發(fā)布時間：2020-12-27 09:14

　　當(dāng)前由于重金屬污染很難在環(huán)境中降解且對人體健康危害巨大,因此引起全社會的廣泛關(guān)注。其中貴重金屬鈀催化劑在精細化工和制藥行業(yè)中發(fā)揮著不可替代的作用,但是其難以從反應(yīng)液和產(chǎn)品中分離,給經(jīng)濟和環(huán)境造成了不小的壓力。貴金屬Pd易于殘留在產(chǎn)物中,污染產(chǎn)品,ICH規(guī)則規(guī)定藥品中Pd殘留須在10 ppm以下,均相體系達到要求需要復(fù)雜的后處理或使用各種除鈀試劑,而非均相催化體系則是解決上述問題的很好選擇,由于其活性位點與反應(yīng)物不處于同一相,故在催化活性方面與均相催化劑有一定的差距。近年來可磁性分離的納米核殼催化劑備受人們關(guān)注,因為其不僅具備納米催化劑高選擇性高活性的特點,可以高效催化反應(yīng),而且還具有超順磁特性,可以利用外部磁鐵輕易回收和重復(fù)使用,磁性納米核殼催化劑現(xiàn)已成為綠色化學(xué)的重要研究內(nèi)容之一。并且,傳統(tǒng)的催化過程中大量的有機溶劑的使用會加重環(huán)境壓力。因此,探討一類環(huán)境友好型負載鈀金屬催化劑,使其能在水相中催化反應(yīng),對環(huán)境減輕造成的污染和威脅具有重要的意義與價值。另一方面,近年來納米催化劑的制備和應(yīng)用有了很大的進展,以各類載體如碳材料,介孔材料,二氧化硅等相繼被報道,其中碳材料是最有應(yīng)用前景的一類... 

【文章來源】：江蘇理工學(xué)院江蘇省

【文章頁數(shù)】：99 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

制備Fe3O4@SiO2-Dendrimer-Pd催化劑

圖 1-8 合成 H-Fe3O4@TiO2-NH2/Pd 催化劑amarani[55]等共沉淀法制備出 Fe3O4，然后用 S酸鈀經(jīng)硼氫化鈉還原負載上去，得到 Pd(0)-A將該催化劑應(yīng)用于芳基鹵化物的 C-C 偶聯(lián)反應(yīng)(0)-ABA-Fe3O4催化劑，在室溫下反應(yīng) 45 min率可達到 98%。連續(xù)循環(huán)使用 5 次，產(chǎn)率降至鈀含量僅下降了 2%。此外，8 mg 的催化劑以反應(yīng) 25 min，碘苯與丙烯酸丁酯的 Heck 偶聯(lián)

圖 1-8 合成 H-Fe3O4@TiO2-NH2/Pd 催化劑bani-Choghamarani[55]等共沉淀法制備出 Fe3O4，然后用 SiO2進行包，然后將醋酸鈀經(jīng)硼氫化鈉還原負載上去，得到 Pd(0)-ABA-Fe3O49 所示）。將該催化劑應(yīng)用于芳基鹵化物的 C-C 偶聯(lián)反應(yīng)。在水相3 mg 的 Pd(0)-ABA-Fe3O4催化劑，在室溫下反應(yīng) 45 min 中，碘苯與聯(lián)產(chǎn)物的產(chǎn)率可達到 98%。連續(xù)循環(huán)使用 5 次，產(chǎn)率降至 90%。通過的催化劑鈀含量僅下降了 2%。此外，8 mg 的催化劑以 DMF 為溶在 120 ℃下反應(yīng) 25 min，碘苯與丙烯酸丁酯的 Heck 偶聯(lián)產(chǎn)物的產(chǎn)

【參考文獻】：
期刊論文
[1]氮摻雜碳材料負載Pd納米催化劑在有機反應(yīng)中的最新研究進展[J]. 李曉微,許海芬,周晉,閆格,張雷,禚淑萍.  有機化學(xué). 2018(08)
[2]碳包覆空心Fe3O4納米球的制備及其電磁波吸收特性研究[J]. 宗妍,李肇鑫,邢宏娜.  應(yīng)用化工. 2017(10)
[3]微波溶劑熱法制備Fe3O4顆粒[J]. 王瀟,趙健,鹿令杰,姜傳健,楊筱筱,劉文寶.  廣州化工. 2017(13)
[4]納米Fe3O4磁性顆粒表面改性及其在醫(yī)學(xué)和環(huán)保領(lǐng)域的應(yīng)用[J]. 胡平,常恬,陳震宇,康路,周宇航,楊帆,楊占林,杜金晶.  化工學(xué)報. 2017(07)
[5]C@Fe3O4磁性微孔球的制備及性能研究[J]. 武琦鈞,莫尊理,郭瑞斌,王博,李莉,劉煥東,祁磊.  人工晶體學(xué)報. 2016(11)
[6]聚丙烯酸鈉包覆Fe3O4磁性交聯(lián)聚合物的制備及其對Pb（Ⅱ）和Cd（Ⅱ）的吸附性能[J]. 賀盛福,張帆,程深圳,汪偉.  化工學(xué)報. 2016(10)
[7]Fe3O4磁性納米粒子的制備及其表面修飾[J]. 朱廣謙,何青科,劉長庚,肖尚馬,曾盈.  湖南師范大學(xué)自然科學(xué)學(xué)報. 2016(03)
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博士論文
[1]磁性納米催化劑的合成及其催化性能研究[D]. 劉鴻飛.北京化工大學(xué) 2013

碩士論文
[1]磁性微球負載金屬催化劑的制備及應(yīng)用[D]. 張真.廣東工業(yè)大學(xué) 2016
[2]負載型鈀納米催化劑的制備及其在加氫反應(yīng)中的應(yīng)用[D]. 劉宴升.蘭州大學(xué) 2016
[3]磁性空心鈀催化劑的制備及其在Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)中應(yīng)用的研究[D]. 劉萌萌.蘭州大學(xué) 2016
[4]磁性核殼結(jié)構(gòu)鎳基納米催化劑的制備及加氫性能研究[D]. 劉曉芳.河北大學(xué) 2015
[5]磁性Fe3O4負載催化劑的合成及其在有機反應(yīng)中的應(yīng)用[D]. 薛逢軍.天津大學(xué) 2015
[6]負載型磁性催化劑的制備及其Suzuki反應(yīng)性能研究[D]. 張歡.北京化工大學(xué) 2014
[7]Pd/C@Fe3O4磁性催化劑的制備及反應(yīng)性能[D]. 李明.北京化工大學(xué) 2013



本文編號：2941483