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PtPdNi三元金屬納米催化劑的合成及其催化苯甲醛、苯乙烯加氫性能研究

發(fā)布時(shí)間:2020-12-05 06:31
  金屬催化劑廣泛應(yīng)用于多相催化領(lǐng)域,如催化氧化、催化加氫及電催化等,催化劑種類已逐步從一元發(fā)展至多元金屬催化劑。如何提高多元金屬催化劑的催化性能(活性、選擇性及穩(wěn)定性)及貴金屬利用率已成為關(guān)鍵問題。本論文構(gòu)筑了PtPdNi三元金屬納米催化劑,利用相關(guān)物種間的協(xié)同作用及金屬與載體的相互作用提高其貴金屬利用率及催化加氫性能。本文主要研究結(jié)果如下:(1)以鉑(Pt)、鈀(Pd)和鎳(Ni)金屬為活性中心,分別負(fù)載于八面沸石分子篩(FAU)、多壁碳納米管(CNTs)和炭黑(BP-2000,C)上,合成一系列從一元至三元及不同Pt、Pd負(fù)載量的金屬負(fù)載型催化劑,以苯甲醛和苯乙烯的催化加氫為模型反應(yīng),研究催化劑的催化加氫性能差異及其原因。采用X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、高分辨透射電鏡(HRTEM)、高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電鏡(HAADF-STEM)、X射線能譜元素面掃及線掃(EDS-mapping及EDS line-scanning)、高靈敏低能離子散射(HS-LEIS)和H2程序升溫還原(H2-TPR)等表征手段對(duì)催化劑的納米結(jié)構(gòu)等... 

【文章來源】:江西理工大學(xué)江西省

【文章頁數(shù)】:94 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

PtPdNi三元金屬納米催化劑的合成及其催化苯甲醛、苯乙烯加氫性能研究


氫吸附過程中的位能曲線

示意圖,氨體系,加氫過程,催化劑選擇性


1.3 在油氨體系中 Pt3Co 催化劑選擇性催化羰基加氫過程示意圖不飽和醛的選擇性加氫研究中,Claus 等通過對(duì)比 Au/SiOu/ZnO 和 Au-In/ZnO 等催化劑對(duì) α,β-不飽和醛選擇性加劑對(duì)催化碳氧雙鍵加氫有更高的選擇性[38-44]。所制備的n 附著在 Au 多面體的表面但沒有覆蓋多面體邊緣。根據(jù)出,In 和 Au 多面體的特殊結(jié)構(gòu)是 Au-In/ZnO 催化劑的選因。

示意圖,加氫反應(yīng),示意圖,孔道結(jié)構(gòu)


第一章 綜述表明催化劑對(duì)加氫產(chǎn)物肉桂醇有極高的選擇性。由于分子篩孔道結(jié)構(gòu)處于埃米尺寸,使得反應(yīng)物與反應(yīng)產(chǎn)物的擴(kuò)散較緩慢,降低反應(yīng)速率[53-60]。這樣的超分子結(jié)構(gòu)雖然擁有非常高的選擇性,但反應(yīng)活性卻有所降低,使用具有 3D 孔道結(jié)構(gòu)的FAU 也無法使得活性明顯提升。但在高溫氣相反應(yīng)中,由于高溫的作用使得反應(yīng)物與產(chǎn)物的擴(kuò)散速度不會(huì)成為整個(gè)反應(yīng)的限制,可充分發(fā)揮分子篩載體作用。


本文編號(hào):2899039

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