Cu~(2+)CWPO催化劑的制備及其催化性能研究23-34
• 4.1 負(fù)載Cu~(2+)CWPO催化劑的制備23-26
• 4.1.1 浸漬時(shí)間對制備效果的影響23
• 4.1.2 Cu~(2+)濃度對制備效果的影響23-24
• 4.1.3 煅燒溫度對制備效果的影響24-25
• 4.1.4 煅燒時(shí)間對制備效果的影響25-26
• 4.2 催化劑的表征26-28
• 4.2.1 X-衍射26-27
• 4.2.2 SEM27-28
• 4.3 負(fù)載Cu~(2+)CWPO催化劑催化性能研究28-33
• 4.3.1 過氧化氫濃度對催化效果的影響28
• 4.3.2 催化劑的用量對催化效果的影響28-29
• 4.3.3 催化時(shí)間對催化效果的影響29-30
• 4.3.4 亞甲基藍(lán)溶液濃度對催化效果的影響30
• 4.3.5 催化pH值對催化效果的影響30-31
• 4.3.6 正交實(shí)驗(yàn)31-33
• 4.4 催化劑穩(wěn)定性33
• 4.5 本章小結(jié)33-34
• 第5章 負(fù)載Cu~(2+)、Mn~(2+)CWPO催化劑的制備及其催化性能研究34-45
• 5.1 負(fù)載Cu~(2+)、Mn~(2+)CWPO催化劑的制備34-37
• 5.1.1 浸漬時(shí)間對制備效果的影響34-35
• 5.1.2 Cu~(2+)/Mn~(2+)對制備效果的影響35
• 5.1.3 煅燒溫度對制備效果的影響35-36
• 5.1.4 煅燒時(shí)間對制備效果的影響36-37
• 5.2 催化劑的表征37-39
• 5.2.1 X-衍射37-38
• 5.2.2 SEM38-39
• 5.3 負(fù)載Cu~(2+)CWPO催化劑催化性能研究39-43
• 5.3.1 過氧化氫濃度對催化效果的影響39
• 5.3.2 催化劑的用量對催化效果的影響39-40
• 5.3.3 催化時(shí)間對催化效果的影響40-41
• 5.3.4 亞甲基藍(lán)溶液濃度對催化效果的影響41
• 5.3.5 催化pH值對催化效果的影響41-42
• 5.3.6 正交實(shí)驗(yàn)42-43
• 5.4 催化劑穩(wěn)定性43-44
• 5.5 本章小結(jié)44-45
• 第6章 兩種催化劑催化效果比較45-49
• 6.1 過氧化氫濃度對兩種催化劑催化效果的比較45
• 6.2 不同催化時(shí)間催化劑催化效果的比較45-46
• 6.3 不同催化劑用量催化效果的比較46-47
• 6.4 不同亞甲基藍(lán)濃度條件下催化效果比較47
• 6.5 不同pH值條件下催化效果的比較47-48
• 6.6 本章小結(jié)48-49
• 第7章 反應(yīng)機(jī)理和動(dòng)力學(xué)研究49-55
• 7.1 反應(yīng)機(jī)理49-51
• 7.1.1 對比實(shí)驗(yàn)49-50
• 7.1.2 自由基的測定50-51
• 7.2 動(dòng)力學(xué)研究51-53
• 7.3 本章小結(jié)53-55
• 第8章 結(jié)論55-56
• 參考文獻(xiàn)56-60
• 攻讀碩士期間發(fā)表的論文及成果60-61
• 致謝61

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：924315