含新結合相的梯度擴散薄膜技術對水體中磷的原位富集與測定研究
本文關鍵詞:含新結合相的梯度擴散薄膜技術對水體中磷的原位富集與測定研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:梯度擴散薄膜技術(Diffusive Gradients in Thin Films Technique,DGT)是近年來應用于自然水體、沉積物和土壤中活性磷原位測定的一種新技術。本論文對結合相進行創(chuàng)新,分別采用含堿式碳酸鎂、氫氧化鎂、磷酸根離子印跡聚合物的聚丙烯酰胺凝膠膜為DGT的結合相,探討了初始濃度、放置時間、溫度、pH以及離子強度對組裝后DGT吸附性能的影響,并應用于自然水體及沉積物中,探究其實際測定性能,結果如下:(1)堿式碳酸鎂的聚丙烯酰胺凝膠膜作為DGT的結合相,洗脫液為10mL,0.25mol/L的H_2SO_4,洗脫率為85%±5%。組裝后DGT對磷的測定不受溶液pH(4.10-9.15)和離子強度(0.001-0.05mol/L)的影響。在溫度25°C,pH=7.00,磷初始濃度為2mg/L時,該DGT對磷的最大吸附容量為20.4μg。初始磷濃度為0.001-20mg/L時,新DGT測定值與磷鉬藍比色法測定值一致。方法對磷的檢出限為102.4ng/L。將堿式碳酸鎂-DGT和商品化Ferrihydrite-DGT應用于合成海水、廈門近岸海水、易海、巢湖水和南淝河中的對比研究結果可知,堿式碳酸鎂-DGT能更準確測定不同水體中磷濃度。(2)氫氧化鎂的聚丙烯酰胺凝膠膜作為DGT的結合相,該氫氧化鎂為煅燒后的氧化鎂原位水化而成。掃描電鏡分析可知結合膜表面Mg(OH)_2顆粒分布均勻,顆粒半徑約≤5.0微米。洗脫液為10mL,2.0mol/LNaOH,洗脫效率為72%±5%。在22-38°C下,Mg(OH)_2-DGT對磷的累積量隨著溫度的升高也跟著增加。Mg(OH)_2-DGT在pH3.02-7.98,離子強度1μmol/L-0.3mol/L范圍內,對DGT富集磷的能力影響不顯著。方法對磷的檢出限為90.7 ng/L。存儲時間為0.5-12月,Mg(OH)_2-DGT持續(xù)保持對磷的吸附能力,而Ferrihydrite-DGT在存儲時間大于6個月后,吸附能力明顯下降。Mg(OH)_2-DGT和商品化的Ferrihydrite-DGT應用于合成海水、易海、巢湖水和南淝河沉積物中的對比研究結果可知,Mg(OH)_2-DGT更能準確測定不同水體或沉積物間隙水中的磷濃度。(3)磷酸根離子印跡聚合物(MIPs)的聚丙烯酰胺凝膠膜作為DGT的結合相,洗脫液為5mL,1.0mol/L KOH,洗脫率為70.4%±5%。在22-52°C下,MIPs-DGT對磷的累積量隨著溫度的升高也跟著增加。MIPs-DGT在pH 2.83-9.13,離子強度0.0001mol/L-0.1mol/L范圍內,對DGT富集磷的能力影響不顯著。MIPs-DGT相比NIPs-DGT對磷酸根離子專一性識別,保持高的吸附能力。在0.1-6.0 mg/L磷濃度范圍內,MIPs-DGT測定值與理論計算值顯著線性相關。MIPs-DGT和NIPs-DGT應用于巢湖水中,研究結果表明MIPs-DGT能專一性捕捉實際水體中的磷酸根離子,保證了MIPs-DGT應用于水體中對磷濃度測定的準確性。
【關鍵詞】:梯度擴散薄膜技術(DGT) 堿式碳酸鎂 氫氧化鎂 磷酸根離子印跡聚合物 磷
【學位授予單位】:安徽建筑大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:X832;TB383.2
【目錄】:
- 摘要5-7
- Abstract7-14
- 引言14-15
- 第一章 緒論15-28
- 1.1 研究的背景15
- 1.2 環(huán)境中磷的污染15-17
- 1.2.1 水體及沉積物中磷的存在形態(tài)15-16
- 1.2.2 磷的測定方法及缺陷16-17
- 1.3 梯度擴散薄膜技術17-24
- 1.3.1 DGT裝置的構造與組成17-18
- 1.3.1.1 固體結合相的DGT裝置17-18
- 1.3.1.2 液體結合相的DGT裝置18
- 1.3.2 DGT裝置的組成18-19
- 1.3.2.1 擴散相18
- 1.3.2.2 結合相18-19
- 1.3.3 DGT技術的原理19-20
- 1.3.4 DGT技術的特點20-21
- 1.3.5 DGT在監(jiān)測磷方面的應用21-23
- 1.3.5.1 在水體中的應用21
- 1.3.5.2 在沉積物中的應用21-23
- 1.3.5.3 在土壤中的應用23
- 1.3.6 DGT技術的發(fā)展趨勢23-24
- 1.4 分子印跡技術24-26
- 1.4.1 分子印跡技術的來源及發(fā)展歷史24
- 1.4.2 分子印跡聚合物的原理及特點24-25
- 1.4.3 分子印跡聚合物的制備方法25-26
- 1.5 本文研究的目的與意義26-28
- 第二章 堿式碳酸鎂為結合相的梯度擴散薄膜技術(DGT)原位富集測量環(huán)境水體中的磷28-41
- 2.1 實驗試劑與儀器28-29
- 2.1.1 實驗試劑28
- 2.1.2 實驗儀器28-29
- 2.2 實驗部分29-30
- 2.2.1 新結合相的制備29
- 2.2.2 結合相的吸附性能29-30
- 2.2.2.1 洗脫率29
- 2.2.2.2 不同因素對新結合相吸附磷的影響29-30
- 2.2.3 不同因素對DGT的吸附性能研究30
- 2.3 結果與討論30-39
- 2.3.1 結合相的吸附性能30-34
- 2.3.1.1 洗脫率30-31
- 2.3.1.2 結合相的飽和吸附量31-32
- 2.3.1.3 初始磷濃度對結合相吸附磷的影響32
- 2.3.1.4 離子強度和pH對結合相吸附磷的影響32-33
- 2.3.1.5 溫度對結合相吸附磷的影響33-34
- 2.3.2 DGT的吸附性能34-37
- 2.3.2.1 磷初始濃度對組裝后DGT原位吸附磷的影響34-35
- 2.3.2.2 放置時間對DGT原位吸附磷的影響35-36
- 2.3.2.3 離子強度對DGT原位吸附磷的影響36-37
- 2.3.2.4 pH對DGT原位吸附磷的影響37
- 2.3.3 方法的檢出限、精密度、線性范圍37
- 2.3.4 實際水樣分析37-39
- 2.4 本章小結39-41
- 第三章 氫氧化鎂為結合相的梯度擴散薄膜技術(DGT)原位富集測量環(huán)境水體中的磷41-56
- 3.1 實驗試劑與儀器41
- 3.1.1 實驗試劑41
- 3.1.2 實驗儀器41
- 3.2 實驗部分41-44
- 3.2.1 氫氧化鎂結合相的制備41
- 3.2.2 氫氧化鎂結合膜的表征41-42
- 3.2.3 結合相的吸附性能42
- 3.2.3.1 洗脫率42
- 3.2.3.2 氫氧化鎂結合相飽和吸附量的測定42
- 3.2.3.3 初始pH對結合相吸附磷的影響42
- 3.2.4 不同因素對DGT的吸附性能研究42-43
- 3.2.4.1 磷初始濃度對DGT測定值的影響42
- 3.2.4.2 放置時間對DGT測定值的影響42-43
- 3.2.4.3 存儲時間對DGT的影響43
- 3.2.4.4 溫度對DGT的影響43
- 3.2.4.5 溶液初始pH對DGT測定值的影響43
- 3.2.4.6 離子強度對DGT測定值的影響43
- 3.2.5 不同結合相DGT的應用比較43-44
- 3.2.5.1 實驗室內合成海水的應用43
- 3.2.5.2 易海湖水的應用43-44
- 3.2.5.3 巢湖水體應用44
- 3.2.5.4 沉積物中的應用44
- 3.3 結果與討論44-54
- 3.3.1 氫氧化鎂膜的表征44-46
- 3.3.2 結合相的吸附性能46-47
- 3.3.2.1 洗脫率46
- 3.3.2.2 時間和pH對結合相吸附磷的影響46-47
- 3.3.3 DGT的吸附性能47-51
- 3.3.3.1 初始磷濃度對組裝后DGT原位吸附磷的影響47-48
- 3.3.3.2 放置時間對DGT原位吸附磷的影響48-49
- 3.3.3.3 存儲時間對DGT的影響49-50
- 3.3.3.4 溫度對DGT的影響50
- 3.3.3.5 溶液初始pH和離子強度對DGT測定值的影響50-51
- 3.3.4 方法的檢出限51-52
- 3.3.5 不同結合相DGT的應用比較52-54
- 3.3.5.1 實驗室內合成海水的應用52
- 3.3.5.2 易海湖水的應用52-53
- 3.3.5.3 巢湖水體應用53
- 3.3.5.4 沉積物中的應用53-54
- 3.4 本章小結54-56
- 第四章 磷酸根離子印跡聚合物的制備及其在薄膜梯度擴散技術中的應用56-68
- 4.1 實驗試劑與儀器56-57
- 4.1.1 實驗試劑56
- 4.1.2 實驗儀器56-57
- 4.2 實驗部分57-60
- 4.2.1 磷酸根離子印跡(非印跡)聚合物的合成57
- 4.2.2 磷酸根離子印跡(非印跡)結合相的制備57-58
- 4.2.3 結合相的吸附性能58-59
- 4.2.3.1 洗脫率58
- 4.2.3.2 磷酸根離子印跡結合相飽和吸附量的測定58
- 4.2.3.3 初始磷濃度對結合相吸附磷的影響58
- 4.2.3.4 初始pH對結合相吸附磷的影響58
- 4.2.3.5 離子強度對結合相吸附磷的影響58-59
- 4.2.4 DGT的吸附性能研究59-60
- 4.2.4.1 放置時間對DGT測定值的影響59
- 4.2.4.2 磷初始濃度對DGT測定值的影響59
- 4.2.4.3 溫度對DGT的影響59
- 4.2.4.4 溶液初始pH對DGT測定值的影響59
- 4.2.4.5 離子強度對DGT測定值的影響59
- 4.2.4.6 磷酸根離子印跡膜(MIPs)的吸附選擇性59-60
- 4.2.5 MIPs-DGT和NIPs-DGT的應用比較60
- 4.3 結果與討論60-67
- 4.3.1 結合相的吸附性能60-63
- 4.3.1.1 洗脫率60
- 4.3.1.2 結合相的飽和吸附量60-61
- 4.3.1.3 初始磷濃度對結合相吸附磷的影響61-62
- 4.3.1.4 離子強度和p H對結合相吸附磷的影響62-63
- 4.3.2 DGT的吸附性能63-66
- 4.3.2.1 放置時間對MIPs-DGT原位吸附磷的影響63
- 4.3.2.2 磷初始濃度對MIPs-DGT原位吸附磷的影響63-64
- 4.3.2.3 溫度對MIPs-DGT吸附磷的影響64
- 4.3.2.4 溶液初始p H和離子強度對MIPs-DGT測定值的影響64-65
- 4.3.2.5 磷酸根離子印跡膜(MIPs)的吸附選擇性65-66
- 4.3.3 MIPs-DGT和NIPs-DGT在巢湖水體中的應用66-67
- 4.4 本章小結67-68
- 結論68-70
- 參考文獻70-77
- 致謝77-78
- 作者簡介及讀研期間的主要科研成果78
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本文編號:462049
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