碳納米管加速偶氮染料厭氧降解機(jī)理研究
本文關(guān)鍵詞:碳納米管加速偶氮染料厭氧降解機(jī)理研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:偶氮染料廢水由于成分復(fù)雜、毒害性物質(zhì)含量高、水量大等特點(diǎn)已成為較難處理的工業(yè)廢水之一。在眾多水處理工藝中,厭氧-好氧組合工藝被認(rèn)為是處理偶氮染料廢水有效手段,但也存在厭氧階段脫色效率較低,水力停留時(shí)間較長(zhǎng)等問(wèn)題。本研究選取碳納米管作為氧化還原介體,探討其促進(jìn)偶氮染料厭氧生物降解效果。本論文對(duì)碳納米管進(jìn)行表征,發(fā)現(xiàn)其呈現(xiàn)團(tuán)簇管狀體、表面存在多種含氧官能團(tuán)、結(jié)構(gòu)中碳原子具有SP2雜化特性,并且存在無(wú)序碳原子和結(jié)構(gòu)缺陷。碳納米管對(duì)偶氮染料的吸附過(guò)程可通過(guò)Langmuir吸附等溫曲線和準(zhǔn)一級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)良好擬合。通過(guò)考察碳納米管促進(jìn)Na2S還原和PMS氧化降解染料,結(jié)果表明碳納米管可顯著促進(jìn)染料降解,可作為理想的氧化還原介體;并且發(fā)現(xiàn)碳納米管相比于活性炭更具有優(yōu)勢(shì),其促進(jìn)Na2S還原染料和PMS氧化染料的降解速率分別是活性炭的4.7倍和9.2倍。通過(guò)GC/MS對(duì)染料降解產(chǎn)物分析得出,Na2S還原和PMS氧化降解染料途徑存在差異,Na2S還原體系主要通過(guò)發(fā)生電子轉(zhuǎn)移,促使偶氮鍵還原斷裂,達(dá)到脫色降解的目的,降解產(chǎn)物主要為芳香胺類(lèi);而PMS氧化體系是碳納米管提供電子活化PMS產(chǎn)生強(qiáng)氧化性SO-4·自由基降解染料,并且具有43.1%的礦化效果,降解產(chǎn)物主要為含氧芳香族化合物。通過(guò)兩種化學(xué)實(shí)驗(yàn)證明,碳納米管具有氧化還原介體特性,當(dāng)將其應(yīng)用于厭氧生物降解偶氮染料過(guò)程中,同樣具有加速染料降解效果。碳納米管促進(jìn)體系染料降解速率分別提升了3.5倍(AO7)、5.0倍(OG)、2.5倍(CR)、3.4倍(DB71),染料降解過(guò)程符合一級(jí)降解動(dòng)力學(xué);并且厭氧促進(jìn)體系中COD去除率可達(dá)到40.5%;電子供體類(lèi)型對(duì)染料降解有較大影響,應(yīng)選擇混合碳源或者甲酸鈉碳源作為電子供體;染料降解速率隨著污泥濃度、CNT投加量、碳源投加量的增加而提高。通過(guò)建立連續(xù)流UASB反應(yīng)器,得出碳納米管在連續(xù)流反應(yīng)器中同樣可以促進(jìn)染料厭氧生物降解。反應(yīng)器連續(xù)運(yùn)行50天,投加體系相比未投加體系要多降解染料AO7約21.42g。碳納米管具有氧化還原介體特性,可促進(jìn)偶氮染料化學(xué)和厭氧生物降解主要有3方面機(jī)理:(1)碳納米管吸附作用;(2)碳納米管電子受體作用,加速還原和生物降解過(guò)程中電子轉(zhuǎn)移效率;(3)碳納米管表面含氧官能團(tuán)和π電子層作為直接電子供體,提高電子轉(zhuǎn)移效率。
【關(guān)鍵詞】:偶氮染料 碳納米管 氧化還原介體 電子轉(zhuǎn)移 機(jī)理
【學(xué)位授予單位】:蘇州科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類(lèi)號(hào)】:X788
【目錄】:
- 摘要6-7
- Abstract7-12
- 第一章 緒論12-28
- 1.1 引言12-13
- 1.2 偶氮染料特性及危害13-15
- 1.2.1 偶氮染料簡(jiǎn)介13-14
- 1.2.2 偶氮染料廢水來(lái)源及特點(diǎn)14-15
- 1.2.3 偶氮染料廢水危害15
- 1.3 偶氮染料廢水處理研究現(xiàn)狀15-23
- 1.4 氧化還原介體應(yīng)用于偶氮染料廢水研究現(xiàn)狀23-26
- 1.5 本論文研究?jī)?nèi)容26-28
- 第二章 碳納米管結(jié)構(gòu)特性研究28-46
- 2.1 引言28-29
- 2.2 實(shí)驗(yàn)材料與試劑29-31
- 2.2.1 實(shí)驗(yàn)材料29-30
- 2.2.2 實(shí)驗(yàn)試劑30
- 2.2.3 實(shí)驗(yàn)儀器30-31
- 2.3 實(shí)驗(yàn)方法31-33
- 2.3.1 材料表征方法31
- 2.3.2 碳納米管等溫吸附實(shí)驗(yàn)31-32
- 2.3.3 碳納米管吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)32
- 2.3.4 碳納米管改性實(shí)驗(yàn)32-33
- 2.4 分析方法33-37
- 2.4.1 偶氮染料濃度測(cè)定和UV-Vis全波段掃描33-34
- 2.4.2 碳納米管和活性炭零電荷點(diǎn)(pH_(pzc))測(cè)定34
- 2.4.3 碳納米管吸附等溫線擬合34-35
- 2.4.4 碳納米管吸附動(dòng)力學(xué)擬合35-37
- 2.5 結(jié)果與討論37-45
- 2.5.1 活性炭與碳納米管表面形貌分析37-38
- 2.5.2 活性炭與碳納米管元素組成分析38-39
- 2.5.3 活性炭與碳納米管紅外光譜(FT-IR)分析39-40
- 2.5.4 活性炭與碳納米管拉曼(Raman)分析40-41
- 2.5.5 活性炭與碳納米管零電荷點(diǎn)(pH_(pzc))41-42
- 2.5.6 碳納米管吸附等溫曲線研究42-43
- 2.5.7 碳納米管吸附動(dòng)力學(xué)研究43-45
- 2.6 本章小結(jié)45-46
- 第三章 碳納米管作為RM加速偶氮染料化學(xué)降解46-86
- 3.1 引言46-47
- 3.2 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器47-48
- 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑47-48
- 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器48
- 3.3 實(shí)驗(yàn)方法48-49
- 3.3.1 不同p H值緩沖液配制48
- 3.3.2 CNT作為RM促進(jìn)Na_2S還原降解染料48-49
- 3.3.3 CNT作為RM促進(jìn)PMS氧化降解染料49
- 3.4 分析方法49-53
- 3.4.1 CNT促進(jìn)偶氮染料化學(xué)降解動(dòng)力學(xué)擬合49-50
- 3.4.2 硫化鈉濃度測(cè)定50-52
- 3.4.3 降解產(chǎn)物測(cè)定52
- 3.4.4 Arrhenius擬合及反應(yīng)活化能計(jì)算52-53
- 3.5 結(jié)果與討論53-85
- 3.5.1 CNT促進(jìn)硫化鈉還原染料效果53-66
- 3.5.2 CNT活化PMS氧化降解染料效果66-79
- 3.5.3 偶氮染料還原與氧化降解TOC及中間產(chǎn)物分析79-82
- 3.5.4 CNT作為RM促進(jìn)染料化學(xué)降解機(jī)理分析82-85
- 3.6 本章小結(jié)85-86
- 第四章 CNT作為RM加速偶氮染料厭氧生物降解86-107
- 4.1 引言86-87
- 4.2 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器87-88
- 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑87-88
- 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器88
- 4.3 實(shí)驗(yàn)方法88-91
- 4.3.1 營(yíng)養(yǎng)液配制方法88-89
- 4.3.2 厭氧顆粒污泥培養(yǎng)與馴化89
- 4.3.3 偶氮染料厭氧生物降解血清瓶實(shí)驗(yàn)89-90
- 4.3.4 CNT促進(jìn)UASB反應(yīng)器厭氧降解偶氮染料90-91
- 4.4 分析方法91-92
- 4.4.1 厭氧顆粒污泥MLSS和MLVSS測(cè)定91
- 4.4.2 甲酸鈉濃度測(cè)定91-92
- 4.4.3 化學(xué)需氧量測(cè)定及營(yíng)養(yǎng)液掃描光譜92
- 4.5 結(jié)果與討論92-106
- 4.5.1 CNT促進(jìn)厭氧顆粒污泥降解偶氮染料血清瓶實(shí)驗(yàn)92-102
- 4.5.2 CNT促進(jìn)連續(xù)流UASB反應(yīng)器降解偶氮染料102-104
- 4.5.3 CNT促進(jìn)厭氧顆粒污泥降解偶氮染料產(chǎn)物分析104
- 4.5.4 CNT促進(jìn)厭氧顆粒污泥降解偶氮染料機(jī)理分析104-106
- 4.6 本章小結(jié)106-107
- 第五章 結(jié)論與展望107-109
- 5.1 結(jié)論107-108
- 5.2 展望108-109
- 參考文獻(xiàn)109-118
- 致謝118-119
- 附錄119-128
- 作者簡(jiǎn)介128
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本文編號(hào):452523
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