分子印跡技術(shù)在提高催化選擇性方面的應(yīng)用研究
發(fā)布時(shí)間:2024-04-25 01:11
有機(jī)污染物的去除是環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域一項(xiàng)比較棘手的問題。近年來(lái),高級(jí)氧化技術(shù)由于可以有效的處理有機(jī)污染廢水,因此得到了廣泛的研究。相比于以羥基自由基(·OH)為基礎(chǔ),以硫酸根自由基(SO4·-)為基礎(chǔ)的高級(jí)氧化技術(shù)在處理有機(jī)污染物過程中表現(xiàn)出更加優(yōu)異的性能。例如,p H適應(yīng)范圍廣、氧化能力強(qiáng)和穩(wěn)定性高等。四氧化三鐵磁性納米顆粒(Fe3O4 MNPs)不僅催化活性高,而且本身具有磁性,環(huán)保無(wú)毒,被廣泛應(yīng)用于活化過硫酸鹽。但是常規(guī)的過硫酸鹽高級(jí)氧化體系對(duì)于目標(biāo)污染物的降解去除不具備選擇性,對(duì)于環(huán)境中高毒性、低濃度、難以吸附在催化劑表面的污染物處理效果不理想。分子印跡技術(shù)是一種制備對(duì)模板分子有特異選擇性的聚合物的技術(shù),制備的聚合物適應(yīng)范圍廣,穩(wěn)定性高,使用壽命長(zhǎng)。故本研究將高級(jí)氧化技術(shù)和分子印跡技術(shù)相結(jié)合,以達(dá)到對(duì)目標(biāo)污染物選擇性快速去除的目的。首先,本研究對(duì)高級(jí)氧化體系中的催化劑和氧化劑進(jìn)行篩選并對(duì)降解p H適應(yīng)范圍以及降解機(jī)理進(jìn)行評(píng)價(jià),為后續(xù)的研究奠定基礎(chǔ)。選擇磺胺二甲基嘧啶(SMT)為模式污染物,在其他條件一致的前提下,共沉淀法合成的Fe3O4 MNPs催化活性更強(qiáng),以過硫酸鈉為氧化劑的去除...
【文章頁(yè)數(shù)】:88 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
1.1 研究背景
1.1.1 有機(jī)污染物
1.1.2 常見的處理有機(jī)污染物的方法
1.2 基于羥基自由基的傳統(tǒng)高級(jí)氧化技術(shù)
1.2.1 羥基自由基的作用機(jī)理
1.2.2 Fenton氧化法
1.2.3 光Fenton氧化法
1.2.4 電Fenton氧化法
1.2.5 超聲輔助Fenton氧化法
1.2.6 光催化氧化法
1.3 基于硫酸根自由基的新型高級(jí)氧化技術(shù)
1.3.1 硫酸根自由基的作用機(jī)理
1.3.2 熱活化體系
1.3.3 紫外光活化體系
1.3.4 堿活化體系
1.3.5 過渡金屬均相活化體系
1.3.6 過渡金屬非均相活化體系
1.4 分子印跡技術(shù)概述
1.4.1 分子印跡的原理
1.4.2 分子印跡技術(shù)提高TiO2催化選擇性方面的應(yīng)用
1.4.3 分子印跡技術(shù)提高Fe3O4催化選擇性方面的應(yīng)用
1.5 本論文的研究目的、內(nèi)容及技術(shù)路線
1.5.1 研究目的
1.5.2 研究?jī)?nèi)容
1.5.3 技術(shù)路線
2 過硫酸鹽高級(jí)氧化體系的篩選和評(píng)價(jià)
2.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器
2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容
2.2.1 多元醇法制備Fe3O4 MNPs
2.2.2 共沉淀法制備Fe3O4 MNPs
2.2.3 SMT標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制
2.2.4 吸附實(shí)驗(yàn)
2.2.5 降解實(shí)驗(yàn)
2.3 材料表征
2.3.1 X射線衍射分析(XRD)
2.3.2 X射線光電子能譜分析(XPS)
2.3.3 氮?dú)馕矫摳椒治?BET)
2.3.4 掃描電鏡分析(SEM)
2.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
2.4.1 不同方法制備的Fe3O4 MNPs表面結(jié)構(gòu)特征分析
2.4.2 不同方法制備的Fe3O4 MNPs吸附性能考察
2.4.3 不同方法制備的Fe3O4 MNPs形貌分析
2.4.4 不同方法制備的Fe3O4 MNPs催化性能考察
2.4.5 不同氧化劑對(duì)于降解作用的影響
2.4.6 不同方法制備的Fe3O4 MNPs表面元素價(jià)態(tài)分析
2.4.7 懸濁液狀態(tài)的Fe3O4 MNPs對(duì)于降解作用的影響
2.4.8 探究p H適應(yīng)范圍
2.4.9 探究自由基類型
2.5 本章小結(jié)
3 分子印跡技術(shù)提高催化選擇性的研究
3.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器
3.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品
3.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
3.2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容
3.2.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)思路
3.2.2 共沉淀法制備Fe3O4 MNPs
3.2.3 磁性分子印跡復(fù)合材料制備
3.2.4 MB、MO和Rh B標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制
3.2.5 吸附實(shí)驗(yàn)
3.2.6 降解實(shí)驗(yàn)
3.2.7 亞鐵離子濃度測(cè)定
3.3 材料表征
3.3.1 掃描電鏡分析(SEM)
3.3.2 透射電鏡分析(TEM)
3.3.3 X射線衍射分析(XRD)
3.3.4 傅里葉變換紅外光譜分析(FT-IR)
3.3.5 氮?dú)馕矫摳椒治?BET)
3.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
3.4.1 Fe Cl3溶液濃度的優(yōu)化
3.4.2 洗脫曲線
3.4.3 形貌及表面元素分析
3.4.4 降解條件優(yōu)化
3.4.5 特異性降解對(duì)照實(shí)驗(yàn)
3.4.6 選擇性降解對(duì)照實(shí)驗(yàn)
3.4.7 自由基猝滅實(shí)驗(yàn)
3.4.8 吸附動(dòng)力學(xué)曲線及擬合曲線
3.4.9 吸附等溫線擬合曲線
3.4.10 吸附性能分析
3.4.11 鐵浸出量曲線
3.4.12 磁性變化探究
3.4.13 傅里葉變換紅外光譜分析
3.4.14 重復(fù)利用率
3.4.15 降解前后材料表面結(jié)構(gòu)特征分析
3.5 本章小結(jié)
4 添加表面活性劑對(duì)印跡復(fù)合材料催化選擇性的影響
4.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器
4.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品
4.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
4.2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容
4.2.1 共沉淀法制備Fe3O4 MNPs
4.2.2 添加表面活性劑的磁性分子印跡復(fù)合材料制備
4.2.3 吸附實(shí)驗(yàn)
4.2.4 降解實(shí)驗(yàn)
4.3 材料表征
4.3.1 傅里葉變換紅外光譜分析(FT-IR)
4.3.2 透射電鏡分析(TEM)
4.3.3 石英晶體微天平(QCM)
4.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
4.4.1 添加SDBS前后的降解對(duì)照實(shí)驗(yàn)
4.4.2 催化劑和氧化劑的用量?jī)?yōu)化
4.4.3 傅里葉變換紅外光譜分析
4.4.4 形貌分析
4.4.5 SDBS用量?jī)?yōu)化
4.4.6 選擇性降解對(duì)照實(shí)驗(yàn)
4.4.7 吸附和降解同步異步對(duì)比分析
4.4.8 自由基猝滅實(shí)驗(yàn)
4.4.9 吸附動(dòng)力學(xué)曲線及擬合曲線對(duì)比
4.4.10 實(shí)際應(yīng)用-石英晶體微天平
4.5 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
附錄A 論文使用符號(hào)縮寫
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝
本文編號(hào):3963776
【文章頁(yè)數(shù)】:88 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
1.1 研究背景
1.1.1 有機(jī)污染物
1.1.2 常見的處理有機(jī)污染物的方法
1.2 基于羥基自由基的傳統(tǒng)高級(jí)氧化技術(shù)
1.2.1 羥基自由基的作用機(jī)理
1.2.2 Fenton氧化法
1.2.3 光Fenton氧化法
1.2.4 電Fenton氧化法
1.2.5 超聲輔助Fenton氧化法
1.2.6 光催化氧化法
1.3 基于硫酸根自由基的新型高級(jí)氧化技術(shù)
1.3.1 硫酸根自由基的作用機(jī)理
1.3.2 熱活化體系
1.3.3 紫外光活化體系
1.3.4 堿活化體系
1.3.5 過渡金屬均相活化體系
1.3.6 過渡金屬非均相活化體系
1.4 分子印跡技術(shù)概述
1.4.1 分子印跡的原理
1.4.2 分子印跡技術(shù)提高TiO2催化選擇性方面的應(yīng)用
1.4.3 分子印跡技術(shù)提高Fe3O4催化選擇性方面的應(yīng)用
1.5 本論文的研究目的、內(nèi)容及技術(shù)路線
1.5.1 研究目的
1.5.2 研究?jī)?nèi)容
1.5.3 技術(shù)路線
2 過硫酸鹽高級(jí)氧化體系的篩選和評(píng)價(jià)
2.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器
2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容
2.2.1 多元醇法制備Fe3O4 MNPs
2.2.2 共沉淀法制備Fe3O4 MNPs
2.2.3 SMT標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制
2.2.4 吸附實(shí)驗(yàn)
2.2.5 降解實(shí)驗(yàn)
2.3 材料表征
2.3.1 X射線衍射分析(XRD)
2.3.2 X射線光電子能譜分析(XPS)
2.3.3 氮?dú)馕矫摳椒治?BET)
2.3.4 掃描電鏡分析(SEM)
2.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
2.4.1 不同方法制備的Fe3O4 MNPs表面結(jié)構(gòu)特征分析
2.4.2 不同方法制備的Fe3O4 MNPs吸附性能考察
2.4.3 不同方法制備的Fe3O4 MNPs形貌分析
2.4.4 不同方法制備的Fe3O4 MNPs催化性能考察
2.4.5 不同氧化劑對(duì)于降解作用的影響
2.4.6 不同方法制備的Fe3O4 MNPs表面元素價(jià)態(tài)分析
2.4.7 懸濁液狀態(tài)的Fe3O4 MNPs對(duì)于降解作用的影響
2.4.8 探究p H適應(yīng)范圍
2.4.9 探究自由基類型
2.5 本章小結(jié)
3 分子印跡技術(shù)提高催化選擇性的研究
3.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器
3.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品
3.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
3.2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容
3.2.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)思路
3.2.2 共沉淀法制備Fe3O4 MNPs
3.2.3 磁性分子印跡復(fù)合材料制備
3.2.4 MB、MO和Rh B標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制
3.2.5 吸附實(shí)驗(yàn)
3.2.6 降解實(shí)驗(yàn)
3.2.7 亞鐵離子濃度測(cè)定
3.3 材料表征
3.3.1 掃描電鏡分析(SEM)
3.3.2 透射電鏡分析(TEM)
3.3.3 X射線衍射分析(XRD)
3.3.4 傅里葉變換紅外光譜分析(FT-IR)
3.3.5 氮?dú)馕矫摳椒治?BET)
3.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
3.4.1 Fe Cl3溶液濃度的優(yōu)化
3.4.2 洗脫曲線
3.4.3 形貌及表面元素分析
3.4.4 降解條件優(yōu)化
3.4.5 特異性降解對(duì)照實(shí)驗(yàn)
3.4.6 選擇性降解對(duì)照實(shí)驗(yàn)
3.4.7 自由基猝滅實(shí)驗(yàn)
3.4.8 吸附動(dòng)力學(xué)曲線及擬合曲線
3.4.9 吸附等溫線擬合曲線
3.4.10 吸附性能分析
3.4.11 鐵浸出量曲線
3.4.12 磁性變化探究
3.4.13 傅里葉變換紅外光譜分析
3.4.14 重復(fù)利用率
3.4.15 降解前后材料表面結(jié)構(gòu)特征分析
3.5 本章小結(jié)
4 添加表面活性劑對(duì)印跡復(fù)合材料催化選擇性的影響
4.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器
4.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品
4.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
4.2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容
4.2.1 共沉淀法制備Fe3O4 MNPs
4.2.2 添加表面活性劑的磁性分子印跡復(fù)合材料制備
4.2.3 吸附實(shí)驗(yàn)
4.2.4 降解實(shí)驗(yàn)
4.3 材料表征
4.3.1 傅里葉變換紅外光譜分析(FT-IR)
4.3.2 透射電鏡分析(TEM)
4.3.3 石英晶體微天平(QCM)
4.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
4.4.1 添加SDBS前后的降解對(duì)照實(shí)驗(yàn)
4.4.2 催化劑和氧化劑的用量?jī)?yōu)化
4.4.3 傅里葉變換紅外光譜分析
4.4.4 形貌分析
4.4.5 SDBS用量?jī)?yōu)化
4.4.6 選擇性降解對(duì)照實(shí)驗(yàn)
4.4.7 吸附和降解同步異步對(duì)比分析
4.4.8 自由基猝滅實(shí)驗(yàn)
4.4.9 吸附動(dòng)力學(xué)曲線及擬合曲線對(duì)比
4.4.10 實(shí)際應(yīng)用-石英晶體微天平
4.5 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
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攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝
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