本文關(guān)鍵詞：北京城區(qū)徑流雨水中DOM表征及其與銅離子相互作用研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：由徑流雨水引起的非點(diǎn)源污染已經(jīng)成為制約經(jīng)濟(jì)、社會可持續(xù)發(fā)展的重要因素之一。徑流雨水污染負(fù)荷時(shí)空變化幅度大,研究、控制和處理的難度也大。作為首都的北京正面臨水資源短缺和水環(huán)境污染的雙重壓力。因此,對城區(qū)徑流雨水的水質(zhì)狀況進(jìn)行研究具有重要意義。當(dāng)前研究主要關(guān)注徑流雨水中基本污染物指標(biāo)(如BOD、COD、TSS、TN、TP、重金屬和某些特定有機(jī)污染物)的監(jiān)測與其相互作用關(guān)系,對于其中的溶解性有機(jī)物(dissolved organic matter,DOM)還知之甚少。DOM在水體中可通過絡(luò)合作用、酸度緩沖、光衰減等作用與許多金屬及有機(jī)污染物作用,從而影響污染物在水系統(tǒng)中的毒性、生物可降解性及遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律。因此,對徑流雨水中DOM的存在狀態(tài)及其與共存污染物之間的關(guān)系進(jìn)行研究,將利于把握其對后續(xù)雨水處理設(shè)施的影響,具有重要的科學(xué)意義和實(shí)踐應(yīng)用價(jià)值。本研究首先采集了北京3個(gè)典型功能區(qū)(商業(yè)區(qū)、住宅區(qū)、學(xué)校)的徑流雨水樣品,除運(yùn)用紫外-可見吸收光譜(UV-vis)、三維熒光光譜(EEMs)、質(zhì)子核磁共振光譜(1H NMR)等常規(guī)技術(shù)對DOM進(jìn)行表征外,還采用超高效液相色譜-電子噴霧-四級桿-飛行時(shí)間質(zhì)譜(UHPLC-ESI-Q-TOF-MS)對徑流雨水中的DOM進(jìn)行分子水平的解析;其次,選取徑流雨水中含量較高的Cu~(2+)作為重金屬代表,運(yùn)用紫外及熒光滴定模型擬合DOM與Cu~(2+)的條件穩(wěn)定常數(shù)(lgKM)及結(jié)合容量(CL),并用掃描電子顯微鏡-X射線能量色散光譜(SEM-EDX)及X射線光電子能譜分析(XPS)分析兩者的相互作用機(jī)理;最后,選用超濾分級技術(shù)對DOM進(jìn)行分子量分級,定量分析不同分子量DOM與Cu~(2+)的結(jié)合能力。本研究的主要結(jié)果為:(1)通過光譜技術(shù)分析,可知徑流雨水中的DOM主要為紫外類腐殖質(zhì)。相比于天然雨水,其DOM分子量更大,芳香性更強(qiáng),主要含有羰基、羧基、脂肪族/酚類羥基、烴基等官能團(tuán),且芳環(huán)上的含氧官能團(tuán)取代程度更高。質(zhì)譜分析方法中,在正、負(fù)離子模式下分別探測到12247和4776組質(zhì)荷比,說明徑流雨水中的DOM物質(zhì)種類繁多,微觀結(jié)構(gòu)復(fù)雜。結(jié)合van Krevelen圖解法,進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)徑流雨水中的DOM還含有脂質(zhì)、蛋白類物質(zhì)、纖維素、木質(zhì)素以及縮聚烴類物質(zhì),其中木質(zhì)素以及縮聚烴類物質(zhì)所占比例最高;(2)紫外及熒光滴定模型可定量分析徑流雨水中DOM與Cu~(2+)的結(jié)合能力,兩種分析方法具有很好的相關(guān)性(r2=0.98),擬合結(jié)果較為接近,lgKM及CL的值分別為5.37和5.48、85.62和87.23μmol/mg。相比于地表水中的有機(jī)質(zhì),較高的lgKM及CL的值歸咎于DOM中含量較高的芳香性結(jié)構(gòu)以及有效結(jié)合點(diǎn)位,如羧基、羰基、羥基等。同時(shí),通過XPS技術(shù)可觀察到反應(yīng)后的樣品在933.7(2p3/2)和954.3 eV(2p1/2)處有很明顯的波峰,并伴有明顯的Cu-O鍵的電子振激線,說明Cu~(2+)主要與徑流雨水中DOM的一些含氧官能團(tuán)進(jìn)行配位反應(yīng);(3)分級實(shí)驗(yàn)表明,小于1 kDa的有機(jī)物所占比例最高,其DOC占雨水樣品DOC含量的41%;各分子量DOM的化學(xué)組成無明顯區(qū)別,主要為紫外類腐殖質(zhì);分子量為1-3 kDa的DOM其芳香性有機(jī)碳或含共軛不飽和雙鍵有機(jī)物所占比例相對較高,而3-5kDa的DOM分子其芳環(huán)上一些含氧官能團(tuán)(如羰基、羥基、羧基、酯類)的取代程度較高;此外,比較不同分子量區(qū)間DOM的條件穩(wěn)定常數(shù)及結(jié)合容量,可知1-3 kDa區(qū)間的有機(jī)物條件穩(wěn)定常數(shù)值最大,3-5 kDa的DOM組分擁有更大的結(jié)合容量。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,低分子量的有機(jī)物(5 kDa)是徑流雨水中DOM的主要組成部分,其更易于與Cu~(2+)結(jié)合。
【關(guān)鍵詞】：徑流雨水 DOM 表征 Cu~(2+) 相互作用 分子量
【學(xué)位授予單位】：北京建筑大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X52
【目錄】：

• 項(xiàng)目資助3-4
• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第1章 緒論11-25
• 1.1 研究背景及意義11-13
• 1.2 研究現(xiàn)狀13-22
• 1.2.1 DOM的定義13
• 1.2.2 DOM的結(jié)構(gòu)特征13-15
• 1.2.3 DOM的表征方法15-21
• 1.2.4 DOM的來源與環(huán)境影響21-22
• 1.3 研究內(nèi)容與技術(shù)路線22-24
• 1.3.1 研究內(nèi)容22-24
• 1.3.2 技術(shù)路線24
• 1.4 課題來源24-25
• 第2章 研究區(qū)域DOM的表征方法25-30
• 2.1 研究區(qū)域概況25-26
• 2.1.1 北京自然環(huán)境概況25
• 2.1.2 采樣點(diǎn)布設(shè)25-26
• 2.1.3 采樣方法26
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器及材料26-27
• 2.2.1 儀器與耗材26-27
• 2.2.2 試劑27
• 2.3 測試分析與數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)27-30
• 2.3.1 總有機(jī)碳的測定27-28
• 2.3.2 紫外-可見吸收光譜的測定28
• 2.3.3 三維熒光光譜的測定28
• 2.3.4 質(zhì)子核磁共振光譜的測定28-29
• 2.3.5 超高效液相色譜-電子噴霧-四級桿-飛行時(shí)間質(zhì)譜的測定29-30
• 第3章 徑流雨水中DOM的表征分析30-48
• 3.1 紫外-可見吸收光譜分析30-35
• 3.1.1 DOM紫外-可見吸收曲線30-32
• 3.1.2 DOM相關(guān)吸收指數(shù)解析32-33
• 3.1.3 DOC與a300值的相關(guān)性33-35
• 3.2 三維熒光光譜分析35-40
• 3.2.1 DOM三維熒光光譜圖分析35-39
• 3.2.2 DOM相關(guān)熒光指數(shù)分析39-40
• 3.3 質(zhì)子核磁共振光譜分析40-41
• 3.4 超高效液相色譜-電子噴霧-四級桿-飛行時(shí)間質(zhì)譜分析41-47
• 3.5 本章小結(jié)47-48
• 第4章 徑流雨水中DOM組分與Cu~(2+)的結(jié)合特性48-58
• 4.1 材料與方法49-51
• 4.1.1 試劑與儀器49
• 4.1.2 DOM樣品的采集與前處理49
• 4.1.3 滴定實(shí)驗(yàn)49-50
• 4.1.4 絡(luò)合反應(yīng)模型50-51
• 4.1.5 質(zhì)量控制與數(shù)據(jù)分析51
• 4.2 條件穩(wěn)定常數(shù)與結(jié)合容量51-53
• 4.3 掃描電子顯微鏡-X射線能量色散光譜分析53-54
• 4.4 X射線光電子能譜分析54-57
• 4.5 本章小結(jié)57-58
• 第5章 徑流雨水中DOM分子量分布對Cu~(2+)結(jié)合特性的影響58-67
• 5.1 材料與方法58-60
• 5.1.1 試劑與儀器58-59
• 5.1.2 DOM樣品的采集與前處理59
• 5.1.3 超濾分級實(shí)驗(yàn)59-60
• 5.1.4 滴定實(shí)驗(yàn)60
• 5.1.5 熒光猝滅模型60
• 5.1.6 質(zhì)量控制與數(shù)據(jù)分析60
• 5.2 徑流雨水中DOM分子量分布特征60-61
• 5.3 不同分子量DOM的紫外-可見吸收光譜特征61-63
• 5.4 不同分子量DOM的三維熒光光譜特征63-64
• 5.5 不同分子量DOM與Cu~(2+)的條件穩(wěn)定常數(shù)及其最大結(jié)合容量64-66
• 5.6 本章小結(jié)66-67
• 第6章 結(jié)論與展望67-69
• 6.1 結(jié)論67-68
• 6.2 展望68-69
• 參考文獻(xiàn)69-86
• 致謝86-87
• 攻讀碩士期間的研究成果87

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  本文關(guān)鍵詞：北京城區(qū)徑流雨水中DOM表征及其與銅離子相互作用研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：492385