【摘要】：利用低溫等離子體協(xié)同Ce-Zr基催化劑去除含碳化合物技術(shù),實(shí)現(xiàn)在低能耗下對甲苯和CO的高效去除。本文采用等體積浸漬法制備了 CuxMn1-xCe0.75Zr0.25Oy/TiO2(X=1、0.75、0.5、0.25、0)和溶膠凝膠法制備了不同造孔劑的CuCe0.75Zr0.25Oy復(fù)合氧化物催化劑,通過N2-BET、XRD、XPS、H2-TPR、O2-TPD和Raman等表征手段對催化劑織構(gòu)性質(zhì)進(jìn)行了表征分析。利用低溫等離子體協(xié)同固定床催化反應(yīng)器評價(jià)了低溫等離子體協(xié)同催化去除甲苯和CO的性能。獲得的實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下:(1)Cu/Mn摩爾比對CuxMn1-xCe0.75Zr0.25/TiO2催化劑活性的影響:等體積浸漬法制備的系列CuxMn1-xCe0.75Zr0.25/TiO2催化劑降解甲苯(1000 ppm)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在甲苯催化反應(yīng)中,Cu、Mn均與Ce之間均具有較強(qiáng)的協(xié)同作用,因Cu和Mn之間的競爭效應(yīng)導(dǎo)致雙主金屬催化劑氧化還原能力降低,Cu、Mn單主金屬催化劑表現(xiàn)出的活性比雙主金屬催化劑的活性高。MnCe0.75Zr0.25/TiO2催化劑基本沒有還原性,但Mn與等離子體放電過程中的O3具有強(qiáng)相互作用,使該催化劑表現(xiàn)出較好的等離子體協(xié)同催化的反應(yīng)活性。(2)造孔劑對CuCe0.75Zr0.25Oy復(fù)合金屬氧化物催化劑活性的影響:以溶膠凝膠法采用3種不同造孔劑制備了CuCe0.752r0.25Oy復(fù)合金屬氧化物催化劑,其等離子體聯(lián)合催化去除CO的活性結(jié)果表明,不同造孔劑對催化劑的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)及催化氧化CO性能具有明顯的影響。以細(xì)菌纖維素為造孔劑的催化劑具有最優(yōu)的催化活性,主要是由于細(xì)菌纖維素造孔劑對Cu與Ce之間的協(xié)同作用影響顯著,提高了催化劑的氧化還原特性,同時(shí)也增大了氧空位濃度,具有較好的儲(chǔ)放氧性能。(3)低溫等離子體協(xié)同催化對CO自持燃燒的影響:通過研究等離子體操作條件、催化劑、反應(yīng)物濃度和流量對CO自持燃燒的影響,得到了 3種CuCe0.75Zr0.25Oy復(fù)合氧化物催化劑在不同流量下的CO自持穩(wěn)燃極限。催化劑的活性越高,CO越容易反應(yīng),貧燃極限也就越低。建立的CuCe0.75Zr0.25Oy-X高活性催化劑在CO自持穩(wěn)燃過程中的換熱模型表明,隨反應(yīng)氣體流量的增大,CO自持所需的濃度增大,放熱量增大,床層溫度升高,且反應(yīng)活性中心位置向催化劑床層前端移動(dòng)。
【學(xué)位授予單位】：天津科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X701;O643.36
【圖文】：

的作用［１６］。逡逑最新的研宄表明，ＶＯＣｓ不僅會(huì)對人體健康造成嚴(yán)重危害，也是形成霾的重要因逡逑素之一［１７］。揮發(fā)性有機(jī)物在大氣中的轉(zhuǎn)化如圖１－１所示。ＶＯＣｓ會(huì)參與到大氣中的０２逡逑光解從而生成臭氧，同時(shí)臭氧與水蒸氣光分解會(huì)生成ＨＯ，ＨＯ？和ＶＯＣｓ反應(yīng)產(chǎn)生的逡逑有機(jī)氣溶膠，是二次細(xì)小顆粒（ＰＭ２．５）的重要來源［１８＿２（）］，也是形成霧霾天氣的重要逡逑原因之一。逡逑－邐ＶＯＣｓ逡逑揮發(fā)性有機(jī)物逡逑￥邋ｆ■叫１邐：：喇０／邐燦咖時(shí)逡逑°２邋Ｉ邋ＯＨ邐ＲＯ邋匚一…０＋０２—１＾0３逡逑Ｈ邋0２逡逑Ｏｘｙｇｅｎａｔｅｄ邋ＶＯＣｓ邋／邋—次有機(jī)氣溶膠逡逑圖１－１揮發(fā)性有機(jī)物在大氣中的轉(zhuǎn)化逡逑Ｆｉｇ．邋１－１邋Ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ邋ｏｆ邋ｖｏｌａｔｉｌｅ邋ｏｒｇａｎｉｃ邋ｃ

介質(zhì)阻擋放電是將絕緣介質(zhì)放入放電空間的一種氣體放電［６８］。介質(zhì)可以覆蓋在電逡逑極上，也可懸掛于放電空間中。同時(shí)施加高的交流電壓于電極上氣體在放電空間將會(huì)逡逑發(fā)生電離，該放電過程即為介質(zhì)阻擋放電。圖１－２為常見的介質(zhì)阻擋放電裝置的示意逡逑圖。電介質(zhì)不僅在放電過程中儲(chǔ)能，使放電穩(wěn)定還能產(chǎn)生延時(shí)極短的脈沖，而且抑制逡逑火花放電的產(chǎn)生。１＾１１等［６９］將介質(zhì)阻擋放電法協(xié)同Ｍｎ０２催化劑降解三氯乙烯（ＴＣＥ）。逡逑在氣體流量為２邋Ｌ／ｍｉｎ，三氯乙煉濃度為２５０邋ｐｐｍ?xiàng)l件下，單獨(dú)介質(zhì)阻擋放電時(shí)三氯逡逑乙烯的降解效率為８３邋％。逡逑歹邐高壓電極逡逑電放電間隔邐卜）瞧Ｔ~栧危灣濉義希灣謂擁氐緙義希罰裕㈠義賢跡保步櫓首璧卜諾繾爸檬疽饌煎義希疲椋紓澹保插澹櫻悖瑁澹恚幔簦椋沐澹洌椋幔紓潁幔礤澹錚駑澹洌椋澹歟澹悖簦潁椋沐澹猓幔潁潁椋澹蟈澹洌椋螅悖瑁幔潁紓邋澹ǎ模攏模╁義希保玻車臀碌壤胱猶逍呋良際蹂義系ヒ壞壤胱猶寮際蹌芄喚到餿コ嘀制邐廴疚鍇椅扌杓尤缺Ｎ倫爸謾５勻淮駑義顯謐乓恍┢惹薪餼齙募際蹺侍猓縋芰坷瞇實(shí)禿頭從ρ≡裥圓�，造成的租傉产物辶x現(xiàn)擲喔叢櫻鎘肫淥屑浠钚暈鎦植錚ㄈ緋粞�、氮衍O锏齲┰俅畏從υ斐啥五義銜廴鏡�。此外，栽栔Z綣討幸諄岢魷志酆舷窒�，聚恒曚|階旁詵諾緗櫓時(shí)礱媯跋戾義狹朔諾綬從Φ男Ч郟罰ǎ蕁８慕ザ賴牡壤胱猶寮際躋丫晌钚碌難繡撤較頡Ｄ殼熬嚀邋義戲椒ㄖ饕辛礁齜較潁皇橇⒆閿詰ヒ環(huán)諾緄壤胱猶宸從ζ鶻峁褂嘔杓埔約霸誦脅五義鮮撓嘔�，二是研究与茰O際躐詈系拇矸椒ā＝銜虻ビ行У氖怯氪呋躉到忮義霞際踅岷

本文編號：2776361