隨著納米科學(xué)和技術(shù)的發(fā)展,工程納米顆粒(ENPs)在農(nóng)業(yè)、醫(yī)療、電子設(shè)備和服裝、涂料中的應(yīng)用越來(lái)越廣泛。與此同時(shí),ENPs在生產(chǎn)、運(yùn)輸、使用等過(guò)程中會(huì)不可避免地進(jìn)入環(huán)境中。多數(shù)ENPs具有良好的穩(wěn)定性,導(dǎo)致其在土壤中的濃度不斷上升,對(duì)土壤中的微生物和共存有機(jī)污染物的環(huán)境行為產(chǎn)生影響。本文以手性農(nóng)藥甲霜靈為研究對(duì)象,探究了 3類典型納米顆粒(納米SiO2、納米TiO2和納米ZnO)對(duì)甲霜靈試劑和制劑在農(nóng)田土壤中遷移轉(zhuǎn)化的影響;借助不同實(shí)驗(yàn)條件下土壤微生物豐度與群落結(jié)構(gòu)組成,初步提出了 ENPs對(duì)土壤微生物和有機(jī)污染物遷移轉(zhuǎn)化的影響機(jī)制。論文的主要研究結(jié)論包括:(1)納米SiO2對(duì)甲霜靈有較快的吸附速率和較強(qiáng)的吸附能力,進(jìn)入土壤后將增加土壤對(duì)甲霜靈的吸附,降低甲霜靈在土壤中的遷移性,吸附未表現(xiàn)出對(duì)映體選擇性。受到自團(tuán)聚情況、土壤有機(jī)質(zhì)競(jìng)爭(zhēng)吸附位點(diǎn)、以及與土壤顆粒的相互作用等因素的影響,進(jìn)入土壤中的納米SiO2對(duì)甲霜靈的吸附能力下降。(2)光照下,納米TiO2對(duì)甲霜靈在土壤中的轉(zhuǎn)化有促進(jìn)作用。納米TiO2通過(guò)光催化轉(zhuǎn)化方式促進(jìn)甲霜靈在土壤中的化學(xué)轉(zhuǎn)化,促進(jìn)程度受納米TiO2與土壤之間的相互作用影響,高壓蒸汽滅菌后的土壤中納米TiO2的促進(jìn)能力顯著下降,在土壤中“老化”的納米TiO2的促進(jìn)能力也有所下降�；烊爰{米TiO2的土壤中甲霜靈轉(zhuǎn)化的選擇性與未處理組相同,同時(shí)微生物群落結(jié)構(gòu)和豐度未受到影響,表明納米TiO2對(duì)甲霜靈在土壤中的生物轉(zhuǎn)化未產(chǎn)生顯著影響。(3)不同納米顆粒對(duì)甲霜靈在土壤中的選擇性轉(zhuǎn)化影響不同。光照下,納米ZnO的加入促進(jìn)甲霜靈在土壤中的轉(zhuǎn)化,且對(duì)甲霜靈轉(zhuǎn)化的選擇性有一定影響,同時(shí)顯著改變了混合土壤中細(xì)菌的群落結(jié)構(gòu);納米TiO2對(duì)甲霜靈的轉(zhuǎn)化有化學(xué)促進(jìn)作用,未影響甲霜靈在混合土壤中轉(zhuǎn)化的選擇性;納米SiO2則略微抑制甲霜靈的轉(zhuǎn)化速率,并對(duì)甲霜靈在混合土壤中轉(zhuǎn)化的選擇性有一定影響。納米顆粒對(duì)土壤微生物群落結(jié)構(gòu)的影響可能是造成甲霜靈轉(zhuǎn)化的選擇性發(fā)生改變的主要原因。納米顆粒對(duì)有機(jī)污染物在土壤環(huán)境中遷移轉(zhuǎn)化的影響是復(fù)雜作用的結(jié)果,本文的研究成果有助于人們明晰納米顆粒-土壤微生物-有機(jī)污染物之間的相互關(guān)系,進(jìn)一步明確ENPs進(jìn)入土壤后對(duì)土壤圈層可能造成的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。
【學(xué)位單位】：武漢大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：X131.3
【部分圖文】：

方式中均未出現(xiàn)，在先振蕩６ｈ與先超聲處理１０ｍｍ的條件下，吸附過(guò)程迅速達(dá)??到平衡（２?ｍｉｎ內(nèi)）。在Ｓｌ／Ｓｉ０２混合物吸附甲霜靈的實(shí)驗(yàn)中也出現(xiàn)類似的現(xiàn)象，??未經(jīng)過(guò)預(yù)處理的實(shí)驗(yàn)組中甲霜靈濃度表現(xiàn)為先降后升（圖２．１ｃ）。另一方面，先??超聲處理１５?ｓ的實(shí)驗(yàn)組的平衡吸附量與先振蕩６ｈ的基本一致，且小于先超聲處??理１０?ｍｉｎ的實(shí)驗(yàn)組（圖２．１?ｂ）。??４．５?－?ＩＩ?—ｗｉｔｈｏｕｔ?ｐｒｅｔｒｃａｌｍｃｎｌ?（８?ｇ?ＳＩ）?（ａ）??魯?ｐａＭｒｃａｌｅｄ?ｗｉｔｈ?６?ｈ?ｏｆ?ｓｈａｋｉｎｇ?（Ｘ?ｇ?ＳＩ）??＾?４．４?－??４．１?－??ｉ?．?ｉ?．?ｉ?．?ｉ?，?ｉ?，?ｉ??４．５?－?ＩＩ?＿?ｐｒｃｌｒｃａｌｃｄ?ｗｉｔｈ?１５?ｓ?ｏｆ?ｓｏｎｉｃｕｔｉｏｎ?（８０?ｍｇ?ＳｉＣ），）?（ｂ）??？．?ｐｒｃｌｒｃａｌｃｄ?ｗｉｔｈ?６?ｈ?ｏｆｓｈｕｋｉｎｙ?（８０?ｍｇ?Ｓｉ（）

不同預(yù)處理方式下納米Ｓｉ０２對(duì)甲霜靈不同的吸附情況可能是由納米Ｓｉ０２在??溶液中的團(tuán)聚導(dǎo)致，為了驗(yàn)證這種推測(cè)，本文測(cè)定了兩種預(yù)處理?xiàng)l件下納米ＳｉＣｂ??在水中的粒徑分布隨振蕩時(shí)間的變化。如圖２．３所示，本文使用的納米＆０２平均??粒徑約７?ｎｍ，但在水中的水合粒徑為０．１－７＾０１。預(yù)先超聲１５?ｓ的納米Ｓｉ０２的粒??徑分布隨振蕩時(shí)間有顯著變化，小粒徑部分（＜１?ｐｍ）減少，大粒徑部分（３－７?ｇｍ）??增加，說(shuō)明納米Ｓｉ０２在水中趨于團(tuán)聚。然而，預(yù)先超聲１０ｍｍ的納米Ｓ１Ｏ２在實(shí)??驗(yàn)測(cè)定時(shí)間范圍內(nèi)并無(wú)明顯變化（圖２．３?ｂ），且粒徑集中分布在１?｜ｉｍ以下，這??與吸附實(shí)驗(yàn)中超聲處理１０?ｍｍ組吸附量迅速達(dá)到平衡且高于超聲處理１５?ｓ的實(shí)??驗(yàn)組的規(guī)律相符合。然而，團(tuán)聚過(guò)程導(dǎo)致已被吸附的甲霜靈分子發(fā)生脫附現(xiàn)象的??原因仍不甚清楚。?’??１６?卜■＝?ＳＴ］剛??９０?ｍｉｎ?Ｊｊ??＾?Ｗ?－?８０??Ｊ＂°１２?ｋ?＾?／?■?６０?ｉ??ｉ?Ｉ?ｉ?ｉ?ｉ?ｉ?Ｉ?－■ｉｌｌ?｜?＿?Ｌ?１?ｉｉ?（）??１６?ＢＳ?：１００??ｌ１２－?８０?ｇ??ｉ?Ｒ?■?Ｉ?ｉｉ?－６〇??０．１?１?１０??Ｓｉｚｅ?（ｉ＾ｍ）??圖２．３納米Ｓｉ０２懸濁液（２ｇ／Ｌ）在不同振蕩時(shí)間的粒徑分布。納米Ｓ１Ｏ２懸濁液預(yù)先超??聲１５?ｓ?（ａ）或１０?ｍｉｎ?（ｂ）。柱狀圖表７Ｋ不同粒徑的占比（左ｙ軸），曲線表７Ｋ累計(jì)分??布率（右ｙ軸）。??１４??

?１００?２００?３００?４００?５００??１?（ｍｉｎ）??圖２．２甲霜靈在土壤ＳＩ上的吸附量隨時(shí)間的變化。曲線為使用假一級(jí)動(dòng)力學(xué)與假二級(jí)??動(dòng)力學(xué)方程對(duì)不同時(shí)間時(shí)甲霜靈在土壤ＳＩ上吸附量的擬合結(jié)果。??不同預(yù)處理方式下納米Ｓｉ０２對(duì)甲霜靈不同的吸附情況可能是由納米Ｓｉ０２在??溶液中的團(tuán)聚導(dǎo)致，為了驗(yàn)證這種推測(cè)，本文測(cè)定了兩種預(yù)處理?xiàng)l件下納米ＳｉＣｂ??在水中的粒徑分布隨振蕩時(shí)間的變化。如圖２．３所示，本文使用的納米＆０２平均??粒徑約７?ｎｍ，但在水中的水合粒徑為０．１－７＾０１。預(yù)先超聲１５?ｓ的納米Ｓｉ０２的粒??徑分布隨振蕩時(shí)間有顯著變化，小粒徑部分（＜１?ｐｍ）減少，大粒徑部分（３－７?ｇｍ）??增加，說(shuō)明納米Ｓｉ０２在水中趨于團(tuán)聚。然而，預(yù)先超聲１０ｍｍ的納米Ｓ１Ｏ２在實(shí)??驗(yàn)測(cè)定時(shí)間范圍內(nèi)并無(wú)明顯變化（圖２．３?ｂ），且粒徑集中分布在１?｜ｉｍ以下，這??與吸附實(shí)驗(yàn)中超聲處理１０?ｍｍ組吸附量迅速達(dá)到平衡且高于超聲處理１５?ｓ的實(shí)??驗(yàn)組的規(guī)律相符合。然而
【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2873499