【摘要】：近年隨著尾氣排放量和化石燃料燃燒量的增加,大氣污染日趨嚴重。最常見的大氣污染物有SO_2、H_2S、NO_2和NO等,其對人體健康和環(huán)境造成了嚴重的危害。吸附分離方法可以有效的治理有毒氣體污染。其中氣體在吸附劑中的擴散速率制約著吸附劑的利用效率。因此,本文選擇這四種有毒氣體作為研究對象,利用分子動力學模擬考察不同濃度條件下四種純有毒氣體在納米孔徑材料中的自擴散速率,并分析氣體自擴散速率與材料結構之間的關系。研究結果表明NO和NO_2氣體在IRMOF系列材料、具有開放金屬位點的MOFs材料、ZIF系列材料和沸石材料中其自擴散系數(shù)隨著氣體濃度增加先升高后降低;NO和NO_2氣體在MIL系列材料中自擴散系數(shù)隨著氣體濃度增加而降低;SO_2和H_2S在MOFs、COFs和沸石材料中其自擴散系數(shù)隨著氣體濃度增加先升高后降低。氮氧化物和硫化物的擴散性能主要受到材料最小孔徑(PLD)和孔隙率(VF)影響,在同系列材料中PLD和VF越大SO_2、H_2S、NO和NO_2氣體的自擴散系數(shù)越大。通過對自擴散系數(shù)的結果分析,篩選出自擴散系數(shù)較大的納米孔徑材料,如在IRMOF-9、MgMOF-74、MIL-47、MIL-53Crht、AFY、GME和LTA等材料中NO_2氣體具有較好擴散性能,其自擴散系數(shù)在0.6~37×10~(-9) m~2·s~(-1)范圍內;在IRMOF-15、MOF-205、NU-108-Zn、COF-103、RWY和JSR材料中SO_2氣體具有較好擴散性能,其自擴散系數(shù)在0.1~17×10~(-9) m~2·s~(-1)范圍內。通過氣體分子在材料中的徑向函數(shù)分布圖、模擬軌跡等探討了氣體在納米孔徑材料中的擴散機理。研究發(fā)現(xiàn)納米孔徑材料金屬簇吸附性能的強弱影響氣體隨濃度變化的自擴散系數(shù)曲線。同時本文研究了無限稀釋條件下SO_2、H_2S、NO_2和NO氣體在納米孔徑材料中的自擴散系數(shù),從而獲得它們在MOFs材料中的活化能。此外,本文還研究了在MOFs材料中H_2S/O_2/N_2和SO_2/O_2/N_2混合氣體隨N_2濃度增加的自擴散性能。研究結果表明在H_2S/O_2/N_2混合氣體中H_2S的擴散速率明顯小于N_2和O_2氣體的擴散速率;在UiO-66材料中H_2S的擴散系數(shù)最大,在0.25~0.32×10~(-9) m~2·s~(-1)范圍內,且N_2濃度增加有益于H_2S的擴散;在SO_2/O_2/N_2混合氣體中SO_2的擴散速率小于N_2和O_2氣體的擴散速率,但在MIL-100材料中SO_2的自擴散系數(shù)逐漸增大然后大于N_2的擴散速率;在Zn-DOBDC、ZnBDC材料中SO_2的擴散系數(shù)較大,在1.69~2.58×10~(-9) m~2·s~(-1)范圍內,且N_2濃度的改變對SO_2的擴散系數(shù)影響較小。H_2S/O_2/N_2和SO_2/O_2/N_2混合氣體在MOFs材料中的擴散受到材料的PLD影響,PLD過小,導致混合氣體在COF-1、ZIF-20、ZIF-7、ZIF-9材料中的擴散速率接近于零。
【學位授予單位】：武漢工程大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O647.33;TB383.1;X701
【圖文】：

]。1962 年，Weisz 和 Frilette 發(fā)現(xiàn)了鈉、鈣 X 型沸石子擇形反應[44]，繼而發(fā)現(xiàn)沸石對催化裂化反應的驚在催化領域的應用迅速擴大。是由 TO4四面體組成的結晶型硅鋁酸鹽，其中 T 原子l，或在某些情況下也可為 P。這些四面體可以形成不 6 環(huán)、8 環(huán)或 12 環(huán)，產(chǎn)生相當復雜但精確的網(wǎng)絡結道連接的規(guī)則空腔，其中可容納適當大小的客體分子孔結構、高的催化活性和熱穩(wěn)定性及耐酸性等特點，學和化學工業(yè)中的分子篩和催化劑。沸石材料根據(jù)孔道結構和籠狀結構，當 Dif/ Df< 1.5 時為孔道結構，狀結構[45]。其中 Dif為最大孔徑，Df為最小孔徑，

8圖 1-2 分子動力學模擬流程示意圖Fig.1-2 Molecular dynamics simulation flow chart1.4.2 GROMACS 程序簡介GROMACS 程序由瑞典皇家理工學院和烏普薩拉大學共同開發(fā)，是一個用于分子動力學模擬和能量最小化的計算引擎程序，主要用于生物體系，也可用于一般化學體系。GROMACS 在模擬大量分子系統(tǒng)的牛頓運動方面具有極大的優(yōu)勢，而且計算效率高，因此本文選擇的是 2014年 8 月推出的 4.6.7 版的 GROMACS 軟件。GROMACS 程序一般的模擬過程可以分成以下三個階段：（1）前處理過程：生成模擬體系的坐標文件（xxx.gro 或 xxx.g96）、拓撲結構文件（xxx.top、types.itp 或 xxx.itp），

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本文編號：2736493