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改性石墨相氮化碳光催化降解甲苯的研究

發(fā)布時(shí)間:2020-11-20 02:41
   非金屬材料g-C_3N_4具備特殊的電子光學(xué)結(jié)構(gòu),良好的化學(xué)穩(wěn)定性,光催化條件下可以降解室內(nèi)環(huán)境中的甲苯,在改善室內(nèi)空氣品質(zhì)方面有潛在的應(yīng)用前景。但純g-C_3N_4比表面積較小,晶格缺陷較多,光生電子-空穴對(duì)易復(fù)合,導(dǎo)致光催化降解甲苯效率低,限制其實(shí)際應(yīng)用。本研究通過(guò)金屬摻雜及半導(dǎo)體復(fù)合對(duì)g-C_3N_4材料進(jìn)行改性,旨在獲得可高效降解甲苯的光催化材料。主要研究?jī)?nèi)容如下:利用Fe(NO_3)_3摻雜g-C_3N_4制備改性g-C_3N_4光催化材料,對(duì)所制備的樣品進(jìn)行了XRD、SEM、TEM等表征和光催化降解甲苯實(shí)驗(yàn)。分析表征結(jié)果可知,Fe(NO_3)_3的引入使可見光吸收范圍更廣,降低了g-C_3N_4帶隙能。分析實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)可知,摻雜Fe的樣品比純g-C_3N_4光催化降解甲苯的效果更好,且Fe的最佳摻雜量為15%,降解效果最高可達(dá)65%。水熱法制備Bi_2WO_6過(guò)程中添加g-C_3N_4,合成Bi_2WO_6-CN光催化材料并球磨,對(duì)復(fù)合樣品進(jìn)行了XRD、SEM、TEM等表征和光催化降解甲苯實(shí)驗(yàn)。分析表征結(jié)果可知,復(fù)合材料的比表面積更大,吸附能力更強(qiáng),新形成的異質(zhì)結(jié)明顯拓寬了可見光吸收范圍。分析實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)可知,最佳Bi_2WO_6的復(fù)合量在60%時(shí),光催化降解甲苯的效率可達(dá)到72%,兩者復(fù)合后的光催化降解率有明顯的提高。水熱法制備Bi_2WO_6過(guò)程中添加15%-FeCN,合成FeCN-Bi_2WO_6光催化材料,對(duì)三元復(fù)合材料進(jìn)行了XRD、SEM、TEM等表征和光催化降解甲苯實(shí)驗(yàn)。分析表征結(jié)果可知,三元復(fù)合材料比表面積達(dá)64.479m~2/g,吸附能力最佳,片層g-C_3N_4和球狀Bi_2WO_6結(jié)合緊密,可見光吸收范圍最寬,帶隙最窄,極大提高了其催化活性。分析實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)可知,FeCN復(fù)合比為60%時(shí),光催化降解甲苯的效率可達(dá)86%,均高于其他改性材料。在此基礎(chǔ)上進(jìn)行了光催化活性研究,結(jié)果表明,·O_(2-)對(duì)光催化效率有重要的促進(jìn)作用,提出了Ⅱ型載流子轉(zhuǎn)移機(jī)制,光催化劑重復(fù)實(shí)驗(yàn)表明復(fù)合材料擁有很好的穩(wěn)定性和可回收利用性。
【學(xué)位單位】:福建工程學(xué)院
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位年份】:2019
【中圖分類】:O643.36;O644.1;X701
【部分圖文】:

同素異形體,氮化碳


(a)氮化碳的五種同素異形體

過(guò)程圖,單氰胺,過(guò)程,氮化碳


可根據(jù)自身實(shí)驗(yàn)條件,實(shí)驗(yàn)要求進(jìn)行選擇,該反應(yīng)均可在有保護(hù)氣或無(wú)保護(hù)氣的條件下進(jìn)行,從而也會(huì)導(dǎo)致縮聚成度不同,獲得不同缺陷的氮化碳材料,同時(shí)其表面性能也會(huì)不同。圖1-2所示為單氰胺在升溫過(guò)程中逐步縮聚成g-C3N4的過(guò)程[20]。

半導(dǎo)體參數(shù),分子軌道


圖 1-3 常見半導(dǎo)體參數(shù)[25]通過(guò)對(duì) g-C3N4進(jìn)行紫外-可見吸收光譜測(cè)試可知,g-C3N4的帶隙在 2.7eV 左右ang X[26]等利用理論計(jì)算(DFT)對(duì) g-C3N4的能帶結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn) g-C3半導(dǎo)體結(jié)構(gòu)極為明顯,sp2 雜化的 N2p 軌道構(gòu)成了最高占據(jù)分子軌道(HOMO)低未占據(jù)分子軌道(LUMO)由 C2p 雜化軌道組成。g-CN的光催化原理如下
【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前5條

1 汪家喜;魏曉駿;沈佳宇;呂曉萌;謝吉民;陳敏;;光催化選擇性合成有機(jī)物[J];化學(xué)進(jìn)展;2014年09期

2 胡嘉;李佳慧;趙榮祥;李秀萍;;超聲輔助制備In_2S_3納米微球及其光催化性能研究[J];應(yīng)用化工;2014年08期

3 郭志民;張紹巖;;釩酸銀材料的制備及應(yīng)用進(jìn)展[J];陶瓷學(xué)報(bào);2014年02期

4 張金水;王博;王心晨;;氮化碳聚合物半導(dǎo)體光催化[J];化學(xué)進(jìn)展;2014年01期

5 李芳芳;聶錦麗;黃英;李展鵬;朱曉瓊;肖丹;;Ag摻雜的石墨型氮化碳材料光致發(fā)光性能的研究[J];化學(xué)研究與應(yīng)用;2013年11期


相關(guān)博士學(xué)位論文 前2條

1 趙培陸;染料敏化太陽(yáng)能電池TiO_2光陽(yáng)極的微納結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與界面調(diào)控[D];吉林大學(xué);2017年

2 陳良輔;Nafion/TiO_2雜化離子膜的制備及其對(duì)PCBs的光催化降解研究[D];浙江大學(xué);2012年


相關(guān)碩士學(xué)位論文 前5條

1 常亞利;貴金屬修飾的氮化碳納米棒的制備及其光催化性能研究[D];東華大學(xué);2018年

2 朱東波;氮化碳等含氮碳材料的制備與表面性質(zhì)研究[D];中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué);2017年

3 鄒涵;改性石墨相氮化碳及其復(fù)合物的光催化性能研究[D];江蘇大學(xué);2016年

4 馮宇;類石墨氮化碳/溴化銀復(fù)合材料制備及其可見光催化性能[D];浙江大學(xué);2015年

5 王曉霞;光催化氧化降解低濃度含氰廢水的研究[D];大連工業(yè)大學(xué);2010年



本文編號(hào):2890819

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