發(fā)布時間：2020-10-29 11:50

　　 抗生素是一種新興的、重要的環(huán)境污染物類型,已對人類健康和生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成嚴(yán)重的威脅,因此近年來對抗生素的去除技術(shù)研究在科學(xué)界引起廣泛的關(guān)注。目前已有許多方法被應(yīng)用于去除水中的抗生素,如氯化法、先進氧化技術(shù)、生物降解法、吸附法等。在這些方法中,吸附法由于操作簡單、成本低、效率高、不存在高毒性副產(chǎn)物等優(yōu)點而受到越來越多的關(guān)注。介孔二氧化硅因其高的比表面積、大的孔體積、規(guī)則可控的孔徑以及相互連通的框架等優(yōu)點,被廣泛應(yīng)用于吸附去除無機和有機有害污染物。然而,由于抗生素的特殊性質(zhì),未功能化的介孔二氧化硅對抗生素的去除能力有限。為了獲得性能更優(yōu)異的吸附材料,在本論文中,我們設(shè)計合成了幾種新型的介孔二氧化硅復(fù)合材料,并對其吸附抗生素的性能進行研究,本論文主要包含以下兩個部分:第一部分:將溶劑熱法、溶膠-凝膠法、模版法以及表面修飾法相結(jié)合,制備了環(huán)糊精修飾的磁性核殼結(jié)構(gòu)介孔氧化硅復(fù)合材料Fe_3O_4@SiO_2@mSiO_2-CD。Fe_3O_4@SiO_2@mSiO_2-CD具有球型形貌和良好的分散性,徑向垂直且開放的介孔孔道為抗生素的吸附提供大量空間,環(huán)糊精修飾的表面與抗生素分子之間可形成范德華力、氫鍵、靜電作用、疏水作用和立體位阻等多重相互作用,提高材料對抗生素的吸附親和力,同時該材料可通過外加磁場作用進行分離和回收,其對鹽酸強力霉素的最大吸附量為78 mg/g,多次循環(huán)使用后仍保持良好的穩(wěn)定性。第二部分:使用溶膠-凝膠法和水熱法相結(jié)合制備介孔氧化硅-氧化鋅復(fù)合材料mSiO_2-ZnO,該合成方法簡化了現(xiàn)有介孔復(fù)合材料的合成步驟,同時也保持了材料開放的孔道和高比表面積,ZnO的引入有效調(diào)控了材料的表面性質(zhì),為抗生素的吸附提供更多的活性位點。結(jié)果顯示,mSiO_2-ZnO對100 mg/L的鹽酸強力霉素溶液完全達到吸附平衡僅需90 min,mSiO_2-ZnO的最大吸附量為104 mg/g,物理吸附和化學(xué)吸附在這個體系中同時發(fā)揮著作用。
【學(xué)位單位】：長春工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：X703;TB33
【部分圖文】：

圖 1.1 β-環(huán)糊精的空間結(jié)構(gòu)圖（A）及分子結(jié)構(gòu)式（B）糊精（cyclodextrin，簡稱 CD）是直鏈淀粉在由芽孢桿菌產(chǎn)生的環(huán)糊精酶作用下生成的一系列環(huán)狀低聚糖的總稱，通常含有 6-12 個 D-吡喃葡中被研究者研究得較多并且具有重要實際含義的是 α-、β-、γ-環(huán)糊精，、7、8 個吡喃葡萄糖單元組成。如圖 1.1 所示，環(huán)糊精的分子呈上窄下、中空的截頂圓錐空間立體結(jié)構(gòu)，腔內(nèi)部呈相對疏水性，由于環(huán)糊精空羥基的存在，因此外腔呈親水性[35,36]。于環(huán)糊精分子獨特的外緣親水而內(nèi)腔疏水，因而它能夠像酶一樣提供一部位，作為主體包絡(luò)各種適當(dāng)?shù)目腕w，如有機分子、無機離子以及氣體分客體超分子包合物[37-41]。通常來說，環(huán)糊精其內(nèi)腔疏水而外部親水的特范德華力、疏水相互作用力、主客體分子間的配合作用等與許多有機和包合物及分子組裝體系，成為化學(xué)和化工研究者感興趣的研究對象。因離、食品及藥品等領(lǐng)域中，環(huán)糊精受到了極大的重視和廣泛應(yīng)用[42-45]

圖 1.2 四種典型抗生素的分子結(jié)構(gòu)目前針對水中抗生素的處理一般采用氯化氧化法、高級氧化法和吸附法等。相比，吸附法是一種非破壞性的污染物去除法，不會因降解不完全而產(chǎn)生毒性中物，同時該方法還具有簡單易行、安全、成本低和污染物脫除率高等特點[48]，且生素與金屬復(fù)合物污染物的去除也具有良好效果。理想的吸附材料應(yīng)該具有：（1）高比表面積，可提供更多的吸附位點，增大量；（2）適宜的孔徑和孔徑分布，吸附劑的孔徑大小需要與污染物分子的幾何尺匹配，當(dāng)孔徑和污染物分子直徑為 1.7-3 時，吸附劑的利用率最高；（3）合適的化學(xué)結(jié)構(gòu)，可增強吸附劑和污染物分子之間如靜電、氫鍵等作用力。為了獲得去除抗生素類污染物的高性能吸附材料，國內(nèi)外學(xué)者做了大量工作前使用較多的功能吸附材料包括碳質(zhì)吸附劑、聚合物多孔樹脂類[49]和介孔材料等。相比于其他吸附材料，介孔材料更符合理想吸附材料的要求[52]。規(guī)則有序且控的孔徑和孔道結(jié)構(gòu)，可為污染物的吸附提供更多空間和擴散通道。表面化學(xué)結(jié)據(jù)實際需要進行功能化設(shè)計，有利于進一步提高吸附性能。同時，介孔材料還具

名稱 規(guī)格 生產(chǎn)廠家合檸檬酸三鈉 A.R. 國藥集團化學(xué)試劑無水乙醇 A.R. 國藥試劑化（NH3 H2O） 28 %-30 % 阿拉丁試酸乙酯（TEOS） ≥99.0 % 阿拉丁試甲基溴化銨（CTAB） ≥99.0 % 阿拉丁醇胺（TEA） ≥99.0 % 阿拉丁環(huán)己烷 A.R. 北京試劑化三甲氧基硅（APTMS） ≥97 % 阿拉丁-環(huán)糊精（MCT-β-CD） ≥97 % 西安永泰生物科技（Zn（NO3）2 6H2O） 99.0 % 西隴化工股份有力霉素（DOX） ≥98 % 美國 Sigma 化鈉（NaOH） A.R. 國藥集團化學(xué)試劑鹽酸（HCl） A.R. 國藥集團化學(xué)試劑NaCl A.R. 國藥集團化學(xué)試劑CaCl2A.R. 國藥集團化學(xué)試劑強力霉素的結(jié)構(gòu)式酸強力霉素（DOX）的分子結(jié)構(gòu)式及主要的理化性質(zhì)見
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本文編號：2860860