隨著汽車保有量的增加,汽車尾氣污染日益嚴(yán)重。汽車尾氣排放控制是一項綜合性很強的技術(shù),安裝汽車尾氣催化凈化器是最為有效的措施之一,而用于汽油車后處理凈化技術(shù)的是三效催化技術(shù)。目前為止,三效催化劑(TWC)的主要活性組分為Pt、Rh和Pd。本文首先對市售的兩種國外著名公司的車用整體式三效催化劑進(jìn)行了全面剖析,采用XRF技術(shù)對催化劑進(jìn)行了涂層組分分析,采用XRD、BET、XPS、TPR和TEM表征手段對催化劑進(jìn)行物理化學(xué)性質(zhì)表征,結(jié)果表明:A公司生產(chǎn)的三效催化劑是將Pd和Rh貴金屬分別負(fù)載到γ-A12O3和Ce0.35Zr0.65O2固溶體材料上。B公司生產(chǎn)的三效催化劑是將Pd和Rh貴金屬負(fù)載到Ce0.35Zr0.65O2和γ-A12O3混合載體。且兩公司生產(chǎn)的催化劑都是Pd/Rh體系催化劑。而市場上的三效催化劑大多數(shù)還是以Pd/Rh和Pt/Rh體系為基礎(chǔ)的催化劑,汽車尾氣凈化催化治理的方案中仍有40%的Pt催化劑被使用。但Pd金屬價格也在不斷上漲。由于Ir的價格較Pt和Pd便宜,我們制備了Pt-Ir雙金屬納米催化劑,以降低Pt的用量,降低三效催化劑的成本。本文利用液相化學(xué)還原法制備了不同結(jié)構(gòu)(合金結(jié)構(gòu)和核殼結(jié)構(gòu))的Pt-Ir納米雙金屬,以期得到粒徑較小,單分散性的納米粒子。合金結(jié)構(gòu)的Pt-Ir納米雙金屬是以H2PtCl6·6H2O和H2IrCl6·6H2O為貴金屬前驅(qū)體,CTAB為保護(hù)劑,NaBH4為還原劑通過共還原法制備的。選擇了水和乙二醇作為溶的種類來制備單分散的納米合金,以乙二醇為溶劑的合金納米粒子形貌規(guī)則且粒徑分布窄,而以水為溶劑制備的合金納米粒子形貌規(guī)則不規(guī)則。核殼結(jié)構(gòu)Ir@Pt納米雙金屬是通過連續(xù)還原法制備的,首先以H2IrCl6·6H2O為貴金屬前驅(qū)體,通過改變保護(hù)劑CTAB和還原劑NaBH4的用量,改變?nèi)軇┓N類來制備單分散的粒徑較小的核金屬Ir納米粒子,然后將Ir納米粒子重新分散在水中,加入H2PtCl6·6H2O分散均勻,以還原性較弱的AA酸為還原劑,制備核殼結(jié)構(gòu)Ir@Pt納米雙金屬。當(dāng)銥鉑摩爾比為2/1時,Ir@Pt納米粒子為2.2 nm,當(dāng)增大銥鉑摩爾比為1/1、1/2、1/4時,Ir@Pt納米粒子的大小分別為2.8,4.5和6.5 nm。通過改變貴金屬的比例制備出了尺寸可控的Ir@Pt納米雙金屬。將制備的納米粒子分別負(fù)載到γ-A12O3和SiO2載體上,考察其三效催化活性,結(jié)果表明核殼結(jié)構(gòu)Ir@Pt(1/1)雙金屬催化劑表現(xiàn)出最佳三效活性。且核殼結(jié)構(gòu)Ir@Pt(1/1)/SiO2雙金屬催化劑與單金屬催化劑相比,水熱老化后的三效催化活性較高,并具有最寬的三效工作窗口,同時研究發(fā)現(xiàn)Ir@Pt(1/1)/SiO2具有更優(yōu)良的抗水抗硫性能以及氮氣選擇性。
【學(xué)位單位】：北京工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：O643.36;X734.2
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 汽車尾氣的產(chǎn)生、危害與治理
        1.1.1 汽車尾氣的產(chǎn)生
        1.1.2 汽車尾氣的危害
        1.1.3 汽車尾氣的排放標(biāo)準(zhǔn)與法規(guī)
        1.1.4 汽車尾氣的控制
    1.2 三效催化劑的作用機理
    1.3 三效催化劑的組成
        1.3.1 載體
        1.3.2 高比表面的涂層
        1.3.3 助劑
        1.3.4 活性組分
    1.4 三效催化劑發(fā)展面臨的挑戰(zhàn)
    1.5 空燃比窗
    1.6 貴金屬納米催化劑
        1.6.1 貴金屬納米催化劑
        1.6.2 雙金屬納米催化劑
        1.6.3 雙金屬納米粒子的制備方法
        1.6.4 雙金屬納米粒子的表征技術(shù)
    1.7 選題依據(jù)、研究內(nèi)容
        1.7.1 選題依據(jù)
        1.7.2 研究內(nèi)容
第2章 實驗部分
    2.1 實驗試劑及設(shè)備
        2.1.1 實驗所用試劑
        2.1.2 實驗所用儀器設(shè)備
    2.2 實驗部分
        2.2.1 商用三效催化劑元素分析
        2.2.2 Pt-Ir合金雙金屬納米粒子溶膠制備
        2.2.3 Ir金屬納米粒子溶膠制備
        2.2.4 核殼結(jié)構(gòu)Ir@Pt雙金屬納米粒子的制備
        2.2.5 催化劑的制備
    2.3 催化劑的表征方法
        2.3.1 物相結(jié)構(gòu)分析（XRD）
        2.3.2 透射電鏡（TEM）
        2.3.3 掃描透射電子顯微鏡（STEM）
2-TPR）'>        2.3.4 程序升溫還原（H₂-TPR）
        2.3.5 X射線光電子能譜（XPS）
        2.3.6 CO吸附的in situ DRIFT光譜測定
    2.4 催化劑性能評價
        2.4.1 轉(zhuǎn)化率-溫度曲線測定
        2.4.2 空燃比（λ）
        2.4.3 抗水抗硫性能
2選擇性'>        2.4.3 N₂選擇性
第3章 商用三效催化劑分析
    3.1 前言
    3.2 實驗結(jié)果與討論
        3.2.1 催化劑涂層組成分析
        3.2.2 XRD結(jié)果討論
        3.2.3 TEM結(jié)果分析
        3.2.4 XPS結(jié)果討論
2-TPR結(jié)果分析'>        3.2.5 H₂-TPR結(jié)果分析
    3.3 結(jié)論
第4章 鉑銥雙金屬納米粒子制備與表征
    4.1 引言
    4.2 結(jié)果與討論
        4.2.1 Pt-Ir雙金屬合金納米粒子
        4.2.2 Ir納米粒子制備
        4.2.3 Ir@Pt核殼結(jié)構(gòu)雙金屬納米粒子
    4.3 結(jié)論
第5章 鉑銥雙金屬三效催化劑表征
    5.1 引言
    5.2 結(jié)果與討論
        5.2.1 Pt-Ir雙金屬合金和核殼結(jié)構(gòu)納米催化劑三效催化活性
        5.2.2 Ir@Pt核殼結(jié)構(gòu)納米粒子負(fù)載到不同載體上的三效催化活性
2三效催化活性的影響'>        5.2.3 Ir/Pt比對Ir@Pt/SiO₂三效催化活性的影響
        5.2.4 催化劑的水熱穩(wěn)定性
        5.2.5 催化劑的工作窗.研究
2催化劑的抗水抗硫性能'>        5.2.6 Ir@Pt/SiO₂催化劑的抗水抗硫性能
2催化劑的N2選擇性'>        5.2.7 Ir@Pt/SiO₂催化劑的N2選擇性
    5.3 結(jié)論
結(jié)論與展望
    1. 結(jié)論
    2. 展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士期間所發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
致謝

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本文編號：2832996