由于核能事業(yè)的迅速發(fā)展,核設(shè)施正常運轉(zhuǎn)下的流出物、溫排水以及可能產(chǎn)生的核事故等使得我國近海環(huán)境面臨的壓力日益增加,核事故等環(huán)境安全問題以及人工放射性水平的監(jiān)測成為備受公眾關(guān)注的問題。尤其2011年日本福島核事故發(fā)生以后,對海洋環(huán)境中人工放射性核素的快速檢測技術(shù)提出了更高的要求。目前,我國對于海洋人工放射性核素的監(jiān)測存在大體積海水處理困難、分析過程費力且冗長兩大問題。對海水中人工放射性核素的檢測大多需要3-4天才能完成,難以滿足潛在核泄漏事故后的海洋應(yīng)急監(jiān)測要求。由于~(131)I的半衰期短(8.04 d),在沒有核污染的前提下難以檢出,且不易與其他人工放射性核素共同富集等原因,目前有關(guān)海水中~(131)I的快速檢測方法的研究非常有限。此外,目前還未有一個簡單且快速的方法可實現(xiàn)海水中關(guān)鍵人工放射性核素(~(137)Cs、~(65)Zn、~(106)Ru、~(110m)Ag、~(60)Co、~(90)Sr、~(131)I)的共同富集。本論文擬對海水中關(guān)鍵人工放射性核素快速檢測技術(shù)開展研究,得到相關(guān)結(jié)論如下:1.從亞鐵氰化鉀、硝酸銅及硝酸銀為原料出發(fā),制備出亞鐵氰化銅和亞鐵氰化銀混合(CuFC/AgFC)吸附材料并負(fù)載于聚丙烯纖維富集柱上,以實現(xiàn)海水中~(131)I的現(xiàn)場快速富集。通過室內(nèi)條件實驗發(fā)現(xiàn):當(dāng)海水中I~-初始濃度增至24μmol L~(-1)時以6.2 L min~(-1)的流速進(jìn)行單次富集,吸附效率約為55%,此方法適用于易進(jìn)行大體積采樣的表層海水中~(131)I的富集,300 L海水的富集時間約為1小時,~(131)I的檢測限為0.4 Bq m~(-3);當(dāng)海水中I~-初始濃度增至4μmol L~(-1)時以6.2 L min~(-1)的流速進(jìn)行8次循環(huán)富集,吸附效率可至100%,此法可用于對采樣較困難的中層及底層海水中~(131)I的富集,50 L海水的富集時間為130 min,~(131)I的檢測限為1.2 Bq m~(-3),完成吸附的富集柱壓片制源需約40 min,上機(jī)測樣時間約為12-24 h,故利用上述方法最慢可在30 h內(nèi)得到環(huán)境樣品中~(131)I的活度,相對需3-4天的傳統(tǒng)方法而言,該方法極大地提高了~(131)I的分析時間。此外,本方法可以同時吸附海水中的~(137)Cs(~(134)Cs),吸附效率在90%以上。2.以上述方法制備亞鐵氰化物、硫化物、二氧化錳、氫氧化鐵富集柱,探究其對海水中其他關(guān)鍵人工放射性核素的吸附性能。通過室內(nèi)實驗發(fā)現(xiàn):海水中~(106)Ru和~(60)Co可被MnO_2富集柱吸附;海水中的~(137)Cs和~(65)Zn可被亞鐵氰化鈷(CoFC)富集柱富集,且MnO_2富集柱和CoFC富集柱吸附效率均不受鹽度和流速(6 L min~(-1))的影響;海水中~(110m)Ag可被PbS富集柱吸附,且吸附效率與鹽度成反比,與流速(6 L min~(-1))成正比。3.串聯(lián)四種富集柱(CuFC/AgFC、CoFC、PbS和MnO_2富集柱)可同時富集海水中的關(guān)鍵人工放射性核素(~(137)Cs、~(65)Zn、~(106)Ru、~(110m)Ag、~(60)Co、~(131)I)。結(jié)果表明:對100 L海水中以6.2 L min~(-1)的流速進(jìn)行3-5次循環(huán)吸附后,其對~(137)Cs、~(106)Ru、~(110m)Ag、~(60)Co和~(65)Zn的吸附效率均可達(dá)到最大值(95%以上)。100 L海水中~(137)Cs、~(65)Zn、~(106)Ru、~(110m)Ag、~(60)Co、~(131)I的最低檢測限分別為0.42 Bq m~(-3)、0.51 Bq m~(-3)、2.7 Bq m~(-3)、0.37 Bq m~(-3)和0.39 Bq m~(-3),所需富集時間為160 min,富集柱壓片制源需180 min,上機(jī)測樣時間約為24-48 h。該方法可實現(xiàn)海水中關(guān)鍵人工放射性核素的共同富集及檢測。本論文所提出的海水中關(guān)鍵人工放射性快速檢測方法,為海洋環(huán)境中核素的快速監(jiān)測提供了新思路,可作為淡水和近岸環(huán)境中常規(guī)監(jiān)測和應(yīng)急時對海水中關(guān)鍵人工放射性核素(~(137)Cs、~(65)Zn、~(106)Ru、~(110m)Ag、~(60)Co、~(131)I)進(jìn)行快速測定的備選方法之一。
【學(xué)位單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：X837
【部分圖文】：

對海水中人工放射性核素的傳統(tǒng)富集方法進(jìn)行了總結(jié)，其于富集大體積海水中放射性核素，該方法較于其他方法更但存在需二次處理（賈麟等，2015），反應(yīng)時間及沉降時于海水中關(guān)鍵人工放射性核素的快速分析；吸附劑富集法附容量低，也不適用于分析低水平環(huán)境樣品；化學(xué)萃取法作中所使用的有機(jī)萃取劑對實驗人員的健康也有害，不適體積海水的處理；離子交換法的操作雖簡便，但存在高成缺點，致使吸附和處理時間冗長，且在洗脫時可能會釋放放目前海洋核泄漏事故應(yīng)急監(jiān)測、管理需求；較前 4 種富集圖 1-1 富集柱的制備示意圖（何建華等，2011）ure 1-1 The schematic diagram of the preparation of the enrichment car

論文結(jié)構(gòu)框架圖

而 CuFC/AgFC 微�？删鶆蜇�(fù)載于聚丙烯纖維濾芯表面，但只是負(fù)載于表無法進(jìn)入濾芯內(nèi)部，這可能是聚丙烯纖維孔徑小且具有疏水性所致。與此同對吸附劑在負(fù)載材料上的牢固性展開研究。將棉花纖維制成的富集材料與聚丙纖維濾芯制成的富集柱同時放入水中浸泡兩次，一次約三分鐘左右。實驗結(jié)果圖 2-1 所示，結(jié)果發(fā)現(xiàn)棉花纖維制成的富集材料在第二次浸泡時水體中出現(xiàn)顆物，說明 CuFC/AgFC 微粒從棉花纖維上被洗脫，而聚丙烯纖維制成的富集柱水中沒有任何改變，由此認(rèn)為聚丙烯纖維材質(zhì)的材料能更好的將 CuFC/AgFC粒固定住。CuFC/AgFC 微粒雖更易負(fù)載于棉花纖維上，但無法在其上面固定經(jīng)過海水沖洗后容易脫落，而聚丙烯纖維可更好的固定 CuFC/AgFC 微粒，使在過濾時不易被海水沖刷，故選用聚丙烯纖維作為吸附劑的負(fù)載材料，并進(jìn)一探究對聚丙烯纖維進(jìn)行何種預(yù)處理能其更好地被運用于富集柱的制備。（a） （b）
【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2837995