【摘要】：工業(yè)含油廢水的增加以及頻繁發(fā)生的海上溢油事故,不僅為工業(yè)生產(chǎn)帶來了許多阻礙,同時對環(huán)境造成很大的危害,嚴重威脅到動植物甚至人類的健康,使得油水分離成為了現(xiàn)代化工過程中日益重要的環(huán)節(jié)。從本質(zhì)上來說,油水分離屬于界面現(xiàn)象,利用材料表面對油相和水相不同的浸潤性特點來實現(xiàn)油水混合物分離是一個重要的研究方向。由于膜技術(shù)在油水分離過程中表現(xiàn)的強大優(yōu)勢,應(yīng)用特殊潤濕性能來設(shè)計膜材料是解決油水分離問題的有效手段。在此研究背景下,本文致力于尋找能夠用于油水分離應(yīng)用,且具有良好穩(wěn)定性的無機膜材料。Beta分子篩是唯一具有三維十二元環(huán)孔道結(jié)構(gòu)的高硅沸石,具有優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性和機械穩(wěn)定性。然而,致密的beta分子篩膜制備是制約beta分子篩膜發(fā)展的重要因素之一。本文中打破了分子篩膜必須連續(xù)致密無缺陷的思維定式束縛,在不銹鋼網(wǎng)上生長beta分子篩涂層,設(shè)計制備了一種具有規(guī)則孔結(jié)構(gòu)和特殊浸潤性的分子篩膜,并將其應(yīng)用于油水分離領(lǐng)域,擴大了beta分子篩膜的應(yīng)用范圍。本文具體工作如下:(1)首先在堿性合成液中,采用二次生長法于不銹鋼網(wǎng)上制備Al-beta分子篩超親水涂層,并成功地將其應(yīng)用于油水分離實驗中,可以將水從正己烷、石油醚、甲苯等油水混合物中分離出來,分離效率均達到97%以上。此外,Al-beta分子篩超親水涂層不銹鋼網(wǎng)具有可重復(fù)利用、抗腐蝕等優(yōu)點。實驗研究表明,合成液的H_2O/SiO_2比例30,晶化時間7 d為制備Al-beta分子篩超親水涂層的最佳條件。(2)在含氟體系合成液中采用二次生長法于不銹鋼網(wǎng)上制備Si-beta分子篩超疏水涂層,實現(xiàn)了對正己烷、石油醚、甲苯等油水混合物的分離,具有可重復(fù)利用、抗腐蝕等優(yōu)點。在140℃條件下引入正丙醇助劑晶化7 d后制備得到的Si-beta分子篩超疏水涂層具有較好的形貌及性能。
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X703;TQ051.893
【圖文】：

圖 1-1 自然界的特殊潤濕性Fig.1-1 Special wettability in nature們都知道水黽能夠用腳站在水面而不下沉，盡管它本身重量很是依靠水黽腿部的微納超疏水結(jié)構(gòu)而實現(xiàn)的。江雷團隊的科研行研究發(fā)現(xiàn)，其腿部表面具有定向排列的針狀絨毛結(jié)構(gòu)，且絨的溝槽。這一整體微納結(jié)構(gòu)幫助水黽的腿部形成氣墊，讓它能進[18]。科研人員對自然現(xiàn)象的細心研究，并從中獲得靈感，對潤性表面進行仿生復(fù)刻，制備了大量疏水或疏油性能的材料，效果[19]。根據(jù)這樣的設(shè)計思路，科研人員報道了一系列特殊浸。總結(jié)來看，這些特殊浸潤性材料可以分為三類：疏水親油型響應(yīng)調(diào)變的分離材料。這些特殊浸潤性材料不僅能夠分離分層能夠分離乳化后的油水混合物乳液[20]。相較之下，用于分離自物的分離材料有更多的報道，這些材料一般擁有微米級的較大在分離時水相或者油相通過分離材料時有一定的速率，一般將

分析 beta 分子篩復(fù)雜的晶體結(jié)構(gòu)，很長一段時間內(nèi)，僅有少數(shù)科研人有關(guān) beta 分子篩的合成及性能研究。直至 1988 年，Newsam 等人[63gins 等人[65]才利用現(xiàn)代技術(shù)，如電子衍射、電子顯微鏡等對 beta 分子篩進行表征，分析出了 beta 分子篩的晶體結(jié)構(gòu)。根據(jù)晶體構(gòu)型不同，beta晶型結(jié)構(gòu)可以分為 A、B、C 三種。Marler 等人通過實驗細化分析尺寸為 的 B 型 beta 分子篩的疊加結(jié)構(gòu)，驗證了其基礎(chǔ)單元層的拓撲結(jié)構(gòu)。B 型篩是以二氧化硅、硼酸及 4,4-丙基哌啶基哌啶為模板劑通過水熱合成獲五個月的熱處理后，只獲得了少量 beta 分子篩晶體[66]。研究證明，be結(jié)構(gòu)是由兩種不同的多形體層共生混合而成，即 A、B 兩個多形體。Ne首次報道了近似于 A、B 多形體結(jié)構(gòu)的假設(shè)多形體結(jié)構(gòu) C[63,64]。Corma氟體系[67]和無氟的堿性體系下[68]利用鍺穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，合成出了純的多形C。除此之外，含有不同比例的 C 型結(jié)構(gòu)的 ITQ-16 材料也已制備出來[6構(gòu)在含氟體系下合成出的純硅 beta 分子篩中作為雜質(zhì)存在[70]。圖 1-2 為 分子篩結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)特性。

天津大學(xué)碩士學(xué)位論文構(gòu)的四級螺旋結(jié)構(gòu)的種類和疊堆次序的不同，從而導(dǎo)致了三種在不同的方向上形成了不同的孔道結(jié)構(gòu)。A、B、C 三種多形上錯落堆積，導(dǎo)致了 beta 分子篩晶體在[010]和[100]方向上構(gòu)性孔道，孔道的尺寸大小為 0.66×0.67 nm。在[001]方向上，層錯結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致了在[001]方向上的孔道為非線性孔道，且貫個方向的線性孔道，[001]方向的孔道尺寸大小約為 0.55×0.5 beta 分子篩獨特的由十二元環(huán)組成的三維交叉孔道。圖 1-3 所結(jié)構(gòu)示意圖。

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本文編號：2745840