我國煤炭資源儲備豐富,但水資源的逆向分布以及環(huán)保法嚴(yán)格提出的煤化工廢水“零”排放要求制約著現(xiàn)代煤化工行業(yè)的發(fā)展。末端高鹽廢水的處理是煤化工廢水“零”排放的關(guān)鍵,目前常用的蒸發(fā)-結(jié)晶技術(shù)處理末端高鹽廢水產(chǎn)生的結(jié)晶雜鹽不能得到有效利用,因此急需在蒸發(fā)-結(jié)晶工藝段將主要鹽類按工業(yè)鹽標(biāo)準(zhǔn)分質(zhì)提取,而廢水中的COD是影響結(jié)晶鹽純度的重要影響因素之一。因此本文以煤化工企業(yè)產(chǎn)生的高鹽廢水為研究對象,采用吸附-催化臭氧氧化法對其COD進行去除,主要研究內(nèi)容及結(jié)果如下:(1)對工業(yè)級多壁碳納米管進行純化及氧化處理,并制備了 ZIF-8/WMCNTs復(fù)合吸附材料,發(fā)現(xiàn)ZIF-8/WMCNTs投加量為2.4 g·L-1、pH=7、吸附時間150 min時吸附效果最好,其吸附容量為357 mg g-1,廢水中的COD去除率為73%。(2)篩選出吸附能力較強的LX-111極性樹脂和H103非極性樹脂,并對兩種樹脂進行靜態(tài)吸附-解吸實驗,得出適宜靜態(tài)吸附條件以及脫附劑后進一步探究了 LX-111、H103樹脂串聯(lián)吸附柱的動態(tài)吸附-解吸過程。在動態(tài)吸附流速為10 mL·min-1、處理廢水體積5 L時,出水COD值為410 mg·L-1,此時COD去除率為62.7%。以乙醇作為脫附劑,脫附流速為5 mL·min-1最佳。(3)以浸漬法制備單金屬氧化物催化劑,篩選出催化臭氧氧化性能較好的MnO2/Al2O3、CuO/Al2O3催化劑,并以同樣方法制備MnO2-CuO/Al2O3雙金屬氧化物催化劑,探究錳、銅不同比例時的催化臭氧氧化去除COD效果,以Mn:Cu=4:1時為最佳。(4)以水熱法制備了高比表面積的Mn02-CuO/Al203(Mn:Cu=4:1)催化劑。探究不同臭氧流量、催化劑用量、pH等對催化臭氧氧化去除COD的影響,在pH=9、臭氧流量為300 L·h-1、催化劑投加量為12 g L-1時廢水中COD去除率可達82%,并考察催化劑的長期穩(wěn)定性發(fā)現(xiàn)使用多次時,催化臭氧氧化性能穩(wěn)定。廢水經(jīng)樹脂-催化臭氧氧化聯(lián)合處理后COD為81 mg·L-1,基本達到后續(xù)分質(zhì)提鹽的要求,為煤化工高鹽廢水COD的去除提供了可能的實際應(yīng)用。
【學(xué)位單位】：寧夏大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：X78;O647.3;O643.36
【部分圖文】：

逡逑圖１－１邋ＲｈＢ在Ｃｏ／Ｎ－ＣＮＴ上的降解以及可能的反應(yīng)機理的示意圖逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１－１邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｎｇ邋ｔｈｅ邋ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ邋ａｎｄ邋ｃａｔａｌｙｔｉｃ邋ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ邋ＰＭＳ邋ｆｏｒ邋ｔｈｅ邋ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ＲｈＢ逡逑ｏｎ邋Ｃｏ／Ｎ－ＣＮＴｓ邋ａｌｏｎｇ邋ｗｉｔｈ邋ｔｈｅ邋ｐｏｓｓｉｂｌｅ邋ｒｅａｃｔｉｏｎ邋ｍｅｃｈａｎｉｓｍ逡逑Ｚｈａｎｇ等［４６］用ＭＷＣＮＴ降解ＢＰＦ，并考察了共存離子對吸附效果的影響，由圖１－１可以看出逡逑Ｋ＋、ＮＨ４＋、Ｍｇ２＋、Ｃｕ２＋、Ｚｎ２＋和ＮＰ＋等陽離子對ＢＰＦ吸附的影響不顯著，它們沒有競爭多壁碳納逡逑米管的吸附位點，然而Ｐｂ２＋離子的存在降低了邋ＭＷＣＮＴ對ＢＰＦ的吸附，這可能是由于Ｐｂ２＋與逡逑ＭＷＣＮＴ表面羥基官能團絡(luò)合，形成致密的水合殼，直接與有機物形成競爭吸附，類似地ＮＣＶ、逡逑ＨＣＣＶ、ＣＯ產(chǎn)、Ｓ０４２＿、Ｓ０３２－和Ｐ０４３－對碳納米管吸附ＢＰＦ的影響可以忽略。因此，共存離子對逡逑ＭＷＣＮＴ吸附ＢＰＦ幾乎沒有影響

２．６．１材料表征分析逡逑１、傅立葉紅外光譜逡逑圖２－１顯示了不同氧化劑氧化后的ＷＭＣＮＴｓ、氧化ＷＭＣＮＴｓ、ＺＩＦ－８及ＷＭＣＮＴｓ／ＺＩＦ－８的逡逑ＦＴ－ＩＲ光譜圖。逡逑ｆｂ邐ＺＩＦ－＾ＣＮＴｓ逡逑ＷＭＣＮＴｓ（原始）邐＾逡逑爸邐—￣＇ｓ逡逑■邐Ｉ邐．邐Ｉ邐．邐Ｉ邐．邐Ｉ邐．邐Ｉ邐Ｉ邐■邋Ｉ邋■邋Ｉ邋■邋Ｉ邐■邋Ｉ邋■邋Ｉ邋■邋Ｉ邐．邋Ｉ逡逑８００邐１６００邐２４００邐３２００邐４０００邐０邐６００邋１２００邋１８００邐２４００邋３０００邋３６００邐４２００逡逑波數(shù)／ｃｍ－ｉ邐波數(shù)／ｃｍ—１逡逑圖２－１不同氧化劑氧化后的ＷＭＣＮＴｓ的ＦＴ－ＩＲ光譜逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２－１邋ＦＴ－ＩＲ邋ｓｐｅｃｔｒｕｍ邋ｏｆ邋ＷＭＣＮＴｓ邋ａｆｔｅｒ邋ｏｘｉｄａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ邋ｏｘｉｄａｎｔｓ逡逑圖（ａ）中位于邋３４３３邋ｃｍ－１，邋２９２３邋ｃｍ＿！，邋１６５５邋ｃｍ－１，邋１４２５邋ｃｍ－１，邋１１３３邋ｃｍ－１邋處有明顯的伸縮振動逡逑峰，其中３４３３邋ｃｍ－１對應(yīng)的－ＯＨ伸縮振動可能來自－ＣＯＯＨ和Ｏ－Ｈ，邋１６５５邋ｃｍ－１對應(yīng)的是Ｃ＝Ｃ的主逡逑要拉伸振動，１１３３邋ｃｎｒ１是0０的伸縮振動，對應(yīng)的是酚羥基間。經(jīng)Ｈ２０２氧化后的碳納米管與原逡逑始碳納米管的紅外振動峰類似，而經(jīng)混酸、次氯酸鈉氧化后的碳納米管在１７４３邋ｃｎｒ１處出現(xiàn)明顯逡逑的Ｃ＝０振動峰，對應(yīng)的是內(nèi)酯基或者羧基的振動，說明經(jīng)混酸和次氯酸鈉氧化后的碳納米管表逡逑面的含氧官能團含量較多。圖（ｂ）中ＺＩＦ－８位于１５８４邋ｃｍ－１處的伸縮振動峰為Ｃ＝Ｎ拉伸振動

Ｆｉｇｕｒｅ邋２－３邋ＸＲＤ邋ｐａｔｔｅｒｎｓ邋ｏｆ邋ＷＭＣＮＴｓ邋ａｎｄ邋ＺＩＦ－８ＡＶＭＣＮＴｓ逡逑ＺＩＦ－８邋與邋ＺＥＦ－８／ＷＭＣＮＴｓ邋Ｐ及附性能比較逡逑ＣＮＴｓ、ＺＩＦ－８與ＺＩＦ－８／ＷＭＣＮＴｓ對廢水中有機物吸附能力的比較，和ＺＩＦ－８在１５０邋ｍｉｎ時吸附達到平衡，平衡吸附量分別為１７９邋ｍｇ．ｇ－１、ｓ復(fù)合吸附材料在前６０邋ｍｉｎ內(nèi)對有機物的去除率最快，１５０邋ｍｉｎ后吸３３１邋ｍｇ＇ｇ－１。此結(jié)果表明氧化ＷＭＣＮＴｓ與ＺＩＦ－８之間具有協(xié)同效應(yīng)含氧官能團與ＺＩＦ－８中的咪唑形成氫鍵，因此孔道結(jié)構(gòu)增加，有機劑之間通過７Ｔ－７Ｉ相互作用、靜電引力等相互作用降低廢水中的ＣＯＤ－？—ＷＭＣＮＴｓ逡逑４００邋■邐—ＺＩＦ－８逡逑—＾邋ＺＩＦ－８／ＷＭＣＮＴｓ逡逑＿邋３００邋■邐邐＾逡逑Ｍ邐＞邐逡逑Ｉ逡逑＿邋２００邋－邋’邋１逡逑戜邐邐邐邐邐逡逑１００邋＿邋邐邐逡逑

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