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陽(yáng)離子交換樹脂的催化氧化裂解

發(fā)布時(shí)間:2023-09-29 00:25
  放射性廢樹脂的高效裂解對(duì)核電廠中低放射性廢物的處理具有重要的意義。但是,陽(yáng)離子交換樹脂的氧化裂解溫度較高,容易導(dǎo)致放射性核素銫的揮發(fā),并且裂解率較低,不利于樹脂的減容。如何在降低陽(yáng)離子交換樹脂裂解溫度的同時(shí)提高裂解率,是迄今尚未圓滿解決的問(wèn)題。為解決這一問(wèn)題,本文以Co2+、Cs+、V2O5、VPO為催化劑,通過(guò)催化氧化裂解來(lái)降低陽(yáng)離子交換樹脂的裂解溫度并提高裂解率。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)論如下:1.利用熱重分析儀和管式爐裂解裝置,考察了空氣氛圍下磺酸型陽(yáng)離子交換樹脂的氧化裂解特性,結(jié)合對(duì)不同溫度下裂解殘?jiān)腦RD、FT-IR、XPS及元素分析,發(fā)現(xiàn)由磺酸基團(tuán)(-S03H)轉(zhuǎn)化形成的硫鍵(-S-)與共聚物基體交聯(lián),抑制了陽(yáng)離子交換樹脂的裂解反應(yīng),當(dāng)裂解溫度為900℃時(shí),殘?jiān)|(zhì)量分?jǐn)?shù)高達(dá)25.9 wt%。2.采用離子交換法在陽(yáng)離子交換樹脂上負(fù)載非放射性Co2+或Cs+,使樹脂裂解溫度大幅降低,但是對(duì)樹脂裂解率無(wú)明顯影響。由Co2+轉(zhuǎn)化形成的CoO吸附活化氧分子,產(chǎn)生的活性氧物種(02-、O-、02-)促進(jìn)了硫鍵(-S-)的斷裂;當(dāng)鈷含量為10-40 g/L時(shí),樹脂裂解溫度降低232-263℃。...

【文章頁(yè)數(shù)】:109 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
致謝
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 核廢物處置問(wèn)題
    1.2 放射性廢樹脂的組成和特性
    1.3 放射性廢樹脂的處理方法
    1.4 蒸汽重整工藝
2 文獻(xiàn)綜述
    2.1 離子交換樹脂的裂解
        2.1.1 離子交換樹脂裂解反應(yīng)過(guò)程
        2.1.2 陰陽(yáng)離子交換樹脂裂解反應(yīng)差異
        2.1.3 離子交換樹脂裂解反應(yīng)的影響因素
        2.1.4 離子交換樹脂裂解動(dòng)力學(xué)分析
    2.2 模擬廢離子交換樹脂的裂解
        2.2.1 核素對(duì)離子交換樹脂裂解反應(yīng)的影響
        2.2.2 核素的揮發(fā)性
        2.2.3 金屬雜質(zhì)及催化劑對(duì)陽(yáng)離子交換樹脂裂解反應(yīng)的影響
    2.3 課題的提出
3 實(shí)驗(yàn)裝置和方法
    3.1 陽(yáng)離子交換樹脂及預(yù)處理
    3.2 熱重分析實(shí)驗(yàn)
    3.3 樹脂裂解動(dòng)力學(xué)
    3.4 管式爐裂解實(shí)驗(yàn)
    3.5 分析測(cè)試方法
4 陽(yáng)離子交換樹脂的裂解反應(yīng)
    4.1 氮?dú)夥諊玛?yáng)離子交換樹脂的熱裂解
    4.2 空氣氛圍下陽(yáng)離子交換樹脂的氧化裂解
    4.3 空氣氛圍下陽(yáng)離子交換樹脂的氧化裂解動(dòng)力學(xué)分析
    4.4 空氣氛圍下陽(yáng)離子交換樹脂的氧化裂解殘?jiān)治?br>    4.5 小結(jié)
5 含鈷和含銫陽(yáng)離子交換樹脂的催化裂解
    5.1 含鈷陽(yáng)離子交換樹脂的催化裂解
        5.1.1 氮?dú)夥諊潞挊渲臒崃呀?br>        5.1.2 空氣氛圍下含鈷樹脂的氧化裂解
        5.1.3 空氣氛圍下含鈷樹脂的氧化裂解殘?jiān)治?br>        5.1.4 鈷氧化物與鈷鹽對(duì)樹脂裂解反應(yīng)的影響
    5.2 含銫陽(yáng)離子交換樹脂的催化裂解
        5.2.1 氮?dú)夥諊潞C樹脂的熱裂解
        5.2.2 空氣氛圍下含銫樹脂的氧化裂解
        5.2.3 空氣氛圍下含銫樹脂的氧化裂解殘?jiān)治?br>    5.3 小結(jié)
6 V2O5和VPO對(duì)陽(yáng)離子交換樹脂氧化裂解的催化作用
    6.1 V2O5對(duì)陽(yáng)離子交換樹脂氧化裂解的催化作用
        6.1.1 V2O5作用下樹脂的氧化裂解
        6.1.2 V2O5作用下樹脂的氧化裂解殘?jiān)治?br>    6.2 VPO對(duì)陽(yáng)離子交換樹脂氧化裂解的催化作用
        6.2.1 VPO作用下樹脂的氧化裂解
        6.2.2 VPO作用下樹脂的氧化裂解殘?jiān)治?br>    6.3 陽(yáng)離子交換樹脂氧化裂解用催化劑性能對(duì)比及機(jī)理探究
    6.4 小結(jié)
7 結(jié)論與展望
    7.1 結(jié)論
    7.2 展望
參考文獻(xiàn)
作者簡(jiǎn)介
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本文編號(hào):3848916

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