【摘要】：多氯代萘(polychlorinated naphthalenes,PCNs)是一類(lèi)稠合的雙環(huán)芳香族化合物,具有萘基結(jié)構(gòu),其萘環(huán)上連接有1至8個(gè)氯原子,理論上有75個(gè)同系物。一氯萘有兩種異構(gòu)體:1-氯萘(CN-1),2-氯萘(CN-2)。他們主要用于有機(jī)合成原料。目前的研究已經(jīng)發(fā)現(xiàn)PCNs具有毒性,環(huán)境持久性和生物累積性由于PCNs持續(xù)存在性,類(lèi)二VA英毒性,與多氯聯(lián)苯具有相似的性質(zhì),其被納入 斯德哥爾摩公約‖持久性有機(jī)污染物。因此多氯萘正在受到越來(lái)越多的關(guān)注,關(guān)于多氯萘的研究將會(huì)成為環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域研究的一大熱點(diǎn)。本實(shí)驗(yàn)使用光強(qiáng)為14 W m~(-2)的中壓汞燈對(duì)水溶液中的一氯萘進(jìn)行光轉(zhuǎn)化歷程與機(jī)理研究,考察了影響CN-1光降解的相關(guān)影響因素(底物濃度、pH、羥基自由基(·OH)、單線態(tài)氧、鹽類(lèi)),并研究CN-2光解的影響因素做對(duì)比,對(duì)CN-1在水溶液中光解產(chǎn)物進(jìn)行分析,并推斷了CN-1光轉(zhuǎn)化過(guò)程中羥基自由基濃度的變化,并得到以下結(jié)論。在水溶液中,CN-1、CN-2能夠發(fā)生光轉(zhuǎn)化,并且CN-1、CN-2光轉(zhuǎn)化過(guò)程均符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)公式。酸性條件促進(jìn)了CN-1的光解,堿性條件對(duì)CN-1的光解幾乎沒(méi)有影響;酸性條件促進(jìn)了CN-2的光解,但影響較小,堿性條件下對(duì)CN-2的光解幾乎沒(méi)有影響;SO_4~(2-)對(duì)CN-1的光解幾乎沒(méi)有影響;NO_3~-會(huì)促進(jìn)CN-1的光解轉(zhuǎn)化;SO_3~(2-)會(huì)促進(jìn)CN-1的光解轉(zhuǎn)化;向含有SO_3~(2-)的體系中加入不同量的叔丁醇和乙醇,會(huì)抑制CN-1的光解;異丙醇(iso-Propyl alcohol,IPA)會(huì)抑制CN-1的光解;同時(shí)IPA也會(huì)抑制CN-2的光解,不過(guò)抑制率較低,抑制效果較微弱;過(guò)氧化氫的投入加快了CN-1的光解;當(dāng)體系中過(guò)氧化氫的摩爾濃度為10μmol L~(-1)時(shí),抑制CN-2的光解反應(yīng);當(dāng)體系中過(guò)氧化氫的摩爾濃度為100μmol L~(-1)時(shí),加快CN-2的光解反應(yīng),通過(guò)CN-1與羅丹明B(Rhodamine B,RhB)的競(jìng)爭(zhēng)實(shí)驗(yàn)測(cè)得·OH與CN-1的反應(yīng)速率是9*10~9 mol L~(-1)s~(-1),這說(shuō)明了·OH在CN-1的光解轉(zhuǎn)化過(guò)程中的貢獻(xiàn)并不是很大;通過(guò)CN-2與RhB的競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)測(cè)得·OH與CN-1的反應(yīng)速率是1.9*10~(10) L mol~(-1) s~(-1);糠醇會(huì)抑制CN-1的光解;CN-1光解轉(zhuǎn)化過(guò)程中氯離子的濃度總體呈下降趨勢(shì);CN-1在水溶液中的光解產(chǎn)物主要有1-萘酚和萘。本文結(jié)論可以補(bǔ)充人們對(duì)一氯萘的光化學(xué)轉(zhuǎn)化行為的認(rèn)識(shí),也可以為使用紫外光降解水中一氯萘提供一定的理論基礎(chǔ)。
【學(xué)位授予單位】：遼寧大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：X703
【圖文】：

過(guò)含PCNs產(chǎn)品的蒸發(fā)或者焚燒或者9-11]。目前的研究已經(jīng)發(fā)現(xiàn)PCNs具有s持續(xù)存在性，二惡英毒性，與多氯公約‖正在審查的候選持久性有機(jī)注，關(guān)于多氯萘的研究將會(huì)成為環(huán)境理和化學(xué)性質(zhì)為 C10H(0—8)Cl(0—8)，其化合物的結(jié)代數(shù)目的不同及位置的不同，理論上存在。

圖 2-1 光解反應(yīng)裝置2.4.2 溶液配制方法（1）水溶液中 CN-1 初始濃度對(duì)光解反應(yīng)的影響：分別取 200120 uL，80 uL，40 uLCN-1 儲(chǔ)備液定容至 200 mL 容量瓶中，此為應(yīng)液倒入反應(yīng)器中，分別于反應(yīng)的 0min，5min，10min，15min 取用移液槍從反應(yīng)液中取 1.2 mL 反應(yīng)液樣品置于液相樣品瓶中，由作用，每個(gè)液相樣品瓶中加入 300 uL 乙腈，這樣保證乙腈的比例如圖 3-5 所示。（2）水溶液中 pH 對(duì) CN-1、CN-2 光解反應(yīng)的影響：分別配制氯酸儲(chǔ)備液和2 mol L-1的氫氧化鈉儲(chǔ)備液，調(diào)節(jié)反應(yīng)液的pH分別為pH=7、pH=9、pH=11，用 pH 測(cè)得 0.1 mg/L 的 CN-1、CN-2 反應(yīng)液反應(yīng)液在不同的 pH 下進(jìn)行光解反應(yīng)，結(jié)果如圖 3-4、圖 3-5 所示。（3）水溶液中鹽類(lèi)對(duì) CN-1 光解反應(yīng)的影響：分別配制碳酸鈉

H 可以促進(jìn) CN-2 的光解轉(zhuǎn)化。H2O2+hv→2 OH 應(yīng)實(shí)驗(yàn)我們可以確定·OH 和 CN-1 發(fā)生反應(yīng)，所以有反應(yīng)速率常數(shù) k（CN-1,·OH）。由此，我們考慮通過(guò)競(jìng)應(yīng)速率常數(shù) k（CN-1,·OH），我們選取 RhB 作為競(jìng)爭(zhēng)反(Rhodamine B，RhB)，分子式為 C28H31ClN2O3，結(jié)桃紅色的應(yīng)用廣泛的人工合成的有機(jī)染料[86-91]，屬污染物。羅丹明 B 易溶于水，不易揮發(fā)，生化降學(xué)或者生物化學(xué)方法較難降解[93]。由于羅丹明 B 和熒光染色試劑等領(lǐng)域，較廣泛的應(yīng)用于印染行業(yè)得它可以通過(guò)分光光度計(jì)簡(jiǎn)單快捷的在可見(jiàn)光區(qū)度。

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2772649